载溴活性炭吸附零价汞的量子化学计算

利用密度泛函理论中的B3LYP方法在6-31G(d)/LANL2DZ混合基组水平上研究了载溴活性炭吸附氧化燃煤烟气中零价汞(Hg~0)的微观机理.构建并优化了五环锯齿苯簇模型作为活性炭表面微观结构,结合频率分析法和内禀反应坐标方法搜索并验证了过渡态结构,明确了反应路径与能垒.结果表明:在活性炭表面嵌入Br原子会显著提高其汞吸附转化能力,HgBr比HgBr_2更容易自发生成并稳定存在于活性炭表面,理论结果与实验发现一致.     

煅烧石油焦脱除烟气中Hg0密度泛函理论研究

石油焦作为碳基吸附剂脱除燃煤烟气中Hg~0的研究近年来得到发展,本文建立了表征煅烧石油焦表面的四碳环并噻吩饱和簇模型,运用量子化学密度泛函理论B3LYP-D3方法,基于6-31g(d)/lanl2dz混合基组水平,从微观层面研究了煅烧石油焦吸附Hg~0的机理,同时计算了Hg在煅烧石油焦上的吸附能及Mayer键级,并分析了石油焦中噻吩硫在脱汞中的作用。研究结果表明,Hg~0在煅烧石油焦上的吸附以物理吸附为主,噻吩硫对Hg~0的吸附有促进作用。量子化学理论计算是研究煅烧石油焦吸附剂脱除Hg~0机理的一种有效方法。