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用XRD、FT-IR等手段研究了钙钛矿型BaCeO3系列样品的晶相和氮氧化物吸收物种,并测定了它们的储氮量(NSC). 结果表明:加入贵金属反而使NSC降低. 而对于负载的BaCeO3/γ-Al2O3样品,加入贵金属后,NSC值提高了3倍以上,其顺序为Pt>Rh>Pt-Rh. 结果还表明,BaCeO3和Pt/BaCeO3样品在φ(SO2)<0.006 %时,仍具有较高的NSC值,而Pt/BaCeO3/γ-Al2O3样品不但具有很高的储氮能力而且具有更好的抗硫性能. 相似文献
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储存NOx催化剂BaZrO3的结构和性能研究 总被引:3,自引:0,他引:3
用溶胶—凝胶法制备了钙钛矿型BaZrO3催化剂,再用等量浸渍法制备了Rh/BaZrO3样品.并制备了Rh/BaZrO3/γ-Al2O3和Pt/BaZrO3/γ-Al2O3.通过DTA,XRD,XPS等方法研究了它们的结构及其对性能的影响,并对催化剂的储氮量(NSC)及其抗硫性能进行测试.结果表明,BaZrO3催化剂具有良好的储氮及抗硫性能,直接加入贵金属会使NSC降低,而混合γ-Al2O3后再加Rh,Pt则大大提高NSC,并且不论何种方式引入贵金属都使抗硫性能改善. 相似文献
3.
采用氨气还原法制备了NaY分子筛负载的MoCo/Y、MoNi/Y双组氮化物催化剂,用XRD和EXAFS方法征了样品的结构,并测定了其在CH4+CO2重整反应中的活性,在氧化态时,MoCo/Y样品中主要存在CoMoO4和Co3O4两种物相,Mo的配位状态接近于CoMoO4,而Co的配位状态更接近于Co3O4,MoNi/Y样品中主要有NiMoO4和NiO两种物相,Mo的配位状态接近于MiMoO4,而Ni的配位状态可能是NiMoO4和NiO两种化合物中Ni配位状态的平均效果,Ni-Mo之间的朴素作用似乎比Co-Mo相对较强,在氮化态时,两种样品中Mo的配位状态较为相似,但即不同于MoO3,也不同于单组分γ-Mo2N.Co和Ni的配位状态都不同于各在氧化态下的状态,且都在相同的位置出现一个新强峰,这似乎表明MoCo和MoNi生成了结构相似的氮化物,在CH4+CO2重整反应中,氮化态MoCO/Y和MoNi/Y的活性大大超过非负载单组分γ-Mo2N催化剂,其中MoNi/Y的活性相对更好一些,且活性随Ni含量增加而提高。 相似文献
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采用柠檬酸络合法制备出具有不同原子比(La+Co/La+Co+Ce)的La-Co-Ce-O系列复合氧化物,并采用XRD、XPS和H2-TPR等方法对样品进行了表征测试.XRD结果表明,样品中的活性相为高分散的Co3O4纳米微晶(20~50nm)和少量的LaCoO3相,与浸渍法相比,柠檬酸络合法制得的样品具有更高的组分分散度和更小的晶粒度.CO氧化活性测试结果表明,柠檬酸络合法制得的样品比传统浸渍法制得的样品起燃温度降低约40℃,但样品的氧化活性与活性相Co3O4的多少及其晶粒度并不呈顺变关系.TPR和XPS的结果表明,样品中CeO2含量及可还原氧物种的多少与活性有直接关联,样品表面La、Co和Ce的原子百分数接近时,协同效应最佳,活性最好. 相似文献
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采用柠檬酸络合-有机模板剂分解法制备了(La+Co)/(La+Co+Zr)原子比为0.5的La-Co-Zr-O催化剂,并与传统的共沉淀法制备的La-Co-Zr-O催化剂进行比较. N2物理吸附结果表明,采用模板剂法制备的催化剂样品具有较大的比表面积(96.6~117.6 m2/g)和十分均匀的孔径(3.5~4.3 nm); X射线衍射、X射线光电子能谱和X射线吸收精细结构表征结果一致表明,催化剂中活性组分主要为高分散的Co3O4微晶(粒径为23~33 nm), 模板剂法制备的催化剂中所有组分的分散性均优于共沉淀法制备的催化剂. 程序升温还原实验结果表明,采用聚乙二醇辛基苯基醚与十六烷基三甲基溴化铵为混合模板剂制备的催化剂中Co3O4更容易被还原. Co-O 键的活动度与催化剂催化氧化反应的活性密切相关. 相似文献
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氧化态Co/γ-Al_2O_3催化剂的结构与反应性能研Ⅰ.活性及体相、表相结构表征 总被引:1,自引:0,他引:1
采用等量浸渍法 ,制得 5 0 0、 6 0 0、 75 0和 95 0℃焙烧的 Co/ γ- Al2 O3催化剂 ;考察了它们对 CO氧化和乙烯选择还原 NO的反应性能 ;用 XRD和 XPS方法表征了催化剂的体相与表相结构 .活性测试结果表明 ,随焙烧温度升高 ,样品对 CO的氧化活性呈下降趋势 ;对乙烯选择还原 NO反应 ,活性先上升 ,而后又有所下降 (当焙烧温度高于 75 0℃时 ) .从硝酸钴制得的样品 ,其氧化活性要高于从醋酸钴制得的样品 ,但对乙烯选择还原 NO,后者的活性更好 .结构表征结果表明 ,催化剂中钴物种的存在形式与原料盐类及焙烧温度密切相关 .在 Co/ γ- Al2 O3催化剂中主要存在两种钴相 ,即 Co3O4和非化学计量的 Cox Al( 8/ 3- 2 x/ 3) O4尖晶石相 ,前者为完全氧化活性中心 ,后者是 NO选择还原的活性中心 .在相同焙烧温度下 ,以醋酸钴为原料时 ,更容易形成 Cox Al( 8/ 3- 2 x/ 3) O4尖晶石相 .随着焙烧温度提高 ,活性组分与载体的相互作用加强 ,Co3O4相逐步向 Cox Al( 8/ 3- 2 x / 3) O4尖晶石相转化 ,这可能是样品氧化活性下降和选择还原活性升高的主要原因 .在更高焙烧温度下 ,随着 Cox Al( 8/ 3- 2 x / 3) O4尖晶石相颗粒度的增加和晶形改变 ,以及钴离子由表相向体相的迁移 ,使样品比表面积下降 ,表面氧空位及活性位减少 , 相似文献
8.
催化剂采用等量浸渍法,先后将Co与贵金属组分浸于γ-Al2O3上,经500℃焙烧,450℃氢气还原制得(mCo3O4/mAl2O3=0.08,m贵金属/m催化剂=1/1000).CO氧化活性的测定结果表明,贵金属Pt和Pd与Co之间具有明显的协同催化作用,而Rh与Co的协同作用较差.在Co-Pt/γ-Al2O3和Co-Pd/γ-Al2O3上,CO100%转化的温度较在Co/γ-Al2O3上下降了约60℃,而在Co-Rh/γ-Al2O3上仅下降了25℃左右.XRD和XPS的表征结果表明,Co/γ-Al2O3中Co以高分散的金属Co相和类似CoAl2O4的尖晶石相存在,而Co-M/γ-Al2O3(M=Pt,Pd,Rh)催化剂中,Co相已完全被还原为零价.高分散的金属钴相和贵金属相的协同作用,可能与氧从贵金属至Co相上的溢流效应有关. 相似文献
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10.
采用等量分步浸渍法先后将Co与贵金属组份浸于CeO2上,经500℃焙烧2h,450℃氢气还原1h制得Co-Pt/CeO2和Co-Rh/CeO2催化剂。活性测试结果表明,贵金属与Co之间具有催化协同效应。对CO氧化,Pt与Co的协同效应较显著,而对富氧条件下CH4选择还原NO,Rh与Co的协同效应更为明显,XPS和EXAFS结果一致表明,经H2还原后,样品Co/CeO2、Co-Pt/CeO2和Co- 相似文献