Cu-BTC及其衍生物在苯甲醇选择氧化反应中的催化活性

以硝酸铜和均苯三甲酸(BTC)为原料,水热合成了一种金属有机骨架化合物Cu-BTC,在水相中催化苯甲醇选择氧化反应,H2O2氧化剂,优化了Cu-BTC的晶化条件.70℃反应1 h,Cu-BTC(110C/24 h)上的苯甲醇转化率为75.4%、苯甲醛选择性83.5%,但反应后Cu-BTC骨架完全塌陷.在氮气中高温焙烧Cu-BTC,制得衍生物Cu@C,也用于催化苯甲醇氧化反应.结果表明:Cu@C催化剂重复使用5次,可维持较高的苯甲醇转化率,但苯甲醛选择性有所下降.用X射线衍射(XRD)、N2物理吸附(BET)、热分析(TG-DSC)、红外光谱(FTIR)、能量色散X射线光谱分析(EDX)等技术对催化剂进行了结构表征,发现:Cu@C在反应中生成的Cu2O促进了苯甲醛的深度氧化.     

水热合成Co_3O_4的制备参数调变及其催化分解N_2O性能（英文）

以十六烷基三甲基溴化胺(CTAB)为模板剂,通过调变CTAB浓度水热合成了氧化钴前驱体,焙烧制得棒状形貌的Co_3O_4,在其表面浸渍K_2CO_3溶液制得K改性的Co_3O_4催化剂,用于N_2O分解。用X射线衍射(XRD)、N_2物理吸附(BET)、扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)和O_2程序升温脱附(O_2-TPD)等技术对催化剂进行了表征,考察了CTAB/钴及尿素/钴物质的量比等制备参数对Co_3O_4催化分解N_2O活性的影响。结果表明,CTAB浓度为0.05 mol/L、CTAB/钴离子物质的量比为1、尿素/钴离子物质的量比为4时,所制备的Co_3O_4催化剂具有较高的N_2O分解活性,而K改性可以进一步提升其催化性能。K改性的Co_3O_4在有氧有水气氛中400℃下进行N_2O分解反应,50 h后N_2O转化率仍保持在91%以上。     

一步水热合成Y-Co_3O_4复合氧化物催化剂及催化分解N_2O（英文）

用一步水热、分步水热、浸渍等方法分别制备Y-Co_3O_4复合氧化物,用于催化分解N_2O的反应,其中,一步水热法制备的催化剂活性较高。再用一步水热法制备了不同Y/Co物质的量比的Y-Co_3O_4复合氧化物,在优化出的催化剂(0. 03YCo_3O_4)表面浸渍K_2CO_3溶液,制备K改性催化剂(0. 02K/0. 03Y-Co_3O_4)。用X射线衍射(XRD)、N_2物理吸附、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、O_2程序升温脱附(O_2-TPD)、扫描电镜(SEM)、X射线光电子谱(XPS)等技术表征催化剂结构。研究发现,Co_3O_4和Y-Co_3O_4同为尖晶石结构,但Y-Co_3O_4的催化活性显著高于Co_3O_4。K改性增加了催化剂表面的活性位(Co~(2+)),还有利于吸附氧的脱除,从而提高了催化剂活性。在无氧无水、有氧无水、有氧有水气氛中,K改性催化剂上的N_2O全分解温度分别为325、350、375℃,催化剂活性较高。有氧有水气氛350℃连续反应50 h,K改性催化剂上N_2O分解率保持90%以上,稳定性较高。研究发现,Y-Co_3O_4及K改性催化剂上N_2O分解反应的Ea和lnA之间存在动力学补偿效应。     

碳球为模板水热合成Mg-Co复合氧化物及其催化分解N_2O（英文）

用自制的碳球为模板剂,尿素为沉淀剂,120℃水热合成尖晶石型Mg-Co复合氧化物(MgCo_2O_4),在其表面浸渍K_2CO_3溶液制得K改性催化剂,用于催化分解N2O。用X射线衍射(XRD)、N2物理吸附-脱附、扫描电镜(SEM)、H2程序升温还原(H2-TPR)、O2程序升温脱附(O2-TPD)、X射线光电子能谱(XPS)等技术对催化剂进行结构表征,考察了钴镁离子/碳球的质量比、尿素/钴镁离子的物质的量比等制备参数对催化剂活性的影响。结果表明,钴镁离子/碳球的质量比为0.192、尿素/钴镁离子的物质的量比为2,制得的MgCo_2O_4催化剂活性较高。K改性MgCo_2O_4催化剂在400℃有氧无水、有氧有水条件下连续反应50 h,N2O转化率分别保持在91%和62%,稳定性较好。