密度泛函方法探究羧基化碳纳米管的结构

采用密度泛函方法,构建了物理及化学吸附的羧基化碳纳米管,并优化一系列可能的构型,最终得到两种处理方式下的最稳定构型,对比及分析了构型的结构参数和电子分布。结果表明,羧基在碳纳米管表明发生物理吸附和化学吸附,将导致不同的杂化方式;当羧基以物理吸附的方式吸附在碳纳米管上时,其负电荷主要云集于羧基和吸附碳表面;当其以化学吸附的形式吸附在碳纳米管表面时,其负电荷则分散于碳纳米管表面以及吸附碳上。     

碳纳米管内外管壁担载NiO催化剂的氧化还原及催化性能研究

采用不同处理方法对碳纳米管进行预处理,后通过超声浸渍法制备得到新型的催化剂:以碳纳米管为载体,将不同含量的活性金属Ni担载于碳纳米管内外管壁而制得催化剂.后采用氢气程序升温还原(H2-TPR)和透射电镜(TEM)等表征技术对制得催化剂的表面形貌、还原性能等进行考察,并将催化剂样品用于CO2甲烷化反应中考察催化剂的催化性能.实验结果显示,催化剂金属Ni内担载在管内后,Ni的还原度和分散度有了提高,明显地提高了催化剂还原性能和催化性能.     

B/N掺杂对提高5FU在羟基化碳纳米管药物传送系统中稳定性的作用机制研究

采用密度泛函方法计算了药物小分子5-氟尿嘧啶(5FU)在羟基化碳纳米管表面(CNTOH),N掺杂羟基化碳纳米管表面(NNTOH)以及在B掺杂碳纳米管(BNTOH)表面的吸附作用.结果显示,5FU在碳管上的吸附作用主要通过与碳管表面的羟基发生氢键作用.而氢键的强度和数量是决定配合物稳定性的关键因素.对碳管掺杂后,碳管的化学活性提高,有效提高了5FU在碳管上的吸附强度.因而,采用掺杂和引入基团的方法共同改性碳纳米管是有效提高碳纳米管基药物传送系统稳定性的有效途径.     

颗粒尺寸效应对碳纳米管负载镍氨分解制氢催化性能影响

采用超声浸渍法制备出不同Ni担载量的Ni/CNTs催化剂,并以其进行氨分解反应测试制氢性能.实验结果表明:催化剂的活性先随着担载量的升高而增大,当Ni含量为5%时,催化活性达到最高(氨转化率为90.5%).其后,活性则随Ni担载量升高而大幅下降.为了研究其影响机理,对催化剂采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、程序升温还原(H2-TPR)等表征技术进行了表征.实验结果表明,在各催化剂表面Ni金属颗粒都均匀地负载在碳管表面,但随着担载量的升高,催化剂颗粒尺寸也随之增大,特别在高担载量下,催化剂表面Ni颗粒的粒径迅速增大和出现一定团聚,导致催化活性明显下降.     

助剂铬对Ni/MgO催化剂CVD法制备碳纳米管的促进作用

采用溶胶-凝胶法制备了助剂Cr改性的Ni/MgO催化剂, 用化学气相沉积(CVD)法在600 ℃下裂解甲烷生长碳纳米管, 研究了助剂Cr的引入对催化剂微结构和制备碳纳米管性能的影响. 催化剂样品用XRD, TPR和CO-TPD进行了分析, 制备的碳纳米管用TEM和XRD进行了表征. 实验结果表明, NiO和MgO之间存在着强相互作用而形成固溶体, Ni/MgO催化剂经氢气处理后其中的镍氧化物只有极少部分被还原成为镍. 助剂铬的引入明显促进了镍的还原, 使得催化剂表面的Ni活性中心数增多, 从而使催化剂的活性和性能得到了明显的改进. 在加入助剂后碳纳米管的产率明显增加, 当Cr质量分数为8%时, 碳纳米管的产量为未加助剂时产量的5倍, 碳纳米管和催化剂的质量比达到1928. 当Cr含量进一步增加时, Ni在催剂表面聚集形成大颗粒, 制备出的产品中含有大量的碳纳米纤维和无定形碳. 以8%Cr-Ni/MgO催化剂合成的碳纳米管具有比较高的产率且质量较好.