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Dispersion state and catalytic properties of vanadia species on the surface of V_2O_5/TiO_2 catalysts 总被引:1,自引:0,他引:1
The dispersion state and catalytic properties of anatase-supported vanadia species are studied by means of X-ray diffraction (XRD), laser Raman spectroscopy (LRS), H2 temperature-programmed reduction (TPR) and the selective oxidation of o-xylene to phthalic anhydride. The almost identical values of the experimental dispersion capacity of V2O5 on anatase and the surface vacant sites available on the preferentially exposed (001) plane of anatase suggest that the highly dispersed vanadium cations are bonded to the vacant sites on the surface of anatase as derived by the incorporation model. When the loading amount of V2O5 is far below its dispersion capacity, the dispersed vanadia species might mainly consist of isolated VOx species bridging to the surface through V-O-Ti bonds. With the increase of V2O5 loading the isolated vanadia species interact with their nearest neighbors (either isolated or polymerized vanadia) through bridging V-O-V at the expenses of V-O-Ti bonds, resulting in the increase of the ra 相似文献
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用X射线衍射(XRD)、激光拉曼光谱(LRS)、程序升温还原(TPR)和微反评价等手段研究了V2O5在TiO2(锐钛)表面的分散状态和负载型V2O5/ TiO2(锐钛)催化剂的邻二甲苯选择氧化催化性能. 结果表明在TiO2(锐钛)表面V2O5分散容量的实测值(1.14 mmol V/100 m2 TiO2)与TiO2(锐钛) 优先暴露晶面(001)上的空位密度(1.16 mmol/100 m2 TiO2)接近, 这表明分散的钒离子可能键合在TiO2(锐钛)表面的空位上, 与嵌入模型估算结果相符. 当V2O5的负载量远低于其分散容量时, 表面上的钒氧物种主要为孤立的VOx通过V-O-Ti键与载体结合. 随V2O5负载量的增加, 孤立的VOx与其最近邻的钒氧物种(可为孤立或聚合)通过V-O-V键结合, 导致V-O-Ti键的比例降低和聚合钒氧物种的比例增多、表面氧物种的反应活性降低. 虽然V2O5/TiO2催化剂的邻二甲苯选择氧化的活性随负载量增加而增加, 到钒氧物种成单层时达极大, 但按每个钒离子估算的TON(转化数)却随负载量的增加而线性下降. 当V2O5的负载量高于其分散容量时, 增加的V2O5以晶相形式存在, 此时除钒离子的利用率降低外, 还由于晶相V2O5中只有V-O-V存在, 与之相结合的氧离子的活性较与V-O-Ti键合的弱, 邻二甲苯选择氧化的活性随负载量的增加有所下降, 而其TON则更为迅速地线性降低. 相似文献
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CrOx/ SBA-15介孔催化剂上丙烷在二氧化碳气氛中脱氢反应的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
The structure and catalytic properties based on Chromium Oxide supported on mesoporous SBA-15 for oxidative dehydrogenation of propane by CO2 have been studied by using X-ray diffraction (XRD), ultraviolet-visible diffuse reflectance spectra (UV-Vis DRS), electron spin resonance (ESR), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) and propane pulsing experiments in the absence of gas-phase O2. It has been shown that propane conversion and propene yield increase with Cr loadings. The propane conversion and propene yield on CrOx(Cr: 10wt%)/SBA-15 catalyst for oxidative dehydrogenation of propane by CO2 at 550 ℃ reach 24.8% and 21.8%, respectively .The results of ESR, UV-Vis DRS and propane pulsing experiments indicate that CrⅢ in the CrOx/ SBA-15 catalyst is the main active species in oxidative dehydrogenation of propane by CO2 and CrⅥ, CrⅤ is inactive in dehydrogenation. 相似文献
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SrTi0.9M0.1O3-δ钙钛矿型氧化物催化剂甲烷氧化偶联反应性能的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
The structure and catalytic properties of SrTi0.9M0.1O3-δ (M=Mg,Al, Zr) perovskite-type catalysts for ox-idative coupling of methane (OCM) have been studied by using X-ray diffraction (XRD),X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) and temperature-programmed desorption of oxygen(O2-TPD) methods. It has been shown that doping the cations of lower valence (e.g. Mg2+, Al3+) to the B site of SrTi0.9M0.1O3-δ perovskite-type catalysts results in the higher content of adsorbed oxygen species on the surface of catalysts and thus higher C2-selectivity for OCM reaction. It is suggested that the oxygen vacancies of SrTi0.9M0.1O3-δ (M=Mg, Al, Zr) perovskite-type catalysts are the sites responsible for oxygen activation, and the adsorbed oxygen species on the surface of SrTi0.9M0.1O3-δ catalysts are the main active species for OCM reaction. 相似文献
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Fe_2O_3/ZrO_2催化剂上一氧化碳加氢反应制低碳烯烃──I.催化剂反应性能及反应过程中铁物相的变化 总被引:1,自引:0,他引:1
用浸渍法制得一系列不同铁负载量的Fe2O3/ZrO2催化剂,应用催化反应评价结合穆斯堡尔谱对催化剂的CO加氢反应性能、催化剂活性相结构及催化剂铁物种在合成气反应过程中的物相变化进行了研究.结果表明,铁负载量的大小对于Fe2O3/ZrO2催化剂的F-T反应催化性能有很大影响,铁负载量适当时,Fe2O3/ZrO2催化剂铁锆间适当的强相互作用使得催化剂在保持较高催化活性的同时高选择性地生成低碳烯烃,产物分布偏离Schulz-Flory分布规律. 相似文献
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用微型催化反应装置评价,并结合X射线粉末衍射(XRD)、表面积和孔结构测试、程序升温还原(TPR)、氢化学吸附和热重分析等方法研究了负载型PtSn/γ-Al2O3,PtSn/MCM-41和PtSn/Al2O3/MCM-41催化剂的丙烷脱氢反应催化性能.发现PtSn/Al2O3/MCM-41催化剂具有较PtSn/MCM-41催化剂高的丙烷脱氢反应活性和较PtSn/γ-Al2O3催化剂高的反应稳定性.实验结果表明,纯硅MCM-41载体表面的锡物种因与载体相互作用较弱故易被还原,导致铂金属分散度和催化剂的丙烷脱氢活性较低.用Al2O3修饰MCM-41可以增强Sn物种与Al2O3/MCM-41载体之间的相互作用,提高PtSn/Al2O3/MCM-41催化剂铂金属分散度和丙烷脱氢催化活性.并且,积炭后的PtSn/Al2O3/MCM-41催化剂具有较高的铂金属表面裸露度,故具有较高的丙烷脱氢反应稳定性.PtSn/Al2O3/MCM-41催化剂优良的丙烷脱氢催化性能町能不仅与Sn-载体Al2O3/MCM-41较强的相互作用有关,而且与Al2O3/MCM-41载体的介孔结构有关. 相似文献
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负载型MoO3 /γ-Al2O3催化剂中晶格氧的丙烷氧化脱氢反应性能 总被引:1,自引:0,他引:1
采用X射线衍射(XRD),氢气程序升温还原(H2-TPR)和无氧脉冲反应评价等研究了MoO3在γ-Al2O3载体表面的分散状态和负载型MoO3/γ-Al2O3催化剂晶格氧物种的丙烷氧化脱氢反应性能.结果表明在γ-Al2O3表面MoO3分散容量的实测值(4.73Mo6 /nm2)与按照"嵌入模型"估算的理论分散容量(4.90 Mo6 /nm2)接近.在分散容量以下,键合在γ-Al2O3表面孤立的Mo-O-Al物种倾向于分散在相邻的空位上且通过Mo-O-Mo化学键相连形成聚合的表面MoOx物种.随着MoO3负载量增加,Mo-O-Al键合方式逐步转变为Mo-O-Mo键合方式,钼离子周围的氧离子活泼性下降,导致丙烷氧化脱氢反应活性下降.超过分散容量以上的Mo离子以晶相形式存在.由于钼离子表面利用率下降,尤其是多层的晶相氧化钼表面Mo-O-Mo物种难以与载体表面铝离子键合,导致与钼离子相结合的氧离子可移动性下降、反应活泼性降低,催化剂的丙烷氧化脱氢反应活性急剧下降. 相似文献
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本工作用溶胶-凝胶法制备不同组成的SO42-/TiO2-ZrO2复合氧化物固体酸催化剂,用微型催化反应评价结合X-射线粉末衍射(XRD)、孔结构/BET表面积测试和NH3-程序升温脱附(NH3-TPD)等表征了SO42-/TiO2-ZrO2复合氧化物固体酸催化剂结构、表面酸性和长叶烯芳构化催化性能。复合氧化物固体酸SO42-/TiO2-ZrO2催化剂具有优良的长叶烯芳构化催化性能,并且其芳构化催化性能与催化剂组成和表面酸性密切相关。随催化剂中nZr/(nZr+nTi)增加,催化剂表面中等强度的酸中心量增加,芳构化产物选择性和收率明显增加,在nZr/(nZr+nTi)=0.5时达极大值。随nZr/(nZr+nTi)进一步增加,不仅催化剂表面酸中心量减少、原料转化率明显下降,而且催化剂酸强度增强,导致芳构化产物选择性和收率下降。催化长叶烯芳构化的二元复合氧化物固体酸SO42-/TiO2-ZrO2催化剂适宜的组成为nZr/(nZr+nTi)=0.5。 相似文献
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NO选择性催化还原Ce-Mn-Ti-O催化剂铈组分助催化作用 总被引:1,自引:0,他引:1
用NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、H2程序升温还原(H2-TPR)和BET表面积测试结合NO选择性催化还原(SCR)微型反应评价等方法,研究了溶胶-凝胶法制备的Ce-Mn-Ti-O复合氧化物催化剂中铈组分的助催化作用.结果表明随铈含量增加,NO转化率大幅度增加,在Ce/Mn摩尔比约0.08时达极大值,其后随铈含量进一步增加,NO转化率又逐渐下降.适量铈组分的加入对Mn-Ti-O催化剂表面酸性影响不大,但增加了催化剂活性组分Mn物种的表面浓度,提高了Mn4+物种的相对含量和Mn物种的可还原性,从而提高催化剂低温SCR活性.当Ce/Mn摩尔比超过0.08,催化剂表面的Mn组分与Ce组分可能形成无定型结构的多层聚集的Ce-O-Mn物种,导致催化剂Mn/Ti摩尔比下降和Mn物种可还原性下降,从而导致催化剂SCR活性的下降. 相似文献