C24N24负载Sc单原子催化剂催化甲烷氧化为甲醇的理论计算

甲醇是一种很有前途的清洁能源,有望替代不可再生的石油能源.因此,将储量巨大,但不易运输的甲烷氧化为甲醇具有十分重要的意义.首先通过密度泛函理论(density functional theory, DFT)计算研究了Sc原子与C₂₄N₂₄之间的稳定性.结果表明,Sc原子与C₂₄N₂₄的结合能(-9.064 eV)小于Sc原子的内聚能(-4.518 eV),即Sc@C₂₄N₂₄具有良好的稳定性.在此基础上,进一步研究了甲烷在Sc@C₂₄N₂₄表面催化氧化制备甲醇的工艺过程,以N₂O为氧化剂在Sc@C₂₄N₂₄单原子上进行甲醇的催化氧化反应.结果表明：N₂O首先吸附在Sc@C₂₄N₂₄上,然后直接分解为N₂和O_ads.N₂...     

自旋—轨道耦合下冷原子的双反射

随着中性冷原子气体的人造自旋-轨道耦合的实验实现,近年来人们开始关注与之相关的可能应用,其中包括自旋-轨道耦合下原子反射镜的研究.本文在前人研究的基础上,考虑一束自旋-轨道耦合的冷原子气体入射到有限高势垒的情形,通过将部分反射和全反射情况进行对比,发现了与之前研究不同的性质.我们发现,在全反射条件下,反射原子的极化率随入射角变化较大,而随自旋-轨道耦合强度和原子入射能量的变化较小.但在发生部分反射的情况下,反射原子的极化率不仅随入射角变化较大,随自旋-轨道耦合强度和原子的入射能量变化也十分明显.我们仔细研究了自旋-轨道耦合原子气体的反射性质并讨论了其可能的应用.     

一类非Lipschitz系数的倒向半线性随机发展方程的适应解

本文研究如下形式的无穷维空间的倒向半线性随机发展方程在系数f(t,x,y,),g(t,x)满足一类非Lipschitz条件下得到了方程局部与整体适应解的存在唯-性.     

V2CO2MXene从CO2/N2混合气体中选择性吸附CO2的第一性原理计算

二氧化碳作为温室气体中最重要的组成部分,其含量的变化将直接影响全球气候变化,在燃烧后气体中选择性捕获CO₂,对减缓因CO₂浓度过高引发的环境问题具有十分重要的意义.本文采用第一性原理计算的方法,研究了V₂CO₂ MXene材料对CO₂的选择性吸附性能.首先研究了不同官能团V₂CT_X MXene材料的结构和性质,发现V₂CO₂具有良好的稳定性.后研究了V₂CO₂对CO₂的吸附行为,结果表明,当CO₂被水平吸附时,V₂CO₂对CO₂气体分子的吸附能力较强且均满足在高性能吸附剂表面吸附CO₂的理想值(-0.42 eV-0.82 eV),可以适用于探测/捕获CO₂气体分子.此外,进一步研究了相同条件下V<...     

Rh/Co双金属纳米颗粒的制备及其催化制氢性能

以ISOBAM-104为保护剂,采用共还原法制备了一系列不同组成的Rh/Co双金属纳米颗粒(BNPs)。采用紫外-可见吸收光谱、透射电镜及高分辨透射电镜对纳米颗粒的结构及组成进行了表征。结果表明,所制备的Rh/Co BNPs的粒径小于6.0nm,具有合金结构。催化制氢实验结果表明,Rh_(20)Co_(80)BNPs具有最高的催化制氢活性,其TOF值可高达12880mol-H_2·h~(-1)·mol-Rh~(-1),远高于Rh和Co单金属纳米颗粒的催化活性。     

Nb掺杂对Mo2FeB2弹性、硬度和电子结构影响的第一性原理计算

Mo₂FeB₂具有耐高温、耐磨、高强度,是一种良好的硼基金属陶瓷材料,在模具领域有很广阔的应用前景.本文采用第一性原理计算的方法,研究了Nb元素掺杂Mo₂FeB₂合金的结构稳定性、弹性、硬度和电子结构.结合能和生成焓的计算结果表明,Nb在Mo₂FeB₂中更容易占据Fe位置,并且在Fe位掺Nb的Mo₂FeB₂比在Mo位处掺Nb具有更好的力学性能.此外,计算结果还表明,Nb掺杂可以提高Mo₂FeB₂的剪切模量、杨氏模量、体积模量和硬度,但塑性略有下降,合适的掺杂浓度应为2.5 at.%.电子结构计算结果表明,Nb掺杂Mo₂FeB₂力学性能的提高可归因于Nb-B共价键的形成.     

电场作用下P掺杂硅烯选择性吸附CH_4的第一性原理计算

在煤层气中选择性吸附和捕捉甲烷分子,对提高煤矿安全具有十分重要的意义.本文采用第一性原理计算的方法,研究了外加电场作用下P掺杂硅烯对甲烷分子的选择性吸附性能.结果表明:正电场作用下,P掺杂硅烯与甲烷分子之间产生较强的化学吸附,能够快速捕获甲烷分子.当关闭外加电场时,P掺杂硅烯与甲烷分子之间则为微弱的物理吸附,甲烷分子很容易实现脱附.同时还发现,外加电场作用下,P掺杂硅烯与氮气、氧气及水之间的吸附均属于物理吸附,表明P掺杂硅烯可以在这些混合气体中实现甲烷气体的选择性吸附. P掺杂硅烯有望成为选择性好的甲烷传感、捕获新材料.     

汞在Ti2NO2 MXene表面吸附氧化的第一性原理计算

汞是一种有毒的重金属,在生产生活中以各种形式排放的汞对生态及人类健康都存在一定程度的威胁.因此,寻找高效的汞吸附剂具有十分重要的意义.本文基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,研究了汞在Ti₂NO₂(MXene)和具有一个氧空位缺陷的Ti₂NO₂(Ov-Ti₂NO₂)上的吸附和氧化机理.计算结果表明Hg⁰在Ti₂NO₂表面的吸附为物理吸附,在Ov-Ti₂NO₂表面为化学吸附. Ti₂NO₂表面氧空位的存在可以改善HgO与Ov-Ti₂NO₂之间的相互作用,从而使吸附能提高116 kJ/mol. Hg⁰在Ov-Ti₂NO₂表面氧化为HgO的反应能垒为92.55 kJ/mol,小于其在Ti_2<...     

弱束缚原子核引起的熔合反应机制研究

弱束缚原子核引起的熔合反应机制研究是近几十年中实验核物理研究的重要课题之一。相比于放射性核束,加速器提供的稳定弱束缚原子核束流的强度要高几个数量级,利用稳定弱束缚原子核作为弹核进行反应机制的研究,可以在保证统计性和准确性的基础上,深入研究原子核的破裂、转移等反应道对熔合过程的耦合作用。已有很多实验数据表明,在库仑位垒附近,弱束缚原子核引发的熔合反应有很多有趣的现象,例如完全熔合截面的“垒下增强”和“垒上压低”。本文主要回顾近年来弱束缚原子核“垒上压低”的研究结果,并探讨造成“垒上压低”的可能原因。完全熔合截面“垒上压低”的主要原因是弱束缚原子核在进入熔合位垒之前发生破裂,从而降低了完全熔合反应道的入射通量。同时,实验研究表明完全熔合截面压低的程度可能与靶核质量数以及靶核结构相关。目前,在实验上对弱束缚原子核引起的熔合反应研究主要有3种测量方法,分别为$\gamma$射线测量方法、带电粒子测量方法以及带电粒子-$\gamma$射线符合测量的方法。其中,带电粒子-$\gamma$射线符合测量的方法在反应道鉴别方面具有明显的优势。本文对这3种测量方法进行了概要介绍,并就国内外对运用这3种方法开展的研究进行了介绍,包括本研究组在此方面的研究工作。此外,对弱束缚原子核引起的熔合反应近期在理论方面的研究工作也做了些介绍。     

Fe掺杂碳纳米管吸附甲硝唑的第一性原理计算

甲硝唑(MNZ)的滥用对水环境造成了严重的污染.本文采用第一性原理计算的方法,研究了单壁碳纳米管(CNT)和Fe掺杂碳纳米管(Fe-CNT)对MNZ的吸附作用.分别计算了单壁CNT和Fe-CNT与MNZ的吸附结构、吸附能、电子轨道、电荷转移、态密度等.结果表明原始CNT对MNZ吸附作用较弱,而Fe-CNT与MNZ的相互作用明显增强.因此,Fe-CNT有望成为吸附水中污染物MNZ的候选材料.