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李石波  田植群  刘洋  蒋政  哈森  陈兴发  帕纳斯  沈培康 《催化学报》2021,42(4):648-657,中插48-中插50
燃料电池是电动汽车和电子设备最有前途的清洁能源之一.Pt催化剂在氧还原反应(ORR)和甲醇氧化反应(MOR)中的电催化性能对电池系统的能源效率和电池的价格起着至关重要的作用,因此设计高效的电催化剂以最大限度地提高铂的利用率,从而增强电催化效果、降低成本,已经成为燃料电池发展的一个重要方向.早期的研究表明,铂基催化剂可以有效地提高电催化性能,并且它们的组成和形貌被认为是影响催化剂活性的两个关键因素.至今,已合成出各种各样的Pt基催化剂,如Pt-Pb/Pt核壳纳米盘、Pt3Co凹面立方体、Pt-Cu-Rh纳米笼、Pt-Pd纳米枝晶等,其中纳米枝晶结构的催化剂表现出很好的氧还原性能,其高效的催化活性被认为是暴露出的较高的比表面积促进了电子转移以及拥有较多的Pt活性位点.本文采用简单的溶剂热法合成了具有大比表面积的Pt-Ni分层骨架结构(Pt-Ni HSNs)催化剂,为了验证反应物所起的作用,通过收集不同反应时间下的产物和控制单一变量,我们发现在合成配方中加入H2SO4是此类Pt-Ni纳米晶体成功生长的关键触发因素.在H2SO4的诱导下,Pt和Ni原子倾向于沉积在(111)面,促使Pt-Ni合金沿晶面方向生长为八面体结构,在此过程中发生了粒子自组装成长以及相分离过程,最后我们用酸蚀法制造了Pt-Ni HSNs,并通过TEM,XRD和XPS表征其微观结构及组成,证实了Pt-Ni HSNs已经形成合金结构.在酸性条件下,Pt-Ni HSNs在ORR反应中展示出比商业Pt/C更好的活性.在0.9 V时的质量活性为1.25 A mgpt–1,是商业Pt/C质量活性的8.9倍,并且在10000圈的耐久性测试中,Pt-Ni HSNs的质量活性仅仅损失了21.6%,远低于Pt/C损失的活性比例.Tafel曲线和旋转环盘测试结果表明,Pt-Ni HSNs在ORR反应中发生的是4电子过程,证实了它的高活性.另外,在酸性溶液中,Pt-Ni HSNs表现出了比商业Pt/C更好的MOR催化活性,且抗CO中毒能力更强.这可归因于两点:(1)Pt-Ni HSNs是由多个小颗粒组装而成,大大提高了与电解液的接触面积;(2)它独特的骨架结构减少了颗粒间团聚的可能性,有利于质子的转移.本文为设计先进的铂基电催化剂提供了一种新的自组装方法.  相似文献   
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李石波  田植群  刘洋  蒋政  哈森  陈兴发  帕纳斯  沈培康 《催化学报》2021,42(4):648-657,中插48-中插50
燃料电池是电动汽车和电子设备最有前途的清洁能源之一.Pt催化剂在氧还原反应(ORR)和甲醇氧化反应(MOR)中的电催化性能对电池系统的能源效率和电池的价格起着至关重要的作用,因此设计高效的电催化剂以最大限度地提高铂的利用率,从而增强电催化效果、降低成本,已经成为燃料电池发展的一个重要方向.早期的研究表明,铂基催化剂可以有效地提高电催化性能,并且它们的组成和形貌被认为是影响催化剂活性的两个关键因素.至今,已合成出各种各样的Pt基催化剂,如Pt-Pb/Pt核壳纳米盘、Pt3Co凹面立方体、Pt-Cu-Rh纳米笼、Pt-Pd纳米枝晶等,其中纳米枝晶结构的催化剂表现出很好的氧还原性能,其高效的催化活性被认为是暴露出的较高的比表面积促进了电子转移以及拥有较多的Pt活性位点.本文采用简单的溶剂热法合成了具有大比表面积的Pt-Ni分层骨架结构(Pt-Ni HSNs)催化剂,为了验证反应物所起的作用,通过收集不同反应时间下的产物和控制单一变量,我们发现在合成配方中加入H2SO4是此类Pt-Ni纳米晶体成功生长的关键触发因素.在H2SO4的诱导下,Pt和Ni原子倾向于沉积在(111)面,促使Pt-Ni合金沿晶面方向生长为八面体结构,在此过程中发生了粒子自组装成长以及相分离过程,最后我们用酸蚀法制造了Pt-Ni HSNs,并通过TEM,XRD和XPS表征其微观结构及组成,证实了Pt-Ni HSNs已经形成合金结构.在酸性条件下,Pt-Ni HSNs在ORR反应中展示出比商业Pt/C更好的活性.在0.9 V时的质量活性为1.25 A mgpt–1,是商业Pt/C质量活性的8.9倍,并且在10000圈的耐久性测试中,Pt-Ni HSNs的质量活性仅仅损失了21.6%,远低于Pt/C损失的活性比例.Tafel曲线和旋转环盘测试结果表明,Pt-Ni HSNs在ORR反应中发生的是4电子过程,证实了它的高活性.另外,在酸性溶液中,Pt-Ni HSNs表现出了比商业Pt/C更好的MOR催化活性,且抗CO中毒能力更强.这可归因于两点:(1)Pt-Ni HSNs是由多个小颗粒组装而成,大大提高了与电解液的接触面积;(2)它独特的骨架结构减少了颗粒间团聚的可能性,有利于质子的转移.本文为设计先进的铂基电催化剂提供了一种新的自组装方法.  相似文献   
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印尼雅加达的都市变迁在旧、新秩序时期和改革时期受到时任总统苏加诺、苏哈托及其家族等统治力量、与总统有联系的集团和地方长官的影响。这些决策者通过大规模建筑和新镇建设 ,凝固了雅加达的两个冲突趋势 ,即按社会与文化认同的人群团结、不同居住区的富人与穷人之间的分界。  相似文献   
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衍射光栅干涉仪用单色扩展光源照明并适当地进行空间滤波,可看成重要的成象系统,其振幅具有线性特征。若加宽光源的光谱,则该系统的照度也是线性的。  相似文献   
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本文介绍如何在1.06微米上打一次激光来测量各种高能激光器膜层的损伤阈。膜层(两种高反射膜和三种减反射膜)是由电子枪沉积在直径为2.54厘米的玻璃衬底上的。用远场高斯型强度分布的非稳腔Nd:YAG激光器发出的12毫微秒脉冲进行照射,造成膜层损伤。根据损伤凹处的直径和脉冲能量计算损(?)阈。最大反射层的最高损伤阈为60焦耳/厘米~2(5×10~9瓦/厘米~2),减反射层的最高损伤阈为9焦耳/厘米~2(750兆瓦/厘米~2)。  相似文献   
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