1,3,4,5,7,8-六硝基八氢化二咪唑[4,5-b∶4',5'-e]吡嗪-2,6-(1H,3H)-N,N'-二亚硝胺分子结构与性能的量子化学研究

设计了一种新型高能量密度化合物1,3,4,5,7,8-六硝基八氢化二咪唑[4,5-b∶4',5'-e]吡嗪-2,6-(1H,3H)-N,N'-二亚硝胺(ONIP).运用密度泛函理论(DFT),在B3PW91/6-31G++(d,p)水平下进行优化并计算出了ONIP的一些重要性质.通过键级的分析,母环的五元环侧链处N—NO2键为分解引发键,其解离能为107.8 kJ/mol;该化合物理论密度为2.00 g/cm3,生成热为1693.71 kJ/mol,爆速为10.21 km/s,爆压为49.17 GPa,表明爆轰性能优异;其撞击感度为33 cm,优于黑索金(RDX)、奥克托金(HMX)和六硝基六氮杂异伍兹烷(CL-20);能级差为3.67 eV,表明分子稳定性较高.给出了2条合成路线,均具有步骤少且原料易得的优点.     

NH2-Ga-MIL-53催化剂对Strecker反应的底物选择性（英文）

研究了金属有机骨架化合物NH2-Ga-MIL-53对多种N-苯基亚胺底物的Strecker反应的催化性能,研究结果表明:(1)NH2-Ga-MIL-53具有高度催化活性和良好的底物普适性;(2)亚胺底物上取代基的电子效应是影响催化反应速率的关键因素,在亚胺底物上引入给电子取代基团(如甲氧基和苯基)可以加快反应速率,引入吸电子取代基团(如三氟甲基和硝基)可降低反应速率;(3)亚胺底物上取代基的位置对于催化反应速率同样具有重要影响,在亚胺底物的邻位引入甲氧基取代基团时,反应速率加快得最明显;(4)作为非均相催化剂,NH2-Ga-MIL-53可循环使用9次而不失活且保持骨架结构不变;(5)NH2-Ga-MIL-53和Ga-MIL-53催化性能的对比结果表明,NH2-Ga-MIL-53结构中的氨基可以作为路易斯碱活性中心协同路易斯酸催化中心(Ga3+)有效促进strecker反应的进行。此外,由NH2-Ga-MIL-53、六水合硝酸镓和2-氨基对苯二甲酸对Strecker反应的催化效果的对比可知,NH2-Ga-MIL-53的孔结构是提高反应产物专一性的重要因素。     

NaYF4 微晶与纳米晶中晶相对Tb3+ -Er3+ 耦合对下转换的影响

实验研究了晶相对下转换的影响。Tb³⁺ -Er³⁺ 耦合对将一个紫外光子(Tb³⁺ 的⁷F₆→⁵L₁)294 nm 剪裁成800 nm (Er³⁺ 的⁴I_9/2→⁴I_15/2) 和467 nm (Tb³⁺ 的⁵D₄→⁷F₆) 两个都能被GaAs 太阳能电池吸收的低能光子。采用水热法制备了NaYF₄六角相微晶和立方相纳米晶粒子,六角相由于具有热力学稳定性和有序的排列结构而更有利于量子剪裁过程的发生,相反在立方相结构中没有发现量子剪裁现象。分别采用294 nm 和355 nm波长的光对六角相NaYF₄进行激发,从发射光谱可以看出,下转换的实现是通过一个交叉弛豫过程完成的。实验结果表明,与熔融法相比,用水热法制备的NaYF₄ 的量子产率明显降低。     

MOCVD外延生长AlGaAs组份的在线监测

利用反射各向异性谱( RAS)和反射谱在线监测了AlxGa1-xAs样品的金属有机化合物汽相淀积(MOCVD)外延生长过程.通过在线监测得到的RAS和反射谱可以敏感地反映出AlxGa1-xAs外延层组份发生的变化,从而优化外延生长工艺.实验表明,反射谱中的振荡周期可以在线计算组份和生长速率,利用反射谱中的振荡的第一个最...     

中国散裂中子源反角白光中子源束内伽马射线研究

在基于白光中子源的中子核反应测量中,伴随中子束的伽马射线是重要的实验本底之一.本文对中国散裂中子源反角白光中子源的束内伽马射线进行了研究.通过蒙特卡罗模拟,得到了伽马射线的能量分布和时间结构.通过直接测量和间接测量两种方法测得低能中子区的束内伽马射线的时间结构.直接测量实验中,将载6Li的ZnS(Ag)闪烁体探测器置于束流线上,通过飞行时间法直接测量束内的中子和伽马射线的时间结构,并利用波形甄别技术进行粒子鉴别.间接测量法是将铅样品置于束流线上,利用C6D6闪烁体探测器测量样品上的散射伽马射线,从而得到入射伽马射线的时间结构.实验测量结果与模拟结果在12μs—2.0 ms的时间区间内具有较好的一致性.     

燃煤电厂脱硫浆液中汞迁移转化及添加剂对石膏中汞稳定性影响

以某300 MW超低排放燃煤机组现场脱硫浆液为研究对象,考察了浆液中汞迁移转化及添加剂对其影响行为,探讨了固相石膏中汞的热释放特性和环境风险.结果表明温度升高仅导致气相Hg0增加,而浆液pH升高会导致气相和固相中汞含量均有增加,Cl?或SO2?4浓度升高既可以抑制浆液中汞还原为Hg0也可以促进固相石膏中汞含量增加,而S...     

NaYF_4微晶中Tm~(3+)-Er~(3+)耦合对间的能量传递

在NaYF4微晶中借助于Tm3+-Er3+耦合对间能量传递过程,能够将一个高能291 nm紫外光光子剪裁成近红外796 nm和蓝色476 nm两个光子。在291 nm(34 364 cm-1)紫外光激发下,Tm3+的1I6能级首先被布居,再经过一个交叉弛豫过程使得Er3+的4I9/2和Tm3+的1G4能级同时被布居,从而实现了Tm3+的1G4→3H6[476 nm(21 008 cm-1)]和Er3+的4I9/2→4I15/2[796 nm(12 563 cm-1)]辐射跃迁。估算了这种下转换过程的能量传递效率ηET和量子效率ηQE。通过这种量子剪裁可以解决光谱失配问题,提高GaAs太阳能电池中的转换效率。     

基于反角白光中子源次级质子的探测器标定

目前国内外的质子标定终端较少,且普遍为单能质子束流.基于中国散裂中子源的反角白光中子源的e V—200 M e V中子能量区间的白光中子束流,以及中子与氢的1H(n,el)反应,可以获得宽能谱的能量连续次级质子.利用1 GSps采样率、12 bit的波形数字化获取系统采集探测器输出波形信号,通过对波形信号的分析,得到中...     

六角相NaYF4纳米粒子的合成及粒子尺寸对Tb3+,Er3+下转换效率的影响

采用热溶剂法制备了NaYF4∶Tb3+,Er3+六角相纳米粒子,分析了合成条件对六角相粒子形成的影响。较高的反应温度有利于六角相NaYF4晶体的形成。实验结果表明:六角相是热力学更稳定和更有序的结构,从立方相到六角相的转变是从无序到有序结构的转变。随着尺寸的减小,纳米粒子的下转换效率明显降低。为进一步比较,制备了NaYF4∶Tb3+,Er3+核壳结构的纳米粒子。包覆后的纳米粒子的下转换效率明显提高,其原因是包覆减少了表面缺陷进而降低了表面激发能量的猝灭。     

强激光场中对称三原子分子多光子振动激发的动力学李代数计算

用分子的内坐标给出的动能加上用动力学代数方法给出的用内坐标表示的分子势能得出对称三原子分子的总的能量表达式,给出了时间演化算子并计算了对称三原子分子在强激光场中振动激发.作为例子,计算了H2O分子在频率wF=3652 cm-1的激光场中的激发,通过讨论可以发现H2O在激光场中的跃迁几率随时间的变化是周期性的,水分子从激光场中吸收的能量由吸收的平均光子数确定,被吸收的平均光子数随时间的变化也是周期性的.