基于车载多轴差分吸收光谱技术对城市NO2污染分布和排放评估研究

二氧化氮（NO₂）在大气光化学中发挥着重要作用,不仅参与了对流层臭氧（O₃）的催化生成,同时也能促进生成二次气溶胶。NO₂作为交通运输和工业过程中的重要排放产物,通常也被视为一种评估人为污染源排放的指示物,因此,开展城市NO₂分布与排放研究对于城市大气污染管控与治理具有重要意义。2018年1月和2月期间,基于车载多轴差分吸收光谱技术（MAX-DOAS）对衡水市区开展了4次走航观测实验,获取了衡水市区环城路上对流层NO₂垂直柱浓度（VCD）的空间分布,其浓度范围为0.89×1015~56.33×1015 molecule·cm-2,均值在22.42×1015~30.20×1015 molecule·cm-2。观测结果表明衡水市NO₂污染源主要分布在城外东南方向的工业聚集区,以及市区环城路东部的立交桥路段;而城市西部和北部则较为干净,当风场来自该区域会对污染源区起到一定的清洁作用,可使源区NO₂浓度降低20%以上。航测期间进行了站点对比观测,综合两者的观测结果评估了衡水市东部污染区域的相对贡献,其NO₂含量比西部洁净区域高出了30.1%~61.9%、贡献值高7.89×1015~13.32×1015 molecule·cm-2。将NO₂城市分布与WRF模式模拟的气象数据相结合,可计算出目标区域的NO₂本地排放通量为0.86×1024 molecule·s-1,该结果相对较低,一方面说明衡水市区相对于其他研究区域,其NO₂污染源并非在集中在市区内部;另一方面是因为本次实验研究区域的面积仅有50 km2,远小于其他研究的城市区域范围。对于实验测得的衡水市区输出总通量,其中96.16%来源于外部传输,3.84%为本地排放造成,进一步证明了衡水市NO₂主要污染源位于城外。通过实验期间衡水市区的后向轨迹气团与OMI卫星的NO₂平均结果可看出,衡水市除城市东部和东南部的本地污染源外,也受到了北部的保定、廊坊和西北部的石家庄等地的污染传输影响。总体来看,车载多轴差分吸收光谱技术对于城市NO₂等污染气体的源区确认、污染贡献评估和排放通量计算方面有较出色的应用前景。