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本文描述了一种应用于自由电子激光结合高里德堡态氢原子飞行时间谱装置中的分光方法,以及该方法应用于小分子(如2S)光解动力学研究中的必要性. 拉曼-α辐射(121.6 nm),用作H原子产物探测的激光,是在Kr/Ar气介质中利用四波混频产生的. 利用透镜对不同波长的光有不同的折射率,四波混频后的混合光在经过一片离轴的氟化锂透镜后,121.6 nm的激光将会与212.6和845 nm在空间上分开. 在激光到达反应中心前利用挡板挡住212.6和845 nm的激光,只让121.6 nm的光经过反应中心,从而消除212.6 nm激光产生的背景信号对实验的干扰. 结合自由电子激光,成功地研究了H2S在122.95 nm波长下的光解动力学,采集到了产物时间飞行谱. 本文展示了转换得到的产物总平动能谱,解离机理与121.6 nm波长下的结果相似. 实验结果显示,该方法成功地解决了分子在VUV波段进行光解动力学研究的难题,消除了这些分子在紫外光波段因为强烈吸收而产生的背景信号. 相似文献
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通过二维红外光谱研究了GdmSCN/KSCN=1/1,GdmSCN/KS13CN=1/1和GdmSCN/KS13C15N=1/1三种混合晶体在熔融和溶液状态下的共振和非共振的分子间振动能量传递的性质. 在这些样品中,给体/受体的能量差越大,能量传递越慢. 而能量传递的快慢与拉曼光谱无关. 非共振能量传递与给体/受体的能量差的关系不能用声子补偿的机理来描述. 相反,它们的关系却可以用退相位机理来定量描述. 在熔融状态下,共振和非共振能量速率与温度的依赖关系也与退相位机理的预测相符合. 这一系列的结果表明只要分子的运动(平动和转动)远远快于非共振能量传递速率,那么退相位机理不仅在溶液中占主导,而且在熔融状态下(纯液体,不含溶剂)也占主导. 相似文献
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本文利用D原子里德堡态时间飞行谱研究了DNCO分子在波长200∽235 nm范围的光解动力学. 实验测量了产物的平动能分布和空间角分布. 在210∽235 nm光解离下,观测到接近统计分布和各向同性的产物,该产物有可能来自从S1势能面内转换到S0势能面,然后在S0势能面上解离. 在更短的解离波长下,除了统计分布的产物,另外一种分布的产物出现在高平动能的地方,具有很高的各向异性,该产物来自从S1势能面上的直接解离. 相比较HNCO的解离结果,DNCO直接解离通道出现在更高的激发能量. 通过对NCO产物内能态的归属,发现NCO产物主要是弯曲振动激发和适当的伸缩振动激}. 相似文献
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本文搭建了一套新的实验设备,首次将氢原子里德堡态标记的飞行时间谱技术与激光爆破束源技术相结合,进行超高碰撞能下化学反应的动力学研究. 初步进行了F+D2→DF+D在超高碰撞能23.84 kJ/mol下的实验研究. 在研究中应用了两种类型束源:一类是通过激光爆破过程产生的高能F原子束源,另一类是通过液氮冷却脉冲阀而产生的D2束源. 实验中探测了反应产物振动态分辨的微分散射截面. 结果显示,大部分反应产物DF主要呈现侧向和后向散射分布,而产物DF(v''=4)则主要分布在前向. 对前向散射产物DF(v''=4)的动力学来源进行了讨论. 相似文献
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Photodissociation of jet-cooled HOD via the ? state around 124 nm has been studied using the H(D)-atom Rydberg tagging time-of-flight technique. Rotational state resolved action spectrum and the product translational energy distribution spectra have been recorded for both D+OH and H+OD dissociation channels. Product channel OH/OD branching ratios for the individual ?- X rotational transition have been determined. A comparison is also given with the B- X and ?- X transitions. In addition, the dissociation energy of the OD bond in HOD has been determined accurately to be 41751.3±5 cm-1. 相似文献
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本文在从头算icMRCI+Q水平上,发展了水分子的基态和九个激发态?、?、B、C、D、D''、D''、?''和F的全维绝热势能面. 势能面的拟合采用了高斯过程回归并结合置换不变多项式方法. 通过选择大的活动空间与添加额外弥散函数的基组来准确描述这些里德堡状态,计算得到的垂直激发能和平衡构型与先前的理论与实验值十分吻合. 相对于前三个被广泛研究的低能量电子态,对高激发态光解的理论与实验研究仍然十分有限. 本文研究了水在真空紫外光解过程中涉及到的高激发态的全部三个解离通道. 特别是基于新发展的势能面,首次清晰地阐明了D-E''、E''-F、?-?和?-C电子态之间的锥形交叉等信息,文中详细讨论了这些电子激发态的非绝热解离途径,为阐明这些高里德堡态的光解离机制提供了帮助. 相似文献
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