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还原温度对超细K-Co-Mo催化剂合成低碳醇性能的影响 总被引:2,自引:0,他引:2
用溶胶-凝胶法合成了K-Co-Mo催化剂.样品经不同温度还原后,用于低碳醇的合成.XRD和HRTEM结果表明,样品是超细粒子,粒子尺寸为2~5nm.考察了催化剂的还原温度和反应条件对催化剂性能的影响.实验结果表明,还原温度对催化剂的活性有较大的影响,最佳还原温度为500℃.最佳反应温度范围为310~330℃.升高压力和空速可以提高醇的收率和选择性.在空速14400h-1,压力6.0MPa和温度310℃的条件下,醇的选择性为55.8%,收率为520.0g/(kg·h),MeOH/C2+OH为0.27.催化剂稳定性良好,在200h的寿命实验中,活性基本不变.与文献中催化剂相比,超细K-Co-Mo催化剂对合成醇具有较高的活性和选择性,尤其是对C2+OH的合成明显高于其他合成醇催化剂体系. 相似文献
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对500℃和800℃焙烧制得的氧化态K-MoO3/γ-AlO3,K-MoO3/SiO2及非负载K-Mo催化剂进行硫化后,测试其合成醇活性.结果表明500℃焙烧制得的负载型催化剂显示较高的合成低碳烃活性和较低的合成低磷醇选择性,经800℃焙烧后,合成低磷醇的选择性大幅度提高.500℃焙烧的非负载K-Mo催化剂显示较高的合成醇选择性,经800℃焙烧后,促碳醇的选择性保持不变.用氨的吸附及TPD方法测定了各样品的酸性,并与催化剂活性对照,发现催化剂酸性越强,酸量越大,则其合成醇选择性越低.催化剂上的乙醇分解实验证实,催化剂的酸量大小与它的醇分解活性成正变关系,这些结果说明催化剂酸性对其合成醇性能有直接的影响. 相似文献
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采用氨气还原法制备了NaY分子筛负载的MoCo/Y、MoNi/Y双组氮化物催化剂,用XRD和EXAFS方法征了样品的结构,并测定了其在CH4+CO2重整反应中的活性,在氧化态时,MoCo/Y样品中主要存在CoMoO4和Co3O4两种物相,Mo的配位状态接近于CoMoO4,而Co的配位状态更接近于Co3O4,MoNi/Y样品中主要有NiMoO4和NiO两种物相,Mo的配位状态接近于MiMoO4,而Ni的配位状态可能是NiMoO4和NiO两种化合物中Ni配位状态的平均效果,Ni-Mo之间的朴素作用似乎比Co-Mo相对较强,在氮化态时,两种样品中Mo的配位状态较为相似,但即不同于MoO3,也不同于单组分γ-Mo2N.Co和Ni的配位状态都不同于各在氧化态下的状态,且都在相同的位置出现一个新强峰,这似乎表明MoCo和MoNi生成了结构相似的氮化物,在CH4+CO2重整反应中,氮化态MoCO/Y和MoNi/Y的活性大大超过非负载单组分γ-Mo2N催化剂,其中MoNi/Y的活性相对更好一些,且活性随Ni含量增加而提高。 相似文献
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不同热处理方式对超细粒子K—Co—Mo催化剂性能和结构的影响 总被引:1,自引:2,他引:1
以柠檬酸为络合剂,采用溶胶-凝胶法制备Co-Mo超细粒子氧化物,所得干凝胶分别置于空气和氩气中进行粒烧,然后经K2CO3助化后硫化。2使用X射线衍射(XRD),BET比表面测试和扩展X光吸收精细结构(EXAFS)对样品进行结构表征,同时测试硫化态样品的CO加氢合成低碳混合醇活性。XRD结果表明,在空气中焙烧的样品为单一的CoMoO4物种,其晶粒尺寸约为60nm;在氩气中焙烧的样品,柠檬酸的分解对样品起到还原作用,主要物种为CoMoO3 ,同时存在少量的CoMoO4,晶粒尺寸约为20nm。BET结果表明,在氩气中焙烧的样品具有较大的比表面积。硫化态样品中主要物种为MoS2和Co9S8,此外,还可能存在CoMoS3.13物种,XRD和EXAFS结果均表明,在氩气中焙烧的样品硫化后,其晶粒尺寸相对较小,活性测试结果表明,催化剂晶粒尺寸的降低明显促进了合成醇的活性和选择性的提高。 相似文献
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以柠檬酸为络合剂,采用溶胶-凝胶法制备Co-Mo超细粒子氧化物,所得干凝胶分别置于空气和氩气中进行焙烧,然后经K2CO3助化后硫化。使用X射线衍射(XRD)比表面测试和扩展X光吸收精细结构(EXAFS)对样品进行结构表征,同时测试硫化态样品的CO加氢合成低碳混合醇活性。XRD结果表明,在空气中焙烧的样品为单一的CoMoO4物种,其晶粒尺寸约为60nm。在氩气中焙烧的样品,柠檬酸的分解对样品起到还原作用,主要物种为CoMoO3,同时存在少量的CoMoO4,晶粒尺寸约为20nm。BET结果表明,在氩气中焙烧的样品具有较大的比表面积。硫化态样品中主要物种为MoS2和Co9S8,此外,还可能存在CoMoS3.13物种。XRD和EXAFS结果均表明,在氩气中焙烧的样品硫化后,其晶粒尺寸相对较小。活性测试结果表明,催化剂晶粒尺寸的降低明显促进了合成醇的活性和选择性的提高。 相似文献
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采用红外光谱表征了含不同阳离子的Y分子筛上Co(CO)3NO的吸附和分解及其和阳离子的作用.结果表明,Co(CO)3NO吸附后主要形成Co(CO)xNO(x=2,3),并出现热稳定性较高的Co(NO)2+2.产生Co(NO)2+2的机制和最终分解产物与分子筛阳离子的性质有关.NaY上Co(CO)xNO歧化产生少量Co(NO)2+2,分解产物主要为Co(0);CoY中Co2+的存在部分避免了Co(CO)xNO的歧化,分解得到的Co(0)含量较高;NiY,尤其CuY阳离子和吸附物种发生电子转移,形成NO+中间物种,氧化Co(0)产生Co(NO)2+2,分解产物为Co(0)和Co(Ⅱ)的混合物. 相似文献