分子筛担体、组元配比和其它因素对过渡金属氧化物催化剂的光解水放氧活性的影响

考察了光氧化水反应中,Na-Y型分子筛及金属氧化物组元配比对放氧活性的影响。加入空白的Na-Y型分子筛担体能提高单组元RuO_2/Y的催化活性,但导致 RuO_2/Y MeO_x/Y及RuO_2/Y PtO_x/Y Me＇O_x/Y复合催化剂放氧活性降低。二元复合催化剂RuO_2/Y FeO_x/Y的最佳组元配比为1:0.6(按纯金属μmol计)。比较了分浸和共浸两种方法制备的二元复合催化剂的催化活性,还考察了光敏剂/电子受体的配比对光氧化水反应的影响。     

用于光氧化水放氧的分子筛担载过渡金属氧化物催化剂的表面结构及特性表征

用IR,PAS,XRD和DTA,TGA及XPS,SEM对Na-Y型分子筛担载的过渡金属氧化物催化剂的表面结构和特征进行了研究.结果表明,单元RuO_2/Y催化剂的活性相分布均匀,价态单一,Ru:O≤2,RuO_2微晶粒线度为30—40(?),催化剂表面上存在L酸和B酸中心。对于分浸或共浸Ru-Fe复合催化剂,它们的表面结构、金属价态、微晶粒线度均有所不同,并存在着不同的金属与金属或担体间的强相互作用(或化学作用),因而它们的催化活性差异也大。同晶型的RuO_2,IrO_2及其复合的催化剂的结构性能变化不大,都具有较高的催化活性。     

分子筛担载过渡金属氧化物催化剂的光氧化水产氧研究

在Ru(bpy)_3~(2+)/Co(NH_3)_5Cl~(2+)酸性水溶液(NaAc/HAc)中,以钨溴灯为光源,Na-Y型分子筛担载的过渡金属氧化物催化剂对光氧化水产氧反应具有较高的催化活性。当二元混合使用时,产氧量达5ml/h以上,氧产率为69％以上;低浓度催化剂用量时,比产氧速率最高达17.9O_2ml/h-mM金属。三元混合使用效果更佳,放氧量超过6ml/h,氧产率达92.9％。