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通过金属离子替代的方法设计了催化氧化性能不同的Mg-Al-Ru-CO3类水滑石、Co-Al-Ru-CO3类水滑石和Ru-Co(OH)2-CeO2等三种催化剂. XRD实验表明钌部分替换制得的Mg-Al-Ru-CO3和Co-Al-Ru-CO3可保持水滑石的结构; 但用铈替代铝之后得到的Ru-Co(OH)2-CeO2催化剂无法保持水滑石的结构, 而是由氢氧化钴和二氧化铈的微晶组成. XPS 和Ru K-edge XAFS的测试结果证实Mg-Al-Ru-CO3催化剂中钌被等键长的6个氧原子包围, 该催化剂可有效地催化氧化醇类; Co-Al-Ru-CO3催化剂中钌被两种键长不等的6个氧原子包围, 其中短键长的Ru═O是催化氧化性能增强的原因; Ru-Co(OH)2-CeO2催化剂中钌被两种键长不等的5个氧原子包围, 其对于各类醇均有高效的催化氧化性能, 原因归功于配位数少的钌物种. 相似文献
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具可见光活性的氮掺杂二氧化钛光催化剂 总被引:10,自引:0,他引:10
以氮掺杂为代表的非金属掺杂型TiO2光催化剂被誉为“第二代光催化材料”。本文首先系统评述了氮掺杂二氧化钛的制备方法,然后详细阐述了在N掺杂TiO2研究中关于其可见光活性机制以及掺杂N在TiO2晶格中的存在状态等方面的争议。N掺杂TiO2粉末的制备方法主要有氨气气氛下的热处理工艺、水解沉淀法、溶胶-凝胶法以及机械化学法等;N掺杂TiO2薄膜的制备方法主要包括磁控溅射法、脉冲激光沉积法以及金属有机化学气相沉积法等。已提出的关于N掺杂TiO2可见光活性机制的观点有N2P与O2P能级相杂化、形成N 2p孤立能态、氧空位的作用以及具顺磁性特征的杂质敏化。关于掺杂N在TiO2晶格中存在状态的分歧在于XPS N 1s谱中特征峰的位置及其归属的解析。文章最后指出了氮掺杂二氧化钛催化剂研究中有待解决的问题及今后的发展方向。 相似文献
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应用气相色谱-质谱法测定及确证粮谷(糙米,玉米)中特丁磷的残留量,试样用水-丙酮提取,提取液经与乙酸乙酯液-液分配后,再以PT-硅镁柱净化,用气相色谱-质谱选择检测器监测离子测定方式(GC-MSD-SIM)来进行测定和阳性确证。采用外标法定量,检出限为0.002mg/kg。 相似文献
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原位漫反射红外光谱技术用于气固催化反应机理的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
漫反射傅立叶变换红外光谱技术是一种对固体粉末样品进行直接测量的光谱方法,是近年来发展起来的一项较理想的原位表征技术。原位漫反射红外技术由于可直接对催化剂表面的吸附态物种给出红外信号,可方便地跟踪鉴定反应中间态和产物,从而为催化反应体系反应机理的考察给出直接的证据。本文对于原位漫反射红外技术用于低温水煤气变换反应和水汽逆变换反应、醇类的水蒸汽重整、含CO2的合成气制取甲醇、低碳烃制合成气、CO催化氧化以及其他烃类和含氧化合物的氧化等方面进行了综述,认为该技术可很好地剖析气固相催化反应机理。 相似文献
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固相混合氧化物催化剂用于温和条件下醇液相氧化的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
在氧化反应的研究过程中, 利用清洁的氧化剂, 借助于可循环使用的固相材料为催化剂, 使用对环境友好的溶剂体系, 是绿色氧化反应的一个研究方向. 本工作以混合氧化物Ru-Mn-Fe-Cu-O为催化剂, 分子氧为氧化剂, 甲苯为溶剂, 各类醇均可在温和的条件下迅速地转化成相应的羰基化合物. 发现在有表面活性剂存在情况下, 以水为溶剂该催化剂也可将各类醇实现有效氧化转化, 阳离子表面活性剂比其他类型表面活性剂更可促进催化剂-水-表面活性剂所组成的催化氧化性能. 相似文献
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原位DRIFTS研究CH4部分氧化和CO2重整的耦合 总被引:3,自引:0,他引:3
8%Ru-5?/γ-Al2O3催化剂对于甲烷的低温活化具有较好的催化活性,在500℃下甲烷、二氧化碳和氧气的耦合反应中,吸热反应二氧化碳重整和放热反应甲烷部分氧化进行耦合强化,使得耦合反应中的甲烷转化率为38.8%。用原位漫反射傅里叶红外光谱法对钌系催化剂耦合甲烷部分氧化和二氧化碳重整反应体系机理进行研究。CO在8%Ru-5?/γ-Al2O3上吸附,表明CO在催化剂表面上波数为2 167 cm-1(2 118 cm-1)和2031 cm-1(2 034 cm-1)处形成孪生态Ru(CO)2和Ce(CO)2吸附物种,而且高温下CO吸附物种很容易从催化剂表面脱附出来。原位漫反射红外实验结果表明甲烷部分氧化反应时催化剂表面上有吸附物种碳酸根、甲酰基(甲酸盐)和一氧化碳的形成,其中表面的甲酰基和甲酸盐物种是甲烷部分氧化反应的主要活性中间物,这些中间活性中间体由甲烷吸附态CHx和催化剂表面的氧吸附态结合而形成的,随后这种中间物种再分解为CO产物;甲烷和二氧化碳重整反应时没有新的吸附物种产生,由此提出重整反应的机理是吸附态的甲烷和二氧化碳在催化剂活性中心上进行活化解离而生成合成气;甲烷、二氧化碳和氧气耦合反应过程中出现新的羟基物种(桥式羟基Ru-(OH)2),耦合反应机理复杂可能是由部分氧化和重整两类反应机理的复合,其中桥式羟基Ru-(OH)2参与了反应的进行。 相似文献