热稳定单原子催化剂的理性构筑:从原子级结构到实际应用

80%以上的工业生产过程涉及催化,如化工生产、能源转换、制药和废物处理等等.催化剂的使用显著提高了生产效率,降低了生产成本,为国民经济、地球环境和人类文明的可持续发展做出了很大贡献.为了满足日益增长的生产需求和最大的经济效益,开发高效、稳定、低成本的新型催化剂已成为当务之急.金属中心负载在载体上的负载型金属催化剂因其较好的催化活性和相对较低的金属用量而受到广泛关注.研究发现,负载型结构可增强传热和传质并增加活性金属中心的分散度,从而影响催化性能.此外,负载金属的颗粒尺寸对催化剂的性能有很大影响.迄今为止,科学家们一直在通过减小金属颗粒尺寸和提高原子利用效率来提高催化剂的活性.原子级尺寸的颗粒通常表现出与大尺寸颗粒显着不同的物理和化学性质,而当活性位点的尺寸缩小到单个原子时,单原子催化剂的概念应运而生.对于单原子催化剂,金属原子中心通过配位被载体中的缺陷锚定,从而调整金属原子的电子云分布.这种配位调整使得单原子催化剂拥有与传统催化剂不同的性能.作为催化领域的新前沿,单原子催化剂已经在许多催化反应中表现出前所未有的活性和选择性.然而,许多报道的单原子催化剂在高温环境或长期催化应用中容易受到奥斯特瓦尔德熟化过程的影响,从而导致催化剂烧结和失活.而烧结的原因在于金属原子和载体之间较弱的相互作用.失活催化剂的再生和回收将大大增加工业生产的时间和经济成本.因此,开发具有优异热稳定性的单原子催化剂以满足工业需求是十分必要的.本综述首先总结了近年来关于热稳定型单原子催化剂合成方法的基础研究,并从原子尺度上分析了这些方法所构建的金属中心的结构形态和配位环境.此外,结合近些年的研究中新的表征技术与理论计算手段解释了热稳定性的来源.重点讨论了热稳定单原子催化剂的实际催化应用.分析了热稳定单原子催化剂在热催化应用中的独特作用机理、并尝试为确定催化过程中真正的活性中心以及通过原子级调控手段进行高活性热稳定单原子催化剂的合成提供理论指导.最后总结了热稳定单原子催化剂发展的主要问题,并简要分析了单原子催化领域的研究挑战和发展前景.     

一种新型数字SDTV信源解码器的实现

本文实现了以专用芯片STi5518为核心器件的SDTV信源解码器.该解码器可配接不同制式的前端,组成完整的机顶盒方案;可对符合MPEG-2的视频流进行解码;可对AC-3或MPEG两种音频解码;另外,本系统还实现了硬盘录像和条件接收两个有特色的功能.本文重点叙述该信源解码器的硬件设计和实现原理.     

光纤放大器中受激布里渊散射的抑制

建立了一种考虑受激布里渊散射(SBS)效应和输出光纤影响的光纤放大器模型,该模型能有效描述低频脉冲的放大过程。数值仿真表明,通过优化设计掺杂光纤长度,缩短输出光纤长度,增大输入脉冲峰值功率等操作可以有效抑制光纤放大器中的受激布里渊散射。本文的结果可为单频放大系统的设计提供理论依据。     

闭环反馈光纤放大器的设计

为了提高光纤前端系统输出能量的稳定性,设计了一种闭环反馈功率自动控制的光纤放大器,将放大器分束输出的一路光脉冲信号作为反馈信号,经光/电转换及高速峰值保持电路采样后,采用比例-积分-微分(PID)算法实现了对放大器泵浦电流的自动精确控制。实验结果表明:在注入光脉冲能量波动较大的情况下,该光纤放大器输出能量2h稳定性P-V值小于8%,均方根(RMS)值小于1%,输出能量稳定性得到了有效提升。     

浊点萃取-石墨炉原子吸收光谱法测定食品包装材料中锑

以吡咯烷二硫代氨基甲酸铵(APDC)为络合剂,在pH5.0乙酸-乙酸钠缓冲溶液中,痕量锑(Ⅲ)与APDC生成络合物,加入表面活性剂TritonX-114用浊点萃取分离富集样品中痕量锑。分取部分表面活性剂相用0.1mol·L-1硝酸甲醇溶液溶解,所得溶液直接用石墨炉原子吸收光谱法进行测定。对影响浊点萃取的因素和共存离子的干扰等进行了试验并予以优化。方法的检出限(3σ/k)为0.37μg.L-1。应用所提出的方法测定了食品包装材料陶瓷样品中锑的含量,并用标准加入法进行方法的回收试验,测得回收率为99.3%。     

谈计算机网络安全维护中入侵检测技术的有效应用

如何有效地防治互联网的安全问题,已经成为了我国发展历程中一个重要的课题了。本文将从入侵检测技术在计算机网络安全维护中的意义的角度出发,对其如何有效应用进行进一步的分析探讨。     

模糊诊断模型

探讨了一个基于模糊关系方程的诊断模型 ,在本文的诊断模型中 ,加入了时间参数 ,给出了故障的征兆集和观察到的征兆集之间的一致性、相关性、覆盖性以及相等性的量化指标 ,用这些量化指标可以保证在知识不完备的情况下既不遗漏某一潜在的故障 ,又能得到与已知征兆集最佳匹配的解 .同时 ,讨论了诊断问题中知识的充分性、完备性及其关系 .     

以蛋白质作为模板的Au-CuO双金属簇中性葡萄糖传感器

本文提出以牛血清白蛋白为载体合成葡萄糖敏感复合材料. 首先以牛血清白蛋白作为模板,合成了Au-CuO双金属纳米团簇(Au-CuO/BSA),再与多壁碳纳米管(MWCNTs)复合,制备了新型葡萄糖传感材料(Au-CuO/BSA/MWCNTs). Au-CuO/BSA/MWCNTs能在中性条件下稳定且有效地检测葡萄糖. 利用扫描电子显微镜对Au-CuO/BSA/MWCNTs的形貌进行了表征. 使用循环伏安法测试了Au-CuO/BSA/MWCNTs的电化学性能. 葡萄糖检测实验表明,在中性环境中用Au-CuO/BSA/MWCNTs修饰的Au电极具有良好的葡萄糖检测能力,且具有较好的稳定性、准确性、重复性和选择性. 与现有的葡萄糖检测材料不同,使用牛血清白蛋白后,复合材料能在不用Nafion溶液的情况下牢固地固定在Au电极表面,减少使用Nafion固定敏感材料后存在的电流阻塞效应. 由于牛血清白蛋白的特殊效果,复合材料可以保存极长的时间;在室温下的封闭环境中,该复合材料能够保存3∽4个月后,仍具有超过80%的活性. 此外,使用牛血清白蛋白为模板制备葡萄糖敏感材料是可行性.     

抗烧结的超稳定型单原子催化剂研究进展

传统的负载型金属催化剂在高温环境下或长时间工作后易发生烧结.这种不可逆的过程会导致催化剂活性位点的显著减少,使得催化剂严重失活.因此往往需要将催化剂及时更新才能满足工业生产需求,然而这会极大增加生产成本.与传统的负载型金属催化剂不同,单原子催化剂(Single-atom catalysts,SACs)的中心金属原子可以...