飞秒光电子影像技术对氯丙烯分子的光电离/解离机理的研究

飞秒光电子影像技术结合飞行时间质谱对氯丙烯（C3H5Cl）在200 nm、400 nm、800 nm飞秒脉冲下的光电离/解离机理进行了研究。实验结果表明氯丙烯的光电离/解离机理与激光波长存在依赖关系。分析发现,在短波长200 nm时,母体分子C3H5Cl以双光子电离为主要通道,而其他的碎片离子则来源于C3H5Cl+的解离。当波长向长波方向变化时,例如800 nm时,C3H5Cl中间态的解离就开始占主导地位,碎片离子的信号也相应增强。此外,光电子能谱进一步证实了在400 nm和800 nm时存在来源于中性碎片的光电子,而这些中性碎片又是由C3H5Cl的中间态直接解离而产生的。这意味着,在长波400 nm和800 nm时,母体分子可能被激发到寿命较短的中间解离态,从而解离产生中性碎片,导致光解离过程在长波段占有重要角色。     

邻溴甲苯在234和267 nm的光解动力学

利用离子速度影像技术结合共振增强多光子电离(REMPI)技术, 研究了邻溴甲苯在234和267 nm激光作用下的光解机理. 平动能分布表明, 基态Br(2P3/2)和自旋轨道激发态Br*(2P1/2)产生于两个解离通道: 快通道和慢通道. 快通道的各向异性参数在234 nm分别为1.15(Br)和0.55(Br*), 在267 nm分别为0.90(Br)和0.60(Br*). 慢通道的各向异性参数在234 nm分别为0.12(Br)和0.14(Br*), 在267 nm分别为0.11(Br)和0.10(Br*). 源自于慢通道的Br和Br*碎片的各向异性弱于快通道. Br(2P3/2)的相对量子产率Φ(Br)在234 nm为0.67, 在267 nm为0.70. 邻溴甲苯在234 和267 nm光解主要产生基态产物Br(2P3/2). 快通道产生于(π, π*)束缚单重态被激发, 随后通过排斥性(n, σ*)态的预解离. 慢通道各向异性参数接近零, 由此证实慢通道来源于单重激发态内转换到高振动基态而引发的热解离.     

强飞秒激光在氟化钙晶体中产生的超连续谱

实验研究了不同入射激光能量和晶体取向条件下,强飞秒激光在氟化钙晶体中成丝产生的超连续谱。实验发现,由于晶体中存在光强钳制效应,在一定入射激光能量范围内,超连续谱的最大蓝移截止波长为300 nm,且不随能量发生变化。同时发现,该最大蓝移截止波长不依赖于晶体取向的变化,但超连续谱的强度将随晶体的取向发生明显变化。     

基于氧化镁晶体中级联四波混频过程的紫外飞秒光脉冲产生

紫外波段飞秒激光脉冲是研究超快化学和超快物理相关过程的重要工具,实现波长可调谐的宽带紫外飞秒光脉冲将有助于推动超快动力学及相关领域的研究.本文报道了以两束400 nm的飞秒光脉冲作为级联四波混频的抽运源,在氧化镁晶体中产生9阶频率上转换和5阶频率下转换边带信号的实验结果.边带波长范围从350 nm到450 nm连续可调谐,这些边带信号的发散角和波长与级联四波混频理论预测结果吻合.紫外边带相对于入射光的整体转化效率约为1.2%.同时,高阶边带的光谱形状呈现高斯型,其谱宽理论上支持傅里叶转换极限脉宽为20—50 fs.本文展示了一种高效产生波长可连续调谐的紫外飞秒光脉冲的便捷方法,为基于紫外超短脉冲的相关研究提供了有效工具.