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标准态下碳酸二甲酯合成体系热力学分析 总被引:1,自引:0,他引:1
用Benson基团贡献法计算了碳酸二甲酯(DMC)的热力学数据标准摩尔生成焓ΔfHmθ、标准摩尔生成吉布斯自由能ΔfHmθ和等压摩尔热容Cp,m;在标准态下,300~1 000 K温度范围内对比了甲醇或二甲醚(DME)氧化羰化合成DMC,甲醇或DME与CO2直接合成DMC,由合成气合成DMC,DME,甲醛或甲醇这些反应的焓变ΔfHmθ、吉布斯自由能变ΔfHmθ和平衡常数lnKθ.计算结果表明:在讨论的条件范围内,由DME氧化羰化合成DMC是热力学上可自发进行的反应,但DME和CO2反应合成DMC与甲醇和CO2反应合成DMC,均不能自发进行(需要通过耦合等方式来改变反应途径或重构反应体系,该反应才有可能进行).此计算将为合成DMC的反应路线设计以及新催化剂体系的探索提供热力学依据. 相似文献
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结合尿素辅助水热和蒸发诱导自组装方法,制备了一系列V2O5-LnO-Al2O3(LnO分别为La2O3、CeO2、Pr6O11、Nd2O3或Yb2O3)钒基复合氧化物催化剂,其中V2O5质量分数为9%,助剂质量分数为7%.采用N2吸脱附、X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、H2程序升温还原(H2-TPR)、X... 相似文献
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A titanocene-ferrocenyl complex, (5-ferrocenyl-2-hydroxybenzenecarboxylato- O,O′)-bis(methylcyclopentadienyl)titanium(IV) 4, and an unexpected ionic complex, [C7H8NO3]- [(C5H5)Fe(C5H4)SO3]·H2O3 were synthesized and characterized by IR, ^1H NMR and elemental analysis. Compound 3 is of triclinic, space group P1 with a = 5.954(2), b = 13.208(5), c = 13.252(5) A, α = 60.993(7),β = 84.342(8),γ = 86.933(8)°, Z = 2, V = 906.8(6)A^3, Dc = 1.601 g/cm^3, μ(MoKα) = 0.987 mm^-1, F(000) = 452, the final R = 0.0647 and wR = 0.1333 for 2311 observed reflections (I 〉 2σ(I)). Compound 4 belongs to the monoclinic system, space group P2 1/c with α = 14.3310(9), b = 12.5065(8), c = 12.9406(10) A, β = 95.101(4)°, Z = 4, V = 2310.2(3) A^3, Dc = 1.513 g/cm^3, μ(MoKα) = 1.004 mm^-1, F(000) = 1088, the final R = 0.0461 and wR = 0.1048 for 2112 observed reflections (1 〉 2σ(I)). 相似文献
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在524K、2.31MPa和1845h^-1条件下,考察了合成气(H2/CO=2.1)中COS浓度分别为51.4、128.8、162.7和245.6ppm对Fe-Cu-K工业催化剂FT合成催化性能的影响。实验表明,催化剂预先中毒比在线中毒速度快。大颗粒催化剂的抗硫能力比小颗粒催化剂强。催化剂FT合成失活速率与COS浓度有关,即高浓度条件下,催化剂的失活速率快。当温度为524K时,催化剂的失活速率最 相似文献
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以NiO担载量为0.08wt%~18.7wt%及焙烧温度为623 K~873 K的NiO/Al2O3催化剂进行乙炔与甲酸甲酯的加氢酯化反应,并结合TPR、XPS、XRD和BET技术对催化剂进行表征。催化剂在制备过程中,镍离子与载体氧化铝间的相互作用产生两种不同的镍物种,NiO晶相和NiAl2O4类物种,它们间的比例随担载量及焙烧温度而异,因而表现出其对乙炔与甲酸甲酯加氢酯化不同的反应性能。实验结果表明,在773 K焙烧的10Wt%NiO/Al_2O_3最适合乙炔与甲酸甲酯的加氢酯化反应。 相似文献
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采用溶胶-凝胶法制备了一系列钒氧化物催化剂,并用于CO2氧化异丁烷脱氢反应. 采用X射线衍射、低温N2吸附-脱附、O2程序升温氧化、程序升温表面反应和原位傅里叶变换红外光谱等方法研究了催化剂的性质. 反应结果表明,尽管所有钒氧化物催化剂的丁烯选择性都大于85%,但随着催化剂组成和制备方法的改变,催化活性和稳定性差异显著. 其中,12 wt% V2O5/Ce0.6Zr0.4O2(7 wt%)-Al2O3的催化活性最高,而6 wt% V2O5-Ce0.6Zr0.4O2(7 wt%)-Al2O3的稳定性最佳. 关联分析催化反应结果与催化剂表征表明,钒氧化物的催化活性取决于VOx物种的结晶度和分散度,而催化剂表面所积重质焦炭的特性是决定催化剂稳定性的关键. 非稳态反应和原位光谱结果确认,CO2氧化异丁烷脱氢遵循Mars-van Krevelen氧化还原机理. 相似文献
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采用傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)、N2吸脱附、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)揭示了微波辅助-KOH处理对活性炭的物理化学性能的影响规律。 结果表明,活性炭表面的含氧基团的种类增加,微孔明显减少,中大孔的比例增大。 通过浸渍-原位还原方法制备了Pt、Pd、Ru、Rh负载微波辅助-KOH处理活性炭催化剂,并对其催化p-叔丁基-α-甲基肉桂醛选择性加氢性能进行了研究。 发现Pt具有优异的C=O加氢选择性,而Pd具有优良的C=C加氢选择性。 进一步研究了Pd-Pt双组分催化剂催化p-叔丁基-α-甲基肉桂醛加氢产物分布,随着Pt含量的增加, C=O选择性逐步提高, C=C选择性逐渐下降,且当m(Pd)∶m(Pt)=4∶1时,其催化剂的催化性能最佳。 相似文献