Dynamic Mechanism of Sustainable Molecular Orientation Generated From Cyclic Rotational States

Recently, two papers presented by Ortigoso et al. [Phys. Rev. Lett. 93 （2004） 073001 and Phys. Rev. A 72 （2005） 053401] develop a novel strategy in which the best sustainable molecular alignment/orientation has been achieved. We intend to analyse the dynamic mechanisms, including those Ortigoso et al. have not clarified.     

联合双原子在组合脉冲辐照下的高次谐波发射

首先采用经典的“三步模型“理论,分析了一维普薛耳-特勒势(P-T势)模型原子在组合脉冲作用下的动力学行为,进而利用该组合脉冲辐照联合双原子模型,通过调节组合脉冲的场幅、相位以及设定原子的核间距,使原子有适当的电离和较大的复合效率,因而在截止位置远达Ip 8Up处获得了效率高达10-9的高次谐波发射.     

纳米金膜及金壳表面局域等离激元对 上转换荧光波长的选择调控

基于贵金属表面局域等离子体共振(LSPR)调控上转换荧光的研究绝大部分集中于纳米颗粒或纳米棒,即使同一复合结构对上转换荧光(UCL)也有或增强或猝灭的截然相反的报道,而对于进一步提高上转换荧光材料的效率和强度以满足更广泛的应用需求则越来越引起人们高度关注。本文通过构筑两种纳米金/上转换纳米晶复合结构,系统研究了各自的表面局域等离激元对上转换荧光的增强和猝灭效应,基于微结构表征及对稳态、瞬态荧光光谱的分析,阐述了波长依赖的上转换荧光增强和猝灭机理。结果显示超薄纳米金壳结构对Ho~(3+)、Fe~(3+)共掺杂纳米晶的绿光发射选择性地增强了25倍,源于激发光能量与LSPR能量匹配的激发增强机制,而在覆盖有超薄纳米金膜的上转换纳米晶复合结构中却观察到了金膜引起的Er上转换荧光猝灭,同时红绿比随金膜厚度增加而增大,来自于金膜对激发光的散射、金膜的LSPR吸收带与绿光发射能级耦合引起无辐射跃迁几率增加,绿光上转换荧光强度下降相对显著,UCL寿命变短。     

3d~5金属离子共掺杂NaYF_4:Yb,Er纳米晶的上转换发光

采用水热法制备了Mn~(2+)/Fe~(3+)共掺杂的NaYF_4上转换纳米晶,通过改变掺杂浓度来调控晶相、晶粒尺寸以及上转换荧光发射强度。以Fe~(3+)共掺杂的上转换纳米晶为晶核,通过改变反应时间来调控SiO_2壳厚度,观察到上转换荧光发射强度在反应4 h的条件下出现最大值。Mn~(2+)/Fe~(3+)共掺杂的上转换纳米晶样品整体上转换荧光强度分别提高到3.7倍和4.5倍,同时Fe~(3+)共掺样品的红色上转换荧光增强近7倍。基于近红外980 nm激光激发下的稳态光谱研究,提出Yb~(3+)-过渡族离子和Er~(3+)之间的能量传递以及晶场对称性的改变引起了这种增强效应,随着过渡族离子掺杂浓度的增加,过渡族离子之间的交换相互作用导致上转换荧光的猝灭。     

不同价态稀土元素Yb掺杂ZnO的电子结构和光学性质

基于密度泛函理论, 采用第一性原理平面波超软赝势法, 对六方纤锌矿结构的ZnO晶体和Yb²⁺, Yb³⁺分别掺杂ZnO晶体进行几何优化, 并在此基础上计算得到了未掺杂ZnO晶体及不同价态Yb元素掺杂ZnO体系的空间结构、 能带、电子态密度及光学性质.结果表明: 掺杂后体系形成能减少, 稳定性增加, 并引入了Yb-4f杂质能级. 掺杂不同价态的Yb元素对能带结构产生了不同的影响, 并且都使体系的光学性质发生了明显变化.与纯ZnO相比, Yb²⁺, Yb³⁺ 分别掺杂ZnO体系的介电函数虚部在0.46 eV处均出现新峰, 静态介电函数明显增大, 吸收带边均红移, 并在0.91 eV处出现较强吸收峰, 对产生这一现象的原因给出了定性的讨论. 关键词： 掺杂 ZnO 不同价态 第一性原理     

Field-Free Molecular Orientation Generated from Cyclic Rotational States by Using Two Trains of Half-Cycle Pulses

We show that two trains of half-cycle pulses （HCPs） with different amplitudes irradiating alternately on polar molecules can achieve a remarkable enhancement of field-free orientation compared with the case of an equal amplitude HCPs train for the same pulse separation. optimal adjustment of the population distribution on This kind of orientation enhancements is mainly due to an every field-free angular momentum eigenstate, in which the populations on the undesired states of high angular momenta are effectively suppressed, and the populations on the desired states of low angular momenta are correspondingly promoted.     

Harmonic Enhancement Mechanism of a Superposition State Atom Irradiated by Short Pulses

We investigate the high-order harmonic generation （HHG） of a model atom whose initial state is prepared in a superposition of its ground state and an excited state irradiated by different duration laser pulses. Compared to the HHG generated from an atom whose initial state is in its ground state, its conversion efficiency obtains some enhancement. The enhancement originates from the higher ionization rate （rather than the ionization yield） of the atom with superposition initial state.     

碱金属共掺MgSc2O4∶Er^3+/Yb^3+纳米晶的上转换发光性能EI北大核心CSCD

通过水热法制备了碱金属离子(Li^+、Na^+、K^+)共掺的MgSc2O4∶Er^3+/Yb^3+纳米晶,获得类球状纳米晶的平均尺寸约为35 nm。通过改变碱金属离子的种类和数量,获得了增强上转换发光。发现K+离子共掺MgSc2O4∶Er^3+/Yb^3+纳米晶发光强度最佳,并且随着K^+掺杂量的不断增加,纳米晶的发射强度逐渐增强,这是由于K^+离子引入了最大的晶体场不对称性。随后,通过调控Yb^3+和Er^3+的掺杂浓度,发现发光强度最强样品为K^+离子共掺MgSc2O4∶1%Er^3+/5%Yb^3+纳米晶。研究了在980 nm激光激发下,MgSc 2O 4纳米晶中Yb^3+与Er^3+离子之间的能量传递以及上转换发光机制。     

808 nm/980 nm近红外光激发下CaSc2O4:Er,Nd纳米晶的上转换发光特性(英文)

通过水热法合成了一系列CaSc₂O₄:Er³⁺,Nd³⁺纳米晶。随着Nd³⁺浓度和激发波长的变化,详细研究了CaSc₂O₄:Er³⁺,Nd³⁺氧化物在可见光和近红外(NIR)区域的发光特性。在808 nm激发下,Er³⁺离子的发光强度随着Nd³⁺离子浓度的增加出现增强。相对的红色强度也有轻微的增强。在980 nm激发下,Nd³⁺离子几乎不吸收980 nm的光子,只有Er³⁺离子的吸收和发射被发现。相对的红色强度没有变化。此外,在近红外光谱中,只观察到Er³⁺离子的发射,这与可见光光谱一致。详细的研究揭示了新型CaSc₂O₄:Er³⁺,Nd³⁺纳米晶在808 nm和980 nm近红外激发下的上转换发...     

Cyclic State Orientation of Polar Molecules Produced by a Train of Half-Cycle Pulse Clusters of a Long Repetition Period

Using a variational method, we derive the optimal population distribution of angular momentum eigenstates for any given population range in a rotational wavepacket within the field-free cyclic state orientation framework. Correspondingly, we devise a train of half-cycle pulse clusters to purposively make the structure of the computed wavepacket approach the optimal population distribution, so that we can now utilize much more powerful means to realize an ideal orientation goal.