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由于化石能源的大量开采和利用造成CO2过度排放,从而导致严重的温室效应和气候环境问题,给人类生存带来极大威胁.CO2选择加氢反应可以将CO2催化加氢生成高附加值的CO产物.与其他的CO2转化反应策略相比,该过程中H2的消耗更少,成为可有效处理及转化CO2的手段之一.同时,应尽可能抑制CO2深度加氢以及甲烷的产生,研制及设计具有高CO选择性的新型高效催化剂及其构效关系的分析仍十分重要.据报道,负载型贵金属基催化剂的使用有利于H2分子的活化,具有优异的催化活性,因而广泛应用于多种催化反应中.然而,贵金属催化剂实现工业应用的最大挑战是资源的限制及其高额的成本.近年来,由贵金属制备的负载型亚纳米团簇受到广泛关注,主要包括如Au,Pt,Pd,Ru等贵金属,可有效应用于多相催化反应.人们还致力于提高负载型亚纳米团簇的分散度,促进催化剂活性位点的有效暴露,有利于大幅度提高催化剂的有效利用率.本文采用共沉淀法成功制备了超高分散的负载型Ru基催化剂,通过CO2选择加氢-程序升温表面反应(TPSR)和质谱联用技术测试了催化剂性能,发现CO2加氢反应生成CO选择性达100%.采用XRD,BET和TEM等方法对催化剂结构进行表征,并结合H2-TPR,H2-TPD和XPS等表征结果深入探讨了催化剂构效关系,并提出了针对该催化剂体系较为合理的反应模型.在CO2选择加氢反应的催化性能测试中,2.50%Ru/FeOx催化剂对目标产物CO选择性仅为41%; 随着Ru负载量降低至0.25%和0.1%时,CO选择性明显提高至80%; 当进一步降低Ru含量至0.01%时,CO选择性接近100%,且表现出优异的反应速率.在360 oC时,0.01%Ru/FeOx催化剂的相对反应速率为7.71 molCO2molRu-1 min-1,是2.50%Ru/FeOx催化剂相对反应速率的154倍.H2-TPR结果表明,贵金属Ru可以明显促进载体FeOx的还原,并产生丰富的氧空位,进而促进CO2的吸附、活化.而且CO2选择加氢TPSR结果显示,目标产物CO的起始生成温度总是滞后于原料H2的初始活化温度,与H2-TPR结果及文献报道的CO2选择加氢反应机理一致.通过H2-TPD深入理解H2在催化剂表面的活化和氢溢流现象,以及Hads与不同催化剂之间的相互作用力,0.01%Ru/FeOx催化剂相对较高的H2脱附峰温度表明,该样品中Ru与Hads具有极强的相互作用力,相对抑制了Hads与COads深入加氢生成CH4,从而提高了CO选择性,而2.50%Ru/FeOx催化剂的情况则与此相反.本文提出了从Hads吸附作用力强弱来考虑CO2选择加氢反应选择性的新思路,同时为设计CO2选择加氢制高附加值CO的高催化反应速率、高CO选择性的高分散Ru基催化剂提供了一种经济简易的催化剂设计思路. 相似文献
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基于带电粒子活化测谱方法在SGⅡ-U装置上开展了皮秒激光靶背鞘场机制质子加速实验研究,对靶参数进行了优化.利用带电粒子活化测谱方法测量了相同激光条件、不同Cu薄膜靶厚度情况下靶背鞘场加速质子的最高截止能量、角分布、总产额以及激光能量到质子的转化效率等关键参数.实验发现,SGⅡ-U皮秒激光靶背鞘场加速机制的最佳Cu薄膜靶厚度为10 μm,对应质子最高能量接近40 MeV,质子(>4 MeV)总产额约4×1012个,激光能量到质子的转化效率约2%.薄膜靶更厚或者更薄都会降低加速质子的最高截止能量;当靶厚减薄至1 μm时,皮秒激光的预脉冲开始对靶背鞘场产生显著影响,质子最高截止能量急剧下降,高能质子束斑呈现空心结构;而当靶厚增加至35 μm时,虽然质子束的能量有所降低,但是质子束斑的均匀性更好. 相似文献
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徐秋月 周佳欣 单连强 田超 杨祖华 张天奎 王为武 滕建 邓志刚 袁宗强 张锋 齐伟 刘东晓 范全平 魏来 周维民 谷渝秋 《强激光与粒子束》2022,34(12):122003-1-122003-7
为了在百kJ高功率激光装置上建立D3He质子照相平台,采用一维辐射流体程序Helios-CR对D3He爆推靶质子产生进行了模拟,综合考虑多种因素给出在百千焦高功率激光装置上开展质子照相所需要的激光和靶球建议参数。结合激光装置现有条件,分析了在1015 W/cm2左右激光强度下D3He质子产额随靶球半径、激光强度、充气压力和SiO2球壳厚度等参数的变化规律,给出了靶球半径300 μm,内充D3He气体压强1.8 MPa,SiO2球壳厚度3.5 μm左右等优化参数,预计此条件下D3He质子产额可达109~1010。通过模拟得到的质子产额变化规律,为质子照相平台的正式建立和实验参数选取提供了参考。 相似文献
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滕建 洪伟 贺书凯 邓志刚 朱斌 张天奎 于明海 钱凤 张博 齐伟 张智猛 毕碧 单连强 张发强 杨雷 卢峰 张锋 李晋 陈韬 吴玉迟 崔波 周维民 曹磊峰 谷渝秋 《强激光与粒子束》2017,29(09):092001
在神光Ⅱ升级装置上开展了首轮激光加速质子对间接驱动快点火靶内爆过程的照相实验研究。通过激光与靶参数的优化,获得了能量高于18 MeV的质子束。通过静态客体的照相,获得了优于20 m的高空间分辨网格图像,为开展时间分辨的啁啾质子照相奠定了基础。开展了质子动态照相实验,获得了内爆压缩晚期的质子照相图像。实验发现内爆区域质子照相图像存在大量排空现象。内爆压缩区域不足以阻挡如此大范围质子束,证明了其中存在电磁场使得质子向外排开。动态照相的质子能量较低,分析是ns激光打靶过程产生的X射线及等离子体对质子加速存在影响。后续实验中需要进一步优化靶的屏蔽设计。 相似文献
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