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用XPS和XAES(X光激发歇电子能谱)研究了Pt/ZnO催化剂的金属与担体间的相互作用。X射线照射、真空加热、尤其是不同温度下的H_2处理都能不同程度地使 ZnO还原,而担载Pt原子簇的存在明显地促进了ZnO的还原;实验结果表明:由H_2处理引起的Pt与ZnO间的相互作用在较宽温度范围内经历两个不同的阶段:低温氢处理(室温和 150℃)使Pt4f电子结合能产生负化学位移,表明电荷从部分还原的担体转移给了担载的金属Pt原子;而高温(300℃)则引起担载金属与担体间界面原子重排,只有经过400℃空气氧化才会破坏这种作用,使体系恢复到初始状态。 相似文献
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利用程序升温电导法(TPEC)和程序升温还原法(TPR),研究比较了还原气氛下Pt/MoO_3和Pt/Co_3O_4体系中不同类型的半导体氧化物和吸附氢之间电荷和物种交换的规律.发现微量Pt通过吸附解离H_2成为原子氢,在较低温度下大大加快n型半导体氧化物MoO_3和氢之间电子传递速度,显著地降低MoO_3的还原温度,但在同样条件下却不能有效地活跃p型半导体氧化物Co_3O_4和氢之间的电子传递,因而不能明显地促进Co_3O_4的还原.导致此现象的原因,可能与不同类型的半导体导电机构不同而引起的对氢的敏感程度不同有密切关系. 相似文献
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甲烷催化部分氧化制合成气的反应机理 总被引:6,自引:0,他引:6
借助脉冲反应、质谱-程序升温表面反应(MS-TPSR)等技术研究了Ni/α-Al2O3催化剂上甲烷催化部分氧化制合成气(POM)的反应机理.结果表明,NiO上CH4不能解离产生H2只有当NiO被CH4还原为Ni0后,CH4才能解高产生H2,Ni0是CH4活化和POM反应的活性相;POM反应机理遵循直接氧化机理,CH4和O2均在Ni0上活化,活化过程形成的Ni…C和Niδ…Oδ物种是反应历程中的关键物种,Niδ …Oδ物种高选择性地与CH4解离产生的碳物种Ni…C反应生成CO. 相似文献
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钼掺杂LaVO4上丙烷氧化脱氢 总被引:8,自引:0,他引:8
研究了钼掺杂LaVO4催化剂的丙烷氧化脱氢催化性能.加入钼对丙烷氧化脱氢反应有很好的助催化作用.当丙烷转化率恒定在10%和20%时,丙烯选择性在LaMo0.1V0.9O4.05上分别达到了56%和43%,而在LaVO4上仅为36%和22%,这归结为钼掺杂催化剂上有利于丙烯生成的可活动氧物种的增加和催化剂氧化还原性的改变. 相似文献
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一步合成二甲醚催化剂烧结失活和原位再生的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
采用共沉淀沉积法制备了CuOZnOAl2O3/γ Al2O3 HZSM 5复合催化剂,考察了其对CO加氢直接合成二甲醚的催化性能,研究了催化剂的失活和再生,并用H2-TPR、XRD、TPO、N2O化学吸附等表征方法对反应前后和再生后催化剂的物化性质进行了表征。结果表明,一步合成二甲醚催化剂的失活主要是由于活性位Cu晶粒的烧结长大;反应温度和原料气的组成是影响催化剂失活的因素,在低于220℃下,以N2/H2/CO/CO2为原料气会显著降低催化剂的失活速率。研究使用的氧化还原循环的再生方法能够使Cu晶粒发生再分散,并使失活的催化剂恢复了75%以上的活性。 相似文献
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氧化镍中非化学计量氧在乙烷氧化脱氢中的作用 总被引:12,自引:2,他引:12
以纯NiO为模型催化剂考察了乙烷氧化脱氢(ODHE)性能,发现非化学计量氧的存在与反应的活性及选择性密切相关.TGA研究结果表明,500℃制备的样品具有x≈6%的非化学计量氧.H2TPR结果表明,非化学计量氧与晶格氧的可还原性明显不同;O2TPDMS又把非化学计量氧区分为两个氧物种,O-2和O-(或O2-2).脉冲试验结果表明,非化学计量氧对ODHE制乙烯是选择性反应的活性氧物种,晶格氧是完全氧化反应的活性氧物种.一旦催化剂中非化学计量氧耗尽并动用晶格氧时,催化剂便有Ni0生成,表现出自催化性能,使反应活性迅速提高,但产物均为CO2,CO,CH4等完全燃烧或裂解产物.为保持有较高的乙烯收率,反应处于稳态时Ni必须处于高价态.电导测定结果表明,优良的ODHE催化剂应有P型半导性. 相似文献