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作为引起酸雨、光化学烟雾、雾霾等大气污染问题的主要根源,氮氧化物(NO_x)的防治已成为亟待解决的问题。选择性催化还原技术作为最成熟有效的脱硝技术,目前已经被广泛应用于各燃煤电厂.低温脱硝催化剂具有优秀的低温活性,使得脱硝装置可以安放在脱硫装置和除尘装置下游,受到了学者广泛的研究.目前低温脱硝催化剂的研究主要是对催化剂进行改性以提高催化剂的性能,已有许多研究报道了Sn、Ni、Co、Zr、Cr、Ni等对催化剂的改性影响.Ho作为一种改性元素被应用于光催化领域,能提高TiO_2的光催化能力.但Ho应用于脱硝领域的研究鲜有报道,其氧化物具有酸性位点有助于脱硝反应,因此研究Ho对低温SCR催化剂的改性作用具有重要意义.本文采用浸渍法制备Ho掺杂的Mn-Ce/TiO_2催化剂,研究了Ho的掺杂对于Mn-Ce/TiO_2催化剂低温脱硝性能的影响,同时还研究了烟气中的SO_2和H_2O对催化剂活性的影响,并利用XPS、XRD、H_2-TPR、NH_3-TPD等表征方法从物理性质和化学性质两方面对Ho改性的影响机理进行了研究.研究发现,Ho的掺杂能提高Mn-Ce/TiO_2催化剂的脱硝能力,有助于催化剂N_2选择性的提高.分析表明,Ho的掺杂有助于催化剂比表面积的提升,且能提高催化剂的酸性,有利于催化剂对NH_3的吸附,从而提高催化剂的性能.XPS表征结果表明Ho掺杂后的催化剂具有更高的化学吸附氧浓度和较高的Mn~(4+)/Mn~(3+)比例,使得脱硝反应更容易进行.改性后催化剂的抗水抗硫实验结果表明,Ho的掺杂能够提高催化剂的抗水抗硫性能.XRD结果表明,抗水抗硫实验后催化剂表面形成了硫酸铵盐,硫酸铵盐的形成会堵塞催化剂表面的活性位,限制脱硝反应的进行,从而影响催化剂的脱硝活性.同时,400℃下进行再生实验后的催化剂活性有所恢复,但是未能达到抗水抗硫实验前的活性,表明在抗水抗硫实验中催化剂表面形成了除硫酸铵盐以外的其他硫酸盐类.结合XPS和XRD表征结果,推断生成的盐类物质为硫酸锰和硫酸铈,从而导致再生后的催化剂的脱硝活性无法恢复到最初的活性水平.由此可以看出,硫酸盐的形成是催化剂在含硫气氛中失活的主要原因. 相似文献
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基于简单碰撞理论煤粉燃烧动力学模型的研究-PART Ⅲ:氧气可达比表面积 总被引:1,自引:1,他引:1
根据不同温度下氧分子平均自由程的大小,比较了小孔、中孔和大孔中三种扩散速率与煤焦表面燃烧速度的大小.研究表明2000 K以内,颗粒表面分子扩散速率比氧化反应速率大1个数量级以上,过度扩散速率不小于氧化速率.温度小于1200K时,燃烧速率比Knudsen扩散速率小1~5个数量级,扩散孔径小于15~28 nm,反应主要在内外表面进行;1200~1600K时,燃烧速率与Knudsen扩散速率相当,扩散临界孔径28~38 nm,反应在外表面及浅层内表面进行;温度1600K以上时,Knudsen扩散速率比燃烧速率小1个数量级,孔径38~50 nm以下内表面上碳的氧化速度受扩散控制.煤焦的氧化主要发生在Knudsen扩散临界孔径10~50 nm以上的氧气可达表面上. 相似文献
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选取典型的准东煤五彩湾煤为研究对象,在马弗炉内制备400-1200℃的燃烧灰和再热灰,采用K型热电偶测量燃烧过程中样品表面温度,通过XRF、XRD分析获得灰的成分和结晶形式,取部分灰样逐级萃取,通过微波消解及电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS),获得灰中钠的赋存特性。结果表明,燃烧和再热灰在成分和晶体形式上差异显著,再热灰钠含量明显高于燃烧灰且灰熔点偏低;随着温度升高灰中钠盐总量明显减少,其中,水溶钠、醋酸铵溶钠迅速减少,而盐酸溶钠含量先增加后减少,不可溶钠增加,释放的钠以可溶钠为主;加热温度和时间影响钠的释放,燃烧反应放热导致煤粉表面温度超过环境温度200℃以上,是钠盐过多释放的主要原因。 相似文献
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对蒙煤与平七煤两种单煤及其按照不同比例组成的混煤,分别在O2/CO2和O2/N2气氛下,采用管式炉燃烧制取灰样;对灰样进行灰熔点、XRD及同步热分析(TG/DSC)测试,并进行相关热力学计算,分析了O2/CO2燃烧方式对混煤灰中矿物质间反应的影响。结果表明,常规灰熔点测试方法测得的两种气氛下的混煤灰熔点没有明显差别。O2/CO2气氛促进了煤灰/混煤灰中钙的碳酸化,且明显抑制了高温下CaCO3的分解。气氛的改变影响了含钙矿物的转化,进而影响了混煤中钙与莫来石反应生成低温共熔物;O2/CO2气氛下钙更易于与莫来石发生反应生成低温共熔物,从而会增加结渣倾向。当混煤中蒙煤比例达到或大于75%时,随着蒙煤比例的逐渐增加,莫来石含量减少,O2/CO2气氛对钙与莫来石之间的反应影响减弱,但对含铁矿物的影响更加明显,使其更易于生成含铁玻璃体,从而也会增加结渣倾向。 相似文献
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为了较准确地预报炉内煤粉燃烧速率,正确区分TGA中滞止煤粉表面与炉内载流煤粉表面氧气浓度的变化规律是非常关键的。从TGA中非稳态条件下坩埚内颗粒表面氧气浓度分布的数理解知,煤样的氧化过程是同时进行的,只是上部的氧化速率大一些,底部的氧化速率小一些;同一样品,同一升温速率,试样的堆积厚度的差异,会影响实验结果的重复性。分析表明,在初始和反应结束时,坩埚内颗粒表面氧气浓度等于环境浓度;反应速率达到最大值时,颗粒表面氧气浓度达到最小值。颗粒在炉内流动燃烧过程中,环境中氧气浓度值是单调减少的,煤焦表面氧的浓度是非线性变化的。 相似文献
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选取典型的矿物质氧化物为吸附剂,在两段式固定床反应器中研究了模拟烟气气氛下吸附剂吸附As2O3、PbO的特性,吸附反应的原子态密度、吸附位、吸附能等通过密度泛函理论(DFT)计算获得。结果表明,CaO的砷吸附容量最大,900℃吸附砷容量为5.25 mg/g;其次是Fe2O3、MgO、Al2O3,吸附的砷以As3+和As5+的砷酸盐形式存在,高岭土和飞灰具有较大的PbO吸附容量,最大吸附容量分别为6.69和2.75 mg/g;其次是SiO2和Al2O3,并且50%SiO2/50%Al2O3混合吸附剂的铅吸附容量高于单一氧化物,吸附剂表面O原子是As2O3的吸附活性位点,吸附剂暴露的不饱和Si和Al原子是PbO的吸附活性位点,此外温度、烟气气氛... 相似文献