单分子器件电子输运性质的理论研究

对当前单分子器件的理论和实验的研究进展作了简短评述,并简要介绍电子输运理论,最后给出一个基于非平衡态格林函数电子输运理论的全自洽方法,研究单个水分子在Au(111)电极之间的输运性质的计算实例.研究结果表明由于水分子与电极之间存在较强的杂化作用,水分子的分立能级间距大,在小偏压范围内,水分子的特征已经被淹没在杂化能级之中.体系的电势变化主要发生在水分子局域区间,其电子输运行为主要是一个单通道过程.     

g-C3N4/SnS2异质结构:一类有潜力的光解水催化剂

采用第一性原理方法研究了层间耦合作用对g-C₃N₄/SnS₂异质结构的电子结构和吸光性质的影响.发现g-C₃N₄/SnS₂是一类典型的范德瓦异质结构,能有效吸收可见光,其价带顶和导带底与水的氧化还原势匹配,且由于电荷转移而导致的界面处极化场有利于光生载流子的分离.这些理论研究结果表明g-C₃N₄/SnS₂异质结构是一类非常有潜力的光解水催化材料.     

STM图像的理论模拟

本文简要综述了STM基本理论和模拟方法 ,着重介绍了我们的一些工作 ,构造团簇模型和采用第一性原理方法 (DV LDF) ,模拟出不同取向C60 和它吸附在金属和半导体表面的STM图像 ,理论模拟结果都反映出了STM实验图像的主要特征     

Electronic structure of C60 adsorbed on Ag(111) surface and its STM images

The electronic structure of C₆₀ adsorbed on Ag(111) surface have been calculated by using Discrete Variational-Local Density Functional method(DV-LDF).The STM images have been obtained by calculating the charge density distributions of the system,which based on the Tersoff-Hamann theory.The results show that there is 2.32e transfer from Ag cluster surface to C₆₀.The STM images are sensitive to the polarity of external electric field.In the positive bias voltage case,there is three five-membered rings around the topmost in the calculated charge distribution of LUMO and it reflects the symmetry of adsorbed molecular.This means that the tunneling current come mainly from the single bond.However,in the negative bias case,the STM image show that the topmost six-membered ring is highlighted with a center hole just like a doughnut.We find a good agreement between the STM images observed and the calculated charge distributions of HOMO and LUMO.     

六配位FeN_6自旋翻转化合物的自旋输运特性（英文）

本文采用第一性原理计算和非平衡格林函数方法,研究了六配位FeN_6的自旋输运特性.理论计算结果表明在外场(如光辐射)作用下通过改变配体与磁芯间键长来实现磁体的高低自旋之间的转换.基于计算得到的透射谱和伏安曲线,发现通过高自旋态分子结的电流显著大于低自旋态磁体,且通过高自旋态分子结的输运特性由自旋向下的电子提供主要贡献.理论预测出来的分子开关和自旋过滤效应表明此类铁基六配体自旋翻转化合物可用于分子自旋电子学器件设计.     

Fe（II）-NH(a1Δ)N4S2自旋翻转单分子磁体的电子输运性质

Spin-crossover (SCO) magnets can act as one of the most possible building blocks in molecular spintronics due to their magnetic bistability between the high-spin (HS) and low-spin (LS) states. Here, the electronic structures and transport properties through SCO magnet Fe(II)-N₄S₂ complexes sandwiched between gold electrodes are explored by performing extensive density functional theory calculations combined with non-equilibrium Green''s function formalism. The optimized Fe-N and Fe-S distances and predicted magnetic moment of the SCO magnet Fe(II)-N₄S₂ complexes agree well with the experimental results. The reversed spin transition between the HS and LS states can be realized by visible light irradiation according to the estimated SCO energy barriers. Based on the obtained transport results, we observe nearly perfect spin- filtering effect in this SCO magnet Fe(II)-N₄S₂ junction with the HS state, and the corresponding current under small bias voltage is mainly contributed by the spin-down electrons, which is obviously larger than that of the LS case. Clearly, these theoretical findings suggest that SCO magnet Fe(II)-N₄S₂ complexes hold potential applications in molecular spintronics.     

第一过渡金属酞菁分子的电子结构的第一性原理计算

对第一过渡金属酞菁化合物(Metal Phthalocyanine,MPc,M=Sc,Ti,V,Cr,Mn,Fe,Co,Ni和Cu)的电子结构和基本物理化学性质进行了第一性原理计算.理论模拟出来的STM图像表现出亚分子结构,与已有的实验观察结果相当吻合,且跟金属原子的d电子组态明显有关.在小偏压条件下,第一过渡金属首尾端ScPc,NiPc和CuPc分子的中央金属离子在STM图像表现为空洞,其他所有金属酞菁分子的中央金属离子均为亮斑.同时还研究了ScPc和NiPc分子的STM图像与偏压的关系,当针尖偏压分别 关键词： STM图像模拟 金属酞菁 电子结构     

外电场下STM钨针尖电子结构的理论研究

采用离散变分局域密度泛函方法，研究了外电场对钨(111)面针尖电子结构的影响.详细计算和分析了在不同偏压和距离条件下，钨针尖的隧道激活轨道和电荷分布.研究结果表明：隧道激活轨道中针尖原子的成分对外偏压的极性、大小以及针尖与样品之间的距离都较敏感.与过去理论计算结果不同，钨针尖原子的5d_z²轨道对隧道激活轨道有一定贡献，但并不是最主要的.在加正偏压时对隧道激活轨道贡献最大的为5d_xz和5d_yz轨道，而在加负偏压时则为包括 关键词：     

表面单分子的表征和操纵

本文对国内外表面单分子的表征和操纵的研究概况进行了简短评述,重点介绍了我们的一些基础研究结果,结合扫描隧道显微术和电子密度泛函理论模拟,在单分子C60的高分辨表征、C60在Si表面的吸附取向、富勒烯分子Dy@C82的空间和能量分辨、Pd纳米颗粒的无序抑制量子限域效应,制备基于C60的负微分电导和C59N的分子整流器件及单个CoPc分子自旋性质的调控等方面取得一些较重要的进展。     

C60不同吸附取向的STM图象的理论模拟

采用离散变分局域密度泛涵（ Ｄ Ｖ Ｌ Ｄ Ｆ） 方法,基于 Ｔｅｒｓｏｆｆ Ｈａｍａｎｎ 的扫描隧道显微镜（ Ｓ Ｔ Ｍ） 理论,通过计算单个 Ｃ６０ 五种不同吸附取向的电荷密度分布图来模拟其 Ｓ Ｔ Ｍ 图象．计算结果表明,不同取向 Ｃ６０ 的电荷密度分布图有各自的特征‘指纹’,其中模拟正偏压情形下 Ｃ６０ 的最低未占据分子轨道（ Ｌ Ｕ Ｍ Ｏ） 分布图与其 Ｓ Ｔ Ｍ 图象具有较好的可比性．与实验上已有的 Ｓ Ｔ Ｍ 图象和文献中的理论计算结果比较,可以确定 Ｃ６０ 在一些表面上的吸附取向．根据我们实验上获得的 Ｓ Ｔ Ｍ 图象及理论模拟结果,发现 Ｃ６０ 在 Ｓｉ（１１１）７ ×７ 表面存在一种新的吸附取向,即５ —６ 键朝上．计算结果还对 Ｓ Ｔ Ｍ 的实验工作具有一定的指导意义,并可以采用这一方法,用来确定其他分子的吸附取向．