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离子液体介质中钌纳米粒子催化苯乙酮及其衍生物的不对称加氢反应 总被引:1,自引:0,他引:1
采用水溶性三(间-磺酸钠苯基)膦(TPPTS)作稳定剂, 在离子液体1-丁基-3-甲基-咪唑四氟硼酸盐([BMIM]BF4)或1-丁基-3-甲基-咪唑对甲基苯磺酸盐([BMIM][p-CH3C6H4SO3])介质中用氢气还原RuCl3·3H2O, 得到钌纳米粒子. 将此钌纳米粒子与(1S, 2S)-1,2-二苯基乙二胺(简称(1S, 2S)-DPEN)、KOH在离子液体/异丙醇介质中原位生成一种不对称加氢催化剂, 用于催化苯乙酮及其衍生物的不对称加氢反应. 实验结果表明, 离子液体介质中的纳米钌催化剂体系具有良好的催化活性和对映选择性. 在优化反应条件下, 催化苯乙酮获得了100%的转化率和79.1%的对映选择性. 并且产物经正己烷萃取后, 含有钌纳米粒子的离子液体可以循环使用. 相似文献
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制备了聚乙二醇(PEG)稳定的RuB非晶态纳米催化剂, 采用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和透射电镜(TEM)对催化剂进行表征. 结果表明, RuB以高分散态存在, 其平均粒径为2.4 nm. 该催化剂体系对吡啶及其衍生物显示了优异的催化活性和选择性. 在100 ℃、氢气压力3.0 MPa, 催化剂与底物的摩尔比为1/670的条件下, 反应60 min, 催化吡啶加氢的转化率大于99.0%, 生成哌啶的选择性为100%. 对含不同取代基的底物的加氢反应活性顺序如下: 2-甲基吡啶>2,6-二甲基吡啶>吡啶. 相似文献
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固相研磨作为一种新型可持续的合成方法,近年来引起了人们广泛关注,为负载型金属合金纳米催化剂的制备提供了新思路.尽管有关合金催化剂研究取得了系列进展,但现有制备方法大多存在操作步骤复杂、形貌难以控制等问题,严重制约了合金催化剂的规模化应用.本文发展了一种可持续化策略,即于室温下在玛瑙研钵中直接研磨合成了一系列高分散在碳载体上的小尺寸PdAg合金纳米颗粒(PdAg/C).此法无需任何溶剂和有机试剂,保证了整个过程简单便捷、绿色环保,同时确保了PdAg合金纳米颗粒表面清洁无污染,利于样品的催化应用.利用TEM,XRD和XPS表征技术对系列PdAg/C样品的组成及形貌进行了深入探究.TEM结果表明,所得催化剂中金属颗粒尺寸较小(4.9±1.03 nm),且高度分散在碳载体表面.XRD结果表明,Pd9Ag1/C,Pd5Ag5/C和Pd1Ag9/C催化剂特征衍射峰位于对应的Pd/C和Ag/C衍射峰之间,且会随着Ag含量的不断增加逐渐向低角度偏移.XPS结果表明,三个催化剂中均存在Pd,Ag两种元素,且随着Ag含量的增加,它们的Pd 3d结合能逐渐正移;而随着Pd含量的不断增加,三样品的Ag 3d结合能逐渐负向偏移.由此可见,采用可持续固相合成法成功制得了碳负载的PdAg合金纳米颗粒.一系列对比实验表明,PdAg合金纳米颗粒的尺寸和分散度显著依赖于NaOH,而与碳载体的形貌、比表面积和类型无明显关系.将系列PdAg/C样品用于碱性电催化氢氧化(HOR)和析氢反应(HER)时,均展现出高的催化性能.其中,Pd9Ag1/C催化性能最佳,在HOR中,质量交换电流密度和面积交换电流密度分别为26.5 A gPd^–1和0.033 mA cmPd^–2;在HER中,电流密度为10 mA cm^–2时所需过电位仅为68 mV;此外,Pd9Ag1/C催化剂经过1000圈CV循环测试后,催化活性未显著衰减,对两个目标反应均展现出优异的电化学稳定性.PdAg/C高催化活性主要归因于两个方面:(1)PdAg合金纳米颗粒表面洁净、尺寸小且分散均匀,能提供大量可利用的活性位点;(2)Pd与Ag之间强的协同与合金效应使得催化剂具有最佳的本征活性. 相似文献
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在众多非均相催化剂中,负载型金属纳米催化剂(SMNCs)因具有高效、稳定、可循环使用等特性而广泛应用于多相催化反应领域.近几十年来,研究者们致力于合理设计和优化载体和颗粒等来提高SMNCs催化性能.其中,通过传统方法(如沉淀法、溶胶-凝胶法、溶剂热法、高温热解法等)成功开发了种类繁多的SMNCs,然而这些传统方法通常会涉及大量的有机试剂、复杂的制备步骤以及昂贵的专用设备,极大地限制了SMNCs的规模化生产.因此,发展简便、高效的绿色可持续的SMNCs生成方法意义重大.本文总结了绿色、可持续化生产SMNCs的几种方法,包括固态合成法、低温热解法、无表面活性剂和还原剂合成法及离子液体辅助合成法.与传统合成技术相比,这些方法在可持续性方面、原子利用率方面、产物选择性方面及规模化生产方面表现出明显的优势.此外,本文还对SMNCs的经典应用-电催化产氢(HER)技术的研究进展进行了详细评述.尽管SMNCs的可持续化合成及其大规模应用已取得较大进展,但目前仍存在几个关键问题需不断改进:如何进一步提高绿色、可持续化生产效率?如何调控金属纳米颗粒的载量及粒径尺寸?如何调节金属纳米颗粒的表面状态?如何探... 相似文献
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Sn4+离子修饰的Pd/γ-Al2O3催化卤代芳香硝基化合物选择性加氢 总被引:11,自引:0,他引:11
用乙醇.水混合溶液还原方法制备了以聚乙烯吡咯烷酮(PVP)稳定的Pd/γ-Al2O3负载型单金属催化剂,用于二氯代硝基苯中硝基的选择性加氢.实验结果表明,在催化反应体系中直接加入Sn^4+作为修饰剂,虽在一定程度上降低了Pd/γ-Al2O3的催化活性,却大大提高了二氯苯胺的选择性.在其它反应条件相同的情况下,当不添加和添加Sn^4+时,二氯代硝基苯的转化率分别在80℃和110℃达100%,而2,5-、2,4-、2,3-二氯苯胺的选择性分别由不加修饰剂的84.5%、76.1%、86.8%上升到Sn^4+修饰后的98.7%、100%、100%.Sn^4+的添加方式影响对催化剂的修饰效果. 相似文献
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分别采用氢气、NaBH4、醇水混合溶剂还原, PVP(聚乙烯吡咯烷酮)保护和微乳液法制备了γ-Al2O3负载的Ir金属催化剂, 通过XPS、XRD、TEM对催化剂的结构进行了表征, 考察了催化剂对阿维菌素选择加氢制备伊维菌素的性能, 探讨了催化剂制备方法对催化剂活性和选择性的影响. 实验结果表明, 在不同金属催化剂Ru/γ-Al2O3、Pd/γ-Al2O3、Pt/γ-Al2O3、Ir/γ-Al2O3中, Ir/γ-Al2O3的活性和选择性最好. 用PVP保护的Ir/γ-Al2O3, 其催化活性和选择性比没有PVP保护的催化剂有显著提高; 采用微乳液法制备的Ir/γ-Al2O3催化剂显示出最好的活性, 但反应选择性比PVP保护的催化剂差. 相似文献
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