钾掺杂三维有序大孔结构Mn0.5Ce0.5Oδ催化剂合成及其催化燃烧炭烟性能

柴油发动机是一种高效耐用的发动机,具有广阔的应用前景.但柴油车尾气中的炭烟颗粒吸附了许多有毒有害物质,也是城市PM2.5的主要来源之一,对人类生命安全造成极大威胁.因此,降低和消除柴油车尾气中的炭烟颗粒是柴油车尾气净化的重要任务.尾气后处理是炭烟颗粒进入大气环境前的最后一道程序,可有效控制柴油车尾气中炭烟颗粒排放.其中,催化净化催化剂是尾气后处理技术的核心.研究表明,炭烟颗粒催化燃烧是一个气-固-固三相深度氧化反应,因此开发新型催化剂体系,改善催化剂与炭烟颗粒的接触,提高催化剂的本征活性,对于研制高活性炭烟燃烧催化剂具有重要的实际意义. 对于三维有序大孔(3DOM)结构催化剂,大孔有利于炭烟颗粒进入催化剂内部并与活性位点接触,而有序的孔道结构可以促进炭烟颗粒在催化剂孔道内传输.因此,将催化炭烟颗粒燃烧催化剂设计成3DOM结构,可促进炭烟颗粒催化燃烧,提高催化剂活性.研究表明,锰铈复合氧化物材料在炭烟颗粒催化燃烧中表现出比单一的锰氧化物和铈氧化物更好的性能.而将K与Ce和Mn形成复合氧化物,利用三者之间的协同作用,将可使K掺杂3DOM结构Mn0.5Ce0.5Oδ催化剂具有更高的催化活性.本文利用胶体晶体模板法成功制备了3DOM结构的Mn0.5Ce0.5Oδ复合氧化物,并采用简单的等体积浸渍方法成功制备了不同K担载量的K掺杂3DOM结构Mn0.5Ce0.5Oδ催化剂(K-MCO).表征结果表明, K-MCO催化剂具有贯通有序的大孔结构,但焙烧温度和焙烧时间会对大孔结构的规整性有一定影响;催化剂中K含量、焙烧温度和焙烧时间对K-MCO的晶型影响较大,催化剂中出现了一个新的晶相K2Mn4O8.另外, K含量、焙烧温度和焙烧时间对催化剂的氧化还原性能也有较大影响.评价结果表明,所制催化剂对炭烟催化燃烧均具有较高活性,其中20% K-MCO-4h催化剂活性最高,催化燃烧炭烟的T50(炭烟的最大燃烧峰值)为331oC, CO2选择性为95.3%.催化剂的大孔结构效应以及K, Mn和Ce三者间的协同作用有利于提高催化剂催化燃烧炭烟的活性.另外,由于柴油车尾气排气口温度范围为175–400 oC,而本文所制催化剂催化燃烧炭烟的温度低于400 oC,因此该催化剂可以在柴油车尾气排气口温度范围内进行炭烟催化燃烧.由于具有合成步骤简单、活性高以及成本低等优点,该催化剂在实际应用方面具有广阔前景.     

柴油车尾气排放PM2.5氧化消除催化剂的设计、制备与催化作用

柴油机尾气中的炭烟颗粒(PM2.5)已经引起了严重的环境污染问题,作为控制柴油车尾气中炭烟颗粒使用最有效和最经济的技术手段—催化净化技术成为当前研究的热点,而开发高效的催化剂是催化净化技术中最活跃、最重要的因素.本文总结了近年来柴油炭烟燃烧催化剂的最新研究进展,重点介绍了本研究组近年来在柴油炭烟氧化催化剂的设计、制备和催化作用机理方面的研究结果和进展,主要包括:低共熔点催化剂、纳米催化剂、三维有序大孔催化剂及三维有序大孔氧化物担载贵金属催化剂的最新研究进展,并报道了上述催化剂对炭烟燃烧的反应机理.最后,总结性地提出了目前炭烟催化燃烧中存在的主要问题和发展方向.     

MnOδ催化剂的制备及对柴油机尾气炭烟颗粒燃烧的催化性能

基于氧化锰(MnO_x)催化剂优异的氧化还原性能,采用水热法制备了一系列具有层状结构的MnO_δ催化剂,并对其物化性能进行了表征.研究了水热反应温度、煅烧温度以及原料组成对催化剂晶体结构、形貌和氧化还原性能的影响,并将MnO_δ催化剂应用于柴油机尾气炭烟颗粒的催化燃烧.结果表明,当水热反应时间为12 h,煅烧温度为550℃,反应原料中KOH和K₂CO₃同时存在时,所制备的MnO_δ-t₁₂催化剂具有最佳的催化燃烧炭烟颗粒的活性, T₁₀, T₅₀和T₉₀值分别为274, 321和354℃.     

Pt/MnO2纳米结构催化剂的制备与结构表征

采用一种简单的方法合成了Pt/MnO2纳米结构催化剂.通过改变还原时间、反应温度、聚乙烯吡咯烷酮（PVP）的用量、Pt负载量等,研究了反应条件对Pt/MnO2纳米结构催化剂的Pt纳米粒子的粒径大小、粒径分布和分散性影响.并在最佳条件下合成一系列不同载体和Pt负载量的Pt/MnO2纳米结构催化剂.通过X射线衍射（XRD）...     

锰基催化剂在催化柴油炭烟燃烧中的应用

柴油机排放的炭烟颗粒引起了严重的环境污染并对人体健康造成了极大的危害,引起人们的广泛关注。目前,催化净化技术是控制柴油机尾气炭烟颗粒排放最有效和研究最广泛的技术手段之一,其中高性能催化剂的研发是催化净化技术应用最为关键的因素。本文总结了近年来锰基催化剂材料在催化柴油机炭烟燃烧中的研究进展,重点介绍了单组分锰基催化剂、复合结构锰基氧化物催化剂、固定结构锰基氧化物催化剂(钙钛矿型、尖晶石型、水滑石型)等的研究进展,并简述了锰基催化剂材料在同时消除炭烟颗粒和氮氧化物方面的研究进展。最后,提出了锰基催化剂在催化柴油机炭烟燃烧中存在的问题并对其发展前景进行了展望。