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CO2作为重要的碳氧资源, 具有来源丰富、价格低廉、安全等突出优点. 近年来, 由于蕴含的巨大利用潜力,CO2间接利用制备基础化学品、能源燃料对于可持续制备大宗化工品中具有重要研究意义, 日益受到研究者和工业界的广泛重视.甲醇与乙二醇是化学工业中的两种重要大宗原料. 甲醇不仅是重要的有机化工原料、清洁环保的液体燃料, 同时也是氢气和能量储存的良好载体. 乙二醇作为一种重要的有机化工原料, 在聚酯等领域具有广泛应用.CO2经碳酸乙烯酯氢解制备甲醇/乙二醇是典型的原子经济反应, 对资源、能源和环境的可持续发展具有重要意义. 需要指出的是,CO2与环氧乙烷环加成制备碳酸乙烯酯已具备成熟的工业化技术. 因此, 该路线研究重点在于发展碳酸乙烯酯选择加氢联产甲醇和乙二醇高效稳定的催化体系. 近年来, 铜基多相催化剂催化碳酸乙烯酯加氢联产甲醇乙二醇得到了广泛重视. 由于铜基催化剂存在活性较低、高温易失活等问题, 开发高效且具有良好稳定性的铜基催化剂是目前碳酸乙烯酯加氢研究重点.本文针对碳酸乙烯酯选择氢解合成甲醇乙二醇新型铜基催化体系构建和构效关系研究, 采用硅溶胶蒸氨法制备高分散 Cu/SiO2过程中引入多羟基β-环糊精修饰催化剂前驱体的合成策略, 并通过惰性气体中煅烧后的积碳有效抑制活性铜物种的团聚, 获得了β-环糊精改性的 Cu/SiO2催化剂. 通过 N2吸脱附、XRD、N2O 滴定、H2-TPR、TEM 和 XPS 等系统表征,发现β-环糊精可有效调控催化剂结构和表面不同价态活性铜物种分布. 碳酸乙烯酯加氢性能评价结果表明引入适量β-环糊精的 5β-25%Cu/SiO2具有较优催化活性, 乙二醇选择性 98.8% 和甲醇选择性 71.6%, 且相应的催化活性可达 1178 mgEC gcat-1h-1. 高活性的原因很可能归因于不同价态 Cu0与 Cu+物种协同催化作用及适宜的 Cu+/(Cu0+Cu+) 比例. 结合密度泛函理论模拟计算, 我们提出了 Cu0促进氢气解离、Cu+吸附活化碳酸乙烯酯分子中酯羰基的反应机理. 催化剂重复使用和表征结果表明, 5β-25%Cu/SiO2具有良好的稳定性, 使用前后铜粒子大小和铜物种分布几乎未发生明显变化. 本文为解决铜基催化剂高温易烧结等难题提供了简单有效的活性铜物种稳定化方法, 并为CO2经碳酸乙烯酯绿色合成甲醇、乙二醇高效稳定铜基催化新体系的构筑提供了有益借鉴. 相似文献
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通过对信息建模研究,整个企业的信息模型可以利用一个"三角形"模型来表示,采用"对象"-"活动"-"特性"三个要素将企业的功能与数据联系在一起.而在数据建模时,这三要素又统一到"特性"上来,即认为对象、活动以及特性均为特性集合来描述,按照这种思想递推,最终将"三角形"的三个要素的核心抽象为对"特性"的建模,而"特性"的建模最后归结为对数据元素的建模,从而明确信息建模的核心. 相似文献
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在公路工程合同履行过程中,往往由于多种原因,造成承包人建筑安装工程费的增加,对于这些增加的费用,可能会导致索赔事件的发生,规范索赔事件的程序,是公路工程管理过程中一项严谨的任务,笔者根据现行的土木工程FIDIC条款及实际的施工经验,从索赔条件、索赔的依据、索赔的内容、索赔时限及索赔时的注意事项作一分析及总结。 相似文献
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在热工控制过程銎我智能体控制体系,硬件上实现化配置,可扩充,适用于性好,兼容性强,软件上将建立和管理复杂 的工作分解,以及智能体间的交互方式的统一规范,以达到安全可行经济合理的生产。 相似文献
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The title compound (C16H15ClN2) has been synthesized by a facile self-condensation of o-tolunitrile promoted by potassium tert-butanolate in DMPU, and its structure was characterized by ^1H NMR, ^13C NMR, IR, UV, HRMS and X-ray single-crystal diffraction. The crystal belongs to orthorhombic, space group Pna21 with a = 19.560(3), b = 7.8500(14), c = 18.428(3) A^°, Dc = 1.271 g/cm^3, Z= 8, 2 = 0.71073 A^°,μ(MoKa) = 0.257 mm^-1, Mr = 270.75, V= 2829.5(8) A^°^3, Flack parameter = 0.12(12), F(000) = 1136, the final R = 0.0571 and wR = 0.1445 for 2701 observed reflections with I 〉 20(I). The intermolecular N-H…Cl hydrogen bonds link the molecules into a one-dimensional chain running along axis a. 相似文献
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为了提高在大规模流式数据环境下交通热点区域分析的算法效率,提出了一种流式数据两阶段方法;该方法在第一阶段使用基于改进Canopy算法进行粗聚类并产生宏簇,在第二阶段使用K-means算法进行细聚类;并以粗聚类产生的宏簇个数和类簇中心位置为指导产生更加准确的微簇聚类结果。在试验中,使用流式数据两阶段方法对北京市出租车的定位数据进行了聚类分析;并结合热力图和电子地图对聚类结果进行可视化表达,在最终的热力分析结果中可以直观地发现出租车活动较为频繁的热点区域和线路,且与日常出行经验相符合。试验结果表明该算法能够实时地对流式数据进行聚类分析,产生的数据结果可供用户在任意时间窗口范围进行查询分析,有助于为交通活动情况实时分析、交通规划和拥堵治理等方面提供有价值的理论参考依据。 相似文献
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采用第一性原理密度泛函理论研究了六角层状晶体 WSe2 的电子结构和各向异性光学性质. 结果表明:WSe2 为间接带隙半导体, 带隙值为1 .44 eV, 略小于实验值(1 .51 eV) ; 价带和导带均主要由 W-5d 和Se-4p 电子构成, 在价带顶(0~2eV) 及导带底(1 .5 ~3.5 eV) , W-5d 和 Se-4p 电子杂化明显, 形成共价键. 介电函数的虚部和实部均表现出明显的各向异性,εi (xx ) 有一个明显的介电吸收峰, 而εi (zz ) 却有两个明显的介电吸收峰; WSe2 晶体对zz 光的低频透明区的能量范围几乎是xx 光的2 倍, 应用 WSe2 晶体的这一特性可以制备不同要求的偏振片. 相似文献
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以木棉纤维为原料,采用NaOH、ZnCl2化学活化法在450℃处理后制备得到木棉基活性炭纤维样品。利用扫描电镜、X射线衍射分析、拉曼光谱及低温氮气吸脱附对木棉基活性炭纤维的结构进行了表征和测定,结果表明:所制备的木棉基活性炭纤维由无定形碳组成,具有丰富的微孔结构,比表面积达到1397 m2/g。将通过上述方法获得的木棉基活性炭纤维在30 ℃条件下对低沸点二氯甲烷及常见挥发性有机物(VOCs)中苯、甲苯进行吸附性能评价,由吸附穿透曲线计算获得这3种VOCs的吸附量分别为130 mg/g、350 mg/g、479 mg/g。进一步考察了木棉基活性炭纤维的再生性能及在不同温度下对二氯甲烷吸附穿透曲线的影响,发现随着吸附温度升高,穿透时间提前,吸附容量随之下降;在温度为20 ℃时,木棉基活性炭纤维对二氯甲烷的吸附量可达179 mg/g。 相似文献
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采用准静态方法测定了368.75~423.00 K温度范围内1,6-己二异氰酸酯(HDI)单组分的饱和蒸汽压,以及HDI与癸二酸二辛酯(DOS)在369.81~424.55 K温度范围内的气液相平衡数据。借助Aspen Plus软件对实验数据进行回归,得到了溶液理论中非随即(局部)双液体(NRTL)模型方程、Wilson模型参数及关联偏差,结果表明,两种模型拟合得到的温度平均绝对偏差均小于1.55 K。进而计算了二元组分相对挥发度,发现HDI与DOS在0.300~0.900 kPa范围内存在最高共沸现象,共沸物中HDI的摩尔分数为0.105~0.112。因此,在HDI精制分离时,循环溶剂中会携带10%左右的HDI。 相似文献
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CO_2作为重要的碳氧资源,具有来源丰富、价格低廉、安全等突出优点.近年来,由于蕴含的巨大利用潜力,CO_2间接利用制备基础化学品、能源燃料对于可持续制备大宗化工品中具有重要研究意义,日益受到研究者和工业界的广泛重视.甲醇与乙二醇是化学工业中的两种重要大宗原料.甲醇不仅是重要的有机化工原料、清洁环保的液体燃料,同时也是氢气和能量储存的良好载体.乙二醇作为一种重要的有机化工原料,在聚酯等领域具有广泛应用.CO_2经碳酸乙烯酯氢解制备甲醇/乙二醇是典型的原子经济反应,对资源、能源和环境的可持续发展具有重要意义.需要指出的是,CO_2与环氧乙烷环加成制备碳酸乙烯酯已具备成熟的工业化技术.因此,该路线研究重点在于发展碳酸乙烯酯选择加氢联产甲醇和乙二醇高效稳定的催化体系.近年来,铜基多相催化剂催化碳酸乙烯酯加氢联产甲醇乙二醇得到了广泛重视.由于铜基催化剂存在活性较低、高温易失活等问题,开发高效且具有良好稳定性的铜基催化剂是目前碳酸乙烯酯加氢研究重点.本文针对碳酸乙烯酯选择氢解合成甲醇乙二醇新型铜基催化体系构建和构效关系研究,采用硅溶胶蒸氨法制备高分散Cu/SiO_2过程中引入多羟基β-环糊精修饰催化剂前驱体的合成策略,并通过惰性气体中煅烧后的积碳有效抑制活性铜物种的团聚,获得了β-环糊精改性的Cu/SiO_2催化剂.通过N_2吸脱附、XRD、N_2O滴定、H_2-TPR、TEM和XPS等系统表征,发现β-环糊精可有效调控催化剂结构和表面不同价态活性铜物种分布.碳酸乙烯酯加氢性能评价结果表明引入适量β-环糊精的5β-25%Cu/SiO_2具有较优催化活性,乙二醇选择性98.8%和甲醇选择性71.6%,且相应的催化活性可达1178 mgEC g_(cat)~(–1) h~(–1).高活性的原因很可能归因于不同价态Cu~0与Cu~+物种协同催化作用及适宜的Cu~+/(Cu~0+Cu~+)比例.结合密度泛函理论模拟计算,我们提出了Cu~0促进氢气解离、Cu~+吸附活化碳酸乙烯酯分子中酯羰基的反应机理.催化剂重复使用和表征结果表明,5β-25%Cu/SiO_2具有良好的稳定性,使用前后铜粒子大小和铜物种分布几乎未发生明显变化.本文为解决铜基催化剂高温易烧结等难题提供了简单有效的活性铜物种稳定化方法,并为CO_2经碳酸乙烯酯绿色合成甲醇、乙二醇高效稳定铜基催化新体系的构筑提供了有益借鉴. 相似文献