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Dr. Zaifa Shi Dr. Yihuang Jiang Dr. Jingxiong Yu Prof. Shanjun Chen Prof. Jun Chen Prof. Zichao Tang Prof. Lansun Zheng 《Chemistry (Weinheim an der Bergstrasse, Germany)》2022,28(8):e202103546
At present, the reactivity of cyclic alkanes is estimated by comparison with acyclic hydrocarbons. Due to the difference in the structure of cycloalkanes and acycloalkanes, the thermodynamic data obtained by analogy are not applicable. In this study, a molecular beam sampling vacuum ultraviolet photoionization time-of-flight mass spectrometer (MB-VUV-PI-TOFMS) was applied to study the low-temperature oxidation of cyclopentane (CPT) at a total pressure range from 1–3 atm and low-temperature range between 500 and 800 K. Low-temperature reaction products including cyclic olefins, cyclic ethers, and highly oxygenated intermediates (e. g., ketohydroperoxide KHP, keto-dihydroperoxide KDHP, olefinic hydroperoxides OHP and ketone structure products) were observed. Further investigation of the oxidation of CPT – electronic structure calculations – were carried out at the UCCSD(T)-F12a/aug-cc-pVDZ//B3LYP/6-31+ G(d,p) level to explore the reactivity of O2 molecules adding sequentially to cyclopentyl radicals. Experimental and theoretical observations showed that the dominant product channel in the reaction of CPT radicals with O2 is HO2 elimination yielding cyclopentene. The pathways of second and third O2 addition – the dissociation of hydroperoxide – were further confirmed. The results of this study will develop the low-temperature oxidation mechanism of CPT, which can be used for future research on accurately simulating the combustion process of CPT. 相似文献
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Hua Saixiang Zhu Huichao Wang Xiao Wu Mingyuan Wu Qingyun Liu Jiuyi Yang Jianjun Zhang Jianan 《Cellulose (London, England)》2022,29(13):7465-7475
Cellulose - Ultraviolet (UV) protective cotton fabric is a convenient and reliable way to protect human body from sunlight. Herein, a polymerizable UV-absorber,... 相似文献
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科学评价大学生科研创新能力对我国科研水平的提高具有重要意义.采用机器学习模型来预测大学生科研能力可以起到良好的效果,提出一种GAXGBoost模型来实现对大学生的科研能力预测.此模型是以Xgboost算法为基础,然后充分利用遗传算法的全局搜索能力自动搜索Xgboost最优超参数,避免了人为经验调参不准确的缺陷,最后采用精英选择策略以此确保每一轮都是最佳的进化结果.通过分析表明,所采用的GAXGBoost模型在大学生科研能力预测的结果中具有很高的精度,将此模型与Logistic Regression、Random Forest、SVM等模型进行对比,GAXGBoost模型的预测精度最高. 相似文献
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Wacker oxidation is an industry-adopted process to transform olefins into value-added epoxides and carbonyls. However, traditional Wacker oxidation involves the use of homogeneous palladium and copper catalysts for the olefin addition and reductive elimination. Here, we demonstrated an ultrahigh loading Cu single atom catalyst(14% Cu, mass fraction) for the palladium-free Wacker oxidation of 4-vinylanisole into the corresponding ketone with N-methylhydroxylamine hydrochloride as an additive under mild conditions. Mechanistic studies by 18O and deuterium isotope labelling revealed a hydrogen shift mechanism in this palladium-free process using N-methylhydroxylamine hydrochloride as the oxygen source. The reaction scope can be further extended to Kucherov oxidation. Our study paves the way to replace noble metal catalysts in the traditional homogeneous processes with single atom catalysts. 相似文献
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Li Jun Zheng Dayong Wei Ning Sun Yunfeng Liu Li Yuan Yuan Jiang Qinghua 《Chemistry of Natural Compounds》2022,58(4):650-652
Chemistry of Natural Compounds - A new quassinoid, dehydrobruceantinol B (1), was isolated from the seeds of Brucea javanica, together with two known compounds, bruceantinol (2) and bruceine A (3).... 相似文献