Au_(5~25)Pd团簇结构与性质的理论研究

用basin-hopping算法结合密度泛函PBE方法系统搜索了Au5~25Pd团簇的全局稳定结构,并对团簇几何结构,稳定性,Fermi能级,化学硬度和前线轨道进行了分析。计算结果表明,Au5Pd,Au7Pd和Au11Pd团簇为平面结构,其他团簇均为立体结构,与相同原子数纯金团簇结构类似。所有团簇中,Pd原子均位于配位数较高位置。团簇平均结合能随金原子数增大而逐渐增大,并有收敛到某点的趋势。偶数金原子团簇较相邻的奇数金原子团簇稳定。团簇的Fermi能级随团簇增大呈奇偶振荡,偶数金原子团簇的Fermi能级较相邻奇数金原子团簇的低,与金团簇Fermi能级变化类似。Au7Pd,Au12Pd,Au16Pd和Au18Pd团簇化学活性较高。Au5~19Pd团簇中Pd原子优先与CO,烯烃,炔烃等分子形成配位键。CO等小分子仍然吸附到Au20~25Pd团簇的顶点或面中心的金原子。     

CO在M55（M=Cu,Ag,Au）团簇上吸附的密度泛函研究

在全电子相对论BVP86/DNP水平下对CO在Au55,Ag55和Cu55团簇上的吸附进行了比较研究,并考察了电荷对吸附的影响.计算结果表明,CO在Au55团簇上吸附能最大,其次为Cu55团簇,最弱的为Ag55团簇.团簇电荷对C—O键活化和CO与团簇表面原子成键影响较小.金团簇的电荷对吸附能影响较大,而银和铜团簇的电荷对吸附能影响较小.CO吸附到团簇上导致团簇上电子向CO转移.C—O键活化强度与吸附位置密切相关,其中孔位吸附导致C—O键活化程度最大,最弱的为顶位吸附.CO在金团簇上吸附具有较好选择性,而在银和铜团簇上吸附无选择性.     

数据中心云资源池节能方案研究

本文通过研究中国移动网络云资源池承载业务的高容灾资源预留、低弹性响应时延特性，对网络云数据中心能耗构成要素进行分析，在实验环境中验证各要素对数据中心能耗及云上业务的影响。根据实验结果，提出了一种网络云资源池全景式节能方案：通过优化虚拟层资源调度实现计算资源适度集中，减少无效资源占用；通过设备综合节能措施实现设备级能耗灵活管控；通过机房、微模块、设备智能联动温控，降低机房环境能耗。通过上述措施的实施，实现了云数据中心节能方案的闭环，有效降低网络云数据中心用电成本，达到增收减支的效果，同时解决了节电过程中带来的资源冷启动、关联告警等问题，确保上云业务无感知。     

吲哚菁染料的研究进展

吲哚菁染料以其特有的结构, 已成为在光谱增感、光盘存储、生物分析、太阳能电池等方面应用广泛的染料品种之一. 综述了十五年来吲哚菁染料的合成进展, 对其应用现状作了简要介绍.     

PEG-400介质中L-脯氨酸催化香豆素-3-羧酸乙酯的合成

用PEG-400为溶剂,L-脯氨酸作为催化剂,能高效简便地催化水杨醛与丙二酸二乙酯通过Knoevenagel缩合反应得到香豆素3-羧酸乙酯.本方法具有易于操作,后处理方便,反应时间较短,反应收率较高,催化剂和溶剂价廉易得,而且环境友好等优点.     

广播电视台机房精密空调

根据现有机房条件,机房按照精密空调进行重新设计,原有民用空调和商用空调作为机房辅助制冷功能存在。     

戊烷与颗粒型甲烷单加氧酶的相互作用研究

颗粒型甲烷单加氧酶(Particulate methane monooxygenase, PMMO)是一个与细胞膜结合的金属酶, 能将烷烃生物催化为醇. 研究PMMO与烷烃的结合模式及催化机制将有利于设计合成一个新的模拟酶, 进而有效地利用烷烃作为新能源. 用分子对接方法获得了PMMO单体与一系列烷烃的结合模式, 并对PMMO单体和PMMO-戊烷复合物进行了6 ns的分子动力学模拟, 最后对复合物进行了构象成簇及结合能分析. 结果表明, 戊烷结合到靠近Zn^2＋的疏水口袋中, 该口袋由pmoA亚基的M45～W60和R190～T193以及pmoC亚基的Q161三个片段组成. 动力学结果表明, 与PMMO单体比, PMMO-戊烷复合物保持着相近的运动模式, 但幅度更明显, 另外, 戊烷在疏水口袋中的大幅度运动对于PMMO发挥催化作用是必须的. 结合能计算揭示疏水相互作用是戊烷与PMMO稳定识别的主要驱动力, 所有模拟结果与实验数据吻合较好.     

有机胺盐/硼烷体系与炔烃的硼氢化加成反应机理研究

炔烃的立体选择性硼氢化加成反应是有机合成中重要的反应之一.在硅烷的存在下,有机胺盐酸盐/硼烷体系可与炔烃在温和的反应条件下发生计量的加成反应.该反应不仅可高立体选择性地得到Z-式构型的1,2-硼氢化胺盐加成产物,而且反应产率高,产物易于分离提纯.对有机胺盐酸盐/硼烷体系与炔烃的加成反应机理进行的研究表明,胺盐与B（C₆F₅）₃及硅烷反应所生成的硼氢化胺盐"[R₂NH₂]⁺[H-B（C₆F₅）₃]^-",虽然被认为是受限路易斯酸碱对化学的活性中间体,但其本身并不能直接还原炔烃;炔烃必须首先被催化量的路易斯酸B（C₆F₅）₃活化后才可与[H-B（C₆F₅）₃]-加成.同时,胺盐氯阴离子Cl-与路易斯酸B（C₆F₅）₃之间的弱的相互作用直接决定着产物的立体选择性,[H-B（C₆F₅）₃]^-以反式加成的方式进攻活化后的炔烃最终得到Z-式构型的硼氢化加成产物.     

CdS量子点的合成及其光学性能

以硝酸镉和硫代乙酰胺为原料,以N-乙酰-L-半胱氨酸(NAC)为稳定剂,在水溶液中合成了Cd S量子点(Cd S QDs)。通过考察稳定剂的配比、反应温度、反应时间、p H和搅拌时间对Cd S QDs的影响,研究Cd S QDs的光学性能。结果表明:当n(Cd2+)/n(NAC)=2/1,p H=7,搅拌10 min,于80℃反应2 h制得的Cd S QDS荧光性能较好。     

基于CRISPR-Cas12a与G-四链体构建免标记电化学生物传感器检测microRNA

CRISPR-Cas12a是一种功能强大且可编程的分子诊断技术。本文基于CRISPR-Cas12a的附属切割活性与G-四链体/氯化血红素（Hemin）复合物,设计了一个免标记电化学生物传感器,实现对miRNA的强特异性检测。靶标miRNA-21与双链DNA探针上的Toehold区域结合并发生链置换反应,置换出双链DNA探针中较短的DNA。置换下来的DNA可以有效地激活CRISPR-Cas12a的附属切割活性。随后,具有附属切割活性的Cas12a切割电极表面上形成G-四链体/Hemin的DNA序列,导致电流信号减弱。在最优条件下,电流信号强度变化与10～100 pmol/L范围内的miRNA-21浓度呈良好的线性关系,检出限为4.2 pmol/L。该电化学生物传感器能够实现对单个碱基突变的miRNA-21或其它miRNA序列特异性识别,并可用于人血清样本（10%）中miRNA-21的检测。