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表面含磷酸的介孔分子筛P-SBA-15的合成及其性能评价 总被引:4,自引:1,他引:4
采用后合成法,将磷酸固载在纯硅介孔分子筛SBA-15表面上。利用X射线衍射(XRD)、红外光谱(IR)、氮气吸附 脱咐法(BET)分析方法表征催化剂的物理性能。结果表明,催化剂P-SBA-15在高温焙烧后保持了稳定的介孔分子筛SBA-15结构,该催化剂的比表面积和孔径分别为605.45m2/g和5.576nm(磷硅摩尔比5%)。选用十一碳烯酸与异丙醇的酯化反应对催化剂P-SBA-15的催化反应性能进行评价,同时与其他几种微孔沸石分子筛催化剂催化性能相比表明,磷酸改性的介孔分子筛P SBA 15是合成十一烯酸异丙酯较为理想的固体酸催化剂,考察了催化剂的稳定性。 相似文献
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采用过渡应答技术对甲醇和异丁烯在改性β分子筛上的吸附行为进行了研究,研究结果表明,异丁烯和甲醇在改性β分子筛上符合先快吸附后慢吸附的Elovich吸附规律。甲醇的吸附量大,但速率慢;异丁烯吸附量小,速率快。由于甲醇的饱和吸附量大于异丁烯的饱和吸附量,对合成MTBE反应的选择性具有重要意义,对它们的吸附行为进行动力学研究,得到了不同温度下吸附活化能随吸附量变化的关系。不同温度下相对饱和吸附量预测表明:当温度从288K升高到383K时,qMeOH/q1BWW 6.1降低到4.6,甲醇的相对饱和吸附量随温度升高而减小,但仍保持较高值,证明了甲醇在分子筛上是强吸附的观点,为解释选择性高和动力学方程的建立提供依据,对反应机理的研究有指导作用。 相似文献
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介孔分子筛SBA-15-SO3H催化合成油酸甲酯 总被引:13,自引:1,他引:13
在成功合成出含磺酸基的介孔分子筛SBA-15-SO3H的基础上,用于油酸与甲醇的酯化反应,考察该催化剂的催化性能,结果表明:在高级脂肪酸的酯化反应中,SBA-15-SO3H催化剂的活性高于沸石分子筛,与等摩尔数的硫酸的活性接近。考察了反应条件对SBA-15-SO3H催化剂性能的影响,得到油酸与甲醇酯化反应的最佳条件:反应温度60 ℃,甲醇与油酸的原料比为2∶1(摩尔),催化剂与原料比为1.5∶35(重量)。最后对催化剂的稳定性进行了考察,反应结果认为该催化剂在重复使用过程中活性未发生明显变化,反应前后的XRD分析结果认为,SBA-15-SO3H具有较高的水热稳定性。 相似文献
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表面含磺酸基的介孔分子筛SBA-15-SO3H的直接合成 总被引:17,自引:1,他引:17
采用水热法直接合成了含磺酸基的介孔分子筛SBA-15-SO3H.XRD表征结果表明,该分子筛具有规则的、六方立柱形的中孔结构,通过酸碱滴定和XRD确定了正硅酸乙酯/有机硅的最佳合成配比为9(α=0.1).29SiMASNMR固体核磁结果表明,含磺酸基的有机基团Si-(CH2)3-SO3H中的硅与SBA-15骨架上的氧通过Si-O键结合,形成稳定的有机/无机组成,FT-IR谱表明:在SBA-15-SO3H表面含有质子酸中心-SO3H.N2吸附-脱附和TEM结果表明,SBA-15-SO3H具有较大的比表面积、孔容和孔径,孔大小是单一的,孔分布是高度有序的.酯化反应结果表明,与后合成法相比,直接法合成的催化剂既具有较高的稳定性,又具有简便、快捷和高效的优点. 相似文献
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甲醇与异丁烯在改性β分子筛上的吸附行为研究 总被引:1,自引:0,他引:1
采用过渡应答技术对甲醇和异丁烯在改性β分子筛上的吸附行为进行了研究,研究结果表明:异丁烯和甲醇有改性β分子筛上符合先快吸附后慢吸附的Elovich吸附规律。甲醇的吸附量大,但速率慢,异丁烯吸附量小,速率快;由于甲醇的饱和吸附量大于异下烯的饱和吸附量,对合成MTBE反应的选择性具有重要意义。对它们的吸附行为进行动力学研究,得到不同温度下吸附活化能随吸附量变化的关系。不同温度下相对饱和吸附量预测表明:当温度从288K升高到383K时,qMeOH/qIB从6.1降低到4.6,甲醇的相对饱和吸附量随温度升高而减小,但仍保持较高值,证明了甲醇在分子筛上是强吸附的观点,为解释选择性和高和动力学方程的建立提供依据,对反应机理的研究有指导作用。 相似文献
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表面含磺酸基的介孔分子筛催化剂SBA-15-SO3H的制备及其催化性能 总被引:13,自引:0,他引:13
采用直接和后合成两种方法制备出含磺酸基的介孔分子筛SBA-15-SO3H,用XRD和红外光谱分析制备过程中催化剂结构和组成的变化.结果表明,两种方法制备出的含磺酸基的催化剂都保持了SBA-15分子筛的完整晶体结构,并含有质子酸中心-SO3H;固体核磁共振表征结果证明,两种方法都使MPTMS存在于分子筛的表面;用N2吸附-脱附测定了它们的比表面积、孔径和孔容;TGA分析认为,MPTMS在分子筛表面的热稳定性大于300℃,酸碱滴定结果说明,直接法获得的催化剂的酸中心多于后合成法.酯化反应结果表明,直接法合成的催化剂比后合成法具有更高的稳定性,且简便、快捷、高效. 相似文献
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分子筛催化合成MTBE的反应性能研究 总被引:2,自引:0,他引:2
在开发出催化性能良好的合成MTBE沸石分子筛催化剂的基础上 ,详细考察了反应条件 :包括温度、压力、空速、醇烯比等操作条件对改性 β沸石分子筛催化剂合成MTBE反应性能的影响。结果表明 :反应条件对催化剂活性、MTBE选择性及活性稳定性都有一定影响。在一定范围内反应温度升高 ,烯烃的转化率增加、MTBE的选择性不变 ,但反应温度过高 ,MTBE的选择性和催化剂的稳定性变差 ;反应压力必须大于系统完全液化压力 ;醇烯比大于 1时 ,对选择性和稳定性的影响程度小 ,醇烯比小于 1时 ,随反应深度增加 ,MTBE选择性和催化剂的稳定性变差。为了充分利用催化剂的性能 ,有一个比较合适的操作范围 ,在最佳反应条件T =70℃、P =2 1MPa ,MeOH IB =1 1 ,WHSV =4h- 1下 ,对改性 β分子筛的催化性能进行长期考察 ,结果表明 :催化剂的各项性能的稳定性很好。 相似文献
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在开发出催化性能良好的合成MTBE沸石分子筛催化的基础上,详细考察了反应条件:包括温度、压力、空速、醇烯比等操作条件对改性β沸石分子筛催化剂的合成MTBE反应性能的影响。结果表明:反应条件对催化剂活性、MTBE选择性及活性稳定性都有一定影响。在一定范围内反应温度升高,烯烃的转化率增加、MTBE的选择性不变,但反应温度过高,MTBE的选择性和催化剂的稳定性变差;反应压力必须大于系统完全液化压力;醇烯 相似文献
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分子筛上苯与烯烃烷基化失活动力学的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
在改性USY沸石分子筛上对长链烯烃与苯的烷基化失活反应进行了研究 ,考察内扩散阻力和催化剂失活对烷基化反应的影响 ,建立了存在内扩散阻力影响的失活动力学方程 ,通过对实验数据拟合确定了失活动力学参数 :失活级数d =1 2、失活速率常数kd=4 82 6 5× 10 11exp(- 9 7793× 10 4 /RT)。统计检验结果表明 ,该失活动力学方程能很好地拟合试验数据。用所建失活模型预测了反应温度、催化剂颗粒度及进料时间对催化剂活性、稳定性的影响。 相似文献