高分散Co0.2Ni1.6Fe0.2P助催化剂改性P掺杂g-C3N4纳米片高效光催化析氢的研究

随着化石燃料使用的增加和温室气体排放量持续上升,20世纪以来气温上升得更快。开发环境友好型能源取代传统化石燃料是当务之急。氢能源作为一种清洁、高效的能源,被认为是最有希望取代传统化石燃料的能源。光催化水分解水产氢作为为一种环保型技术被认为是最有前景的氢能生产方法。提高光生电子-空穴对分离效率是构建高效光催化剂的关键。然而,利用高度分散的助催化剂构建高效、稳定的产氢光催化剂仍然是一个挑战。本文首次成功地采用一步原位高温磷化法制备了高度分散的非贵金属三金属过度金属磷化Co_0.2Ni_1.6Fe_0.2P助催化剂(PCNS-CoNiFeP)掺杂P的石墨相氮化碳纳米片(PCNS)。有趣的是,PCNS-CoNiFeP与传统氢氧前驱体磷化法制备的CoNiFeP相比,没有聚集性,分散性高。X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、元素映射图像和高分辨率透射电镜(HRTEM)结果表明,PCNS-CoNiFeP已成功合成。紫外-可见吸收光谱结果表明,PCNS-CoNiFeP在200–800 nm波长范围内较PCNS略有增加。光致发光光谱、电化学阻抗谱(EIS)和光电流分析结果表明,CoNiFeP助催化剂能有效促进光生电子-空穴对的分离,加速载流子的迁移。线性扫描伏安法(LSV)结果还表明,负载CoNiFeP助催化剂可大大降低CNS的过电位。结果表明,以三乙醇胺溶液为牺牲剂的PCNS-CoNiFeP最大产氢速率为1200 μmol·h^-1·g^-1,是纯CNS-Pt (320 μmol·h^-1·g^-1)的4倍。在420 nm处的表观量子效率为1.4%。PCNS-CoNiFeP在光催化反应中也表现出良好的稳定性。透射电镜结果表明,6–8 nm的CoNiFeP高度分散在PCNS表面。高度分散的CoNiFeP比聚集的CoNiFeP具有更好的电荷分离能力和更高的电催化析氢活性。由此可见,聚合的CoNiFeP-PCNs (300 μmol·h^-1·g^-1)的产氢速率远低于PCNS-CoNiFeP。此外,CNS的P掺杂可以改善其电导率和电荷传输。     

提高金属有机骨架材料在二氧化碳热催化转化中的性能:策略及前景展望

近年来,大气中CO2的浓度不断增加,带来全球变暖等一系列严重后果,成为国际社会共同关注的环境问题.将CO2催化转化为高附加值化学品可有效降低其向大气中的排放,同时可实现其资源化利用,符合低碳社会的发展目标.目前,已有多种催化体系实现了CO2向不同化学品的转化.然而,由于CO2自身的热力学稳定性和动力学惰性,这些转化通常需要在苛刻的反应条件和较高能耗下进行.设计开发高效催化体系、实现温和条件下CO2的转化利用引起了工业界和学术界的广泛兴趣.金属有机骨架材料(MOFs)是一类由有机配体和金属中心通过配位键组装而成的有机-无机杂化材料,在很多方面展现出良好的应用性能.由于其结构的多样性、可设计性、高比表面积和多孔性等独特性质,MOFs在催化领域吸引了很多研究者的关注.其中,MOFs作为非均相催化剂在CO2热催化转化中表现出良好的应用前景,已实现多种CO2向高值化学品的转化路径.但这些催化体系也存在一些缺点,如有些MOFs材料在催化反应中稳定性差以及其微孔性对反应中的传质造成限制等.因此,设计稳定的MOFs和MOF-基材料并对其结构进行优化改性,从而在温和条件下实现高效的CO2转化具有重要意义.本文综述了提高MOFs在CO2热催化转化反应中性能的几种策略:(1)对MOFs结构中的配体进行设计,包括具有活性官能团的配体、活性配合物作为配体和引入混合配体设计多元MOF;(2)调节MOFs结构中的金属中心,设计混合金属中心和包含活性金属团簇的金属中心;(3)构筑多级孔MOFs;(4)设计MOF-基的复合材料,包括MOFs作为载体与金属纳米颗粒、活性配合物和聚合物构建复合材料;(5)利用MOFs作为前驱体制备MOF-基衍生物材料,重点阐述了如何增加MOFs作为非均相催化剂的催化活性位点以及在CO2转化反应中各位点之间的协同作用.此外,介绍了原位表征技术在MOF-基材料用于CO2固定和转化中的应用.最后,分析了MOF-基非均相催化材料在CO2热催化转化领域目前面临的问题和挑战,包括MOFs材料结构优化、催化机理研究和规模化制备等方面,并对未来的发展趋势进行了展望.     

内陆地区近地面大气消光系数统计特征及气象要素影响分析

使用能见度仪测量了合肥地区2005年6月到2007年7月期间近地面的大气消光系数.给出了大气消光系数的时间变化特征和频数分布特征以及大气消光系数与相应时间段的水汽、温度、气压、风速的相关性.结果表明:局地大气消光系数具有明显的日变化、月变化、季节变化和频数特征;不同季节的消光系数与气象要素的相关性有所不同;其中水汽、温度是两个较为重要的影响消光系数特征分布的因素.分析结果可以作为局地大气消光系数模型建立的基础.     

一种降低OFDM系统的峰均功率比的方法

针对OFDM（orthogonal frequency division multiplexing）系统具有很高的峰均功率比(peak-to-average power ratio,PAPR)的缺点,对利用载波干涉技术降低PAPR的方法进行了改进。将快速傅立叶逆变换（IFFT）后的N个信号中取k个信号,并求其平均值来代替相应的原信号值,以达到降低系统峰值功率,进一步降低系统PAPR的目的。理论分析及仿真结果表明,提出的方法能使系统峰值功率有明显降低,达到了进一步降低PAPR的目的。该方法算法简单、不产生失真、不用传送边带信息,并且能够在互补累积分布函数（CCDF）值与误码率（BER）值之间达到较好的折衷,易于与其他降低PAPR技术结合使用,具有较好的可行性。     

对电弧炉炼钢技术现状的综述

本文综述了电弧炉炼钢技术的现状,讨论了我国电弧炉炼钢发展面临的主要问题,分析了电弧炉炼钢的主要方向,并提出了发展前瞻性建议。     

多检测GPC/SEC技术在高分子表征中的应用—聚(α-甲基苯乙烯-异戊二烯)二嵌段共聚物的溶液性质

采用体积排斥色谱法 (SEC) /示差折光指数 (RI) /直角激光光散射 (RALLS) /示差粘度 (DV )三检测联用技术 ,在THF为溶剂、2 5℃的条件下表征了聚 (α 甲基苯乙烯 异戊二烯 ) (PαMS PI)二嵌段共聚物 ;计算得到了PαMS PI分子的无扰尺寸A为 0 .0 778nm·mol1/ 2 ·g-1/ 2 ;根据PαMS PI与PS分子的无扰尺寸A ,比较了两者在 2 5℃、THF溶剂体系中的链柔性程度 ,证明在此体系中PαMS PI与PS的链柔性程度相当 ;验证了PαMS PI符合普适标定规律     

Monte Carlo方法研究光子在有界肿瘤组织中的分布

目的研究有界肿瘤组织中光子分布特性。方法通过建立光在有界肿瘤组织中传输模型,用蒙特卡罗方法模拟光子在有界生物组织的传输,与半无限大肿瘤组织中光子分布的特性对比,分析光子在有界肿瘤组织中的分布特性。结果肿瘤组织中光子能量密度分布在纵向和横向基本是按负指数规律变化,但沿纵向在入射表面附近有极值点,当取定较小边界范围时,光子能量密度增加,组织内的有效光子数下降。结论有界肿瘤组织光子能量密度沿纵向和横向变化规律与半无限大组织变化规律相似,肿瘤组织边界影响光子在生物组织的能量密度和有效光子数分布。     

纳米SiC基光催化剂研究进展

工业化无疑促进了经济的发展,提高了生活水平,但也导致了一些问题,包括能源危机、环境污染、全球变暖等, 其中这些所产生问题主要是由燃烧煤炭、石油和天然气等化石燃料引起的。光催化技术具有利用太阳能将二氧化碳转化为碳氢化合物燃料、从水中制氢、降解污染物等优点,从而在解决能源危机的同时避免环境污染,因此被认为是解决这些问题的最有潜力的技术之一。在各种光催化剂中,碳化硅(SiC)由于其优良的电学性能和光电化学性质,在光催化、光电催化、电催化等领域具有广阔的应用前景。本文首先系统地阐述了各种SiC的合成方法,具体包括模板生长法、溶胶凝胶法、有机前驱物热解法、溶剂热合成法、电弧放电法,碳热还原法和静电纺丝等方法。然后详细地总结了提升SiC光催化活性的各种改性策略,如元素掺杂、构建Z型(S型)体系、负载助催化剂、可见光敏化、构建半导体异质结、负载炭材料、构建纳米结构等。最后重点论述了半导体的光催化机理以及SiC复合物在光催化产氢、污染物降解和CO₂还原等领域的应用研究进展,并提出了前景展望。     

多检测GPC/SEC技术在高分子表征中的应用Ⅵ.MHS方程K、α参数的测定及α对分子量的依赖性

采用体积排斥色谱法/示差折光指数/直角激光光散射/示差粘度三检测联用技术分别测定了窄分布和宽分布聚苯乙烯标样;得到了Mark-Houwin k-Sakurada 方程的K、α参数;计算了不同分子量范围的MHS方程指数α,建立了旋转半径 和分子量的关系式.结果表明SEC/RI/RALLS/DV可以准确和方便地获取MHS方程的K、α参数,α值具有分子量依赖性.     

鄂尔多斯盆地延安组标志层特征及形成机理

目的准确划分鄂尔多斯盆地延安组地层,为沉积相及层序地层分析奠定基础。方法利用钻屑、测井、露头观察等综合分析本区延安组标志层特征。结果延安组地层广泛发育构造等时面、煤层及碳质泥岩或油页岩、大型砂体及冲刷面等标志层,其岩电特征明显,可作为地层划分与对比的标志层。在延安组所划分的3个三级层序中,砂体主要发育于低位体系域,煤层或油页岩主要分布在水进体系域的晚期或高位体系域的早期。平面上,标志层的岩性、厚度、分布规律等受沉积相控制。结论针对延安组底部及顶部地层厚度变化大的现状,准确的地层划分要注意以标志层控制结合邻井对比,同时充分考虑侏罗纪沉积前古地貌及延安组顶部地层的剥蚀情况。