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Pt是一类高效、稳定的催化剂,但Pt资源短缺且价格昂贵,限制了其广泛商业化应用.合金化可以使Pt的用量大为减少,且往往能显著提高其催化性能,因而广泛应用于多相催化和电催化.其中PtCu合金是一类很有前景的催化剂,Cu资源丰富、价格低廉,不仅降低了成本,而且由于合金效应提高了催化剂的活性和稳定性.由于合金的粒径、形状、组成及结构是影响其催化性能的重要因素,目前研究大多关注这些特征的可控合成.然而,大多工业金属催化剂都是负载于氧化物上以提高催化性能,合金纳米粒子的形貌以及表面组成因与载体作用而发生改变,也就是所谓的载体效应.这体现在金属/氧化物界面处,能够促进金属粒子分散、改变其形貌甚至化学态、进而改变其催化性能,其中最具代表性的金属-载体强相互作用.因此,研究不同氧化物载体上合金催化剂的分散度、表面组成、化学态,特别是不同气氛的影响,对明确影响催化剂性能的关键控制因素非常重要.但是由于多相催化剂的复杂性,且表面灵敏的测试手段很少,目前相关报道还不多.近年发展起来的高灵敏度低能离子散射谱(HS-LEIS)是表面层灵敏的测试技术,可以测定最表面层的组成和含量.本文采用溶剂热共还原法成功制备了均一单相、粒径分布较窄的PtCux合金纳米颗粒,并运用浸渍法将其负载在TiO2载体上,以保证载体上纳米粒子组成的均一性.应用准原位X-射线光电子能谱(XPS)和高HS-LEIS对负载的PtCu合金纳米催化剂在不同条件处理后的表面组成和化学状态进行表征,发现催化剂的表面组成、分布、形貌和化学状态显著受到载体和处理条件的影响,同时得到负载和未负载的催化剂表面组成与体相组成关系的相图.结果表明,PtCux/TiO2催化剂在连续氧化过程中,Cu被氧化并较好在载体表面铺展,Pt-Cu合金状态被破坏,Pt可能主要形成单一金属的纳米粒子,并在界面处形成Ptδ+.在连续还原过程中,部分被还原的Cu,与Pt形成富Pt合金粒子.催化剂表面层主要是Cu,Pt很少,与体相组成有很大差别,说明载体对Cu的分散起到重要作用. 相似文献
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为描述主动围压作用下冻结砂土的动态力学特性,通过在朱-王-唐模型的非线性体上串联塑性体,建立了能够考虑围压效应的冻结砂土动态损伤本构模型;分析了损伤参数对应力-应变曲线特征、屈服点、峰值应力和峰值应变的影响规律,基于冻结砂土动力学试验数据确定了模型参数;通过将模型和试验数据进行对比,并对不同试验条件下模型的预测误差进行分析,验证了模型的适用性和准确性。结果表明,损伤参数对应力-应变曲线弹性阶段和屈服点无明显影响,而对塑性阶段和破坏阶段的影响较为显著,本构模型预测的应力-应变曲线与试验结果具有较好的一致性。模型能够预测围压引起冻结砂土塑性阶段占比大和屈服点明显的特征,且能够描述围压对冻结砂土动态强度的增强效应;不同负温和主动围压条件下,模型对峰值应力和屈服强度的预测效果优于峰值应变和屈服应变。 相似文献
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利用流动注射型乙酰胆碱酯酶传感器监测海水中马拉硫磷 总被引:2,自引:0,他引:2
将乙酰胆碱酯酶(AChE)传感器引入流动注射系统中,研究了传感器连续监测海水中马拉硫磷的可行性。系统中的载液为不含马拉硫磷的海水。传感器适宜的工作条件为:载液和样品的流速为0.39mL/min,进样时间为20min;底物(碘化硫代乙酰胆碱)溶液的浓度为41.6mmol/L,注射量为40μL。利用次氯酸钠溶液对含马拉硫磷的海水样品进行预氧化处理,可以大大提高传感器的灵敏度,对马拉硫磷的检出限达到0.05μg/L;而不进行氧化时的检出限为1.3μg/L。另外,海水样品经过预氧化处理后,传感器对其中0.1-10μg/L的马拉硫磷具有良好的线性响应关系(r=0.991)。测定含马拉硫磷的海水样品后,向传感器持续通入0.5mmol/L的2-PAM溶液15min,可以完全恢复受到100μg/L马拉硫磷抑制的固定化酶活性。结果表明:所设计的酶传感器适于海水中马拉硫磷的连续、灵敏和准确监测。 相似文献
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激光在雾中传输的衰减研究 总被引:5,自引:1,他引:5
根据雾滴的尺寸分布模型及辐射雾和平流雾含水量与能见度的经验关系,运用Mie理论及其Van de Hulst近似计算了衰减效率因子, 并结合Deirmendjian对其进行修正,详细分析了激光在雾中的衰减计算公式。 在考虑前向散射时进一步结合Adarsh Deepak和O.H.Vanghan提出的前向修正系数, 得出前向散射修正后的衰减公式, 分析了雾的前向散射对激光传输的影响。 最后将修正后的衰减与常用经验衰减模式相比较, 表明前向散射修正后雾对激光的衰减更加接近实际工程应用。 相似文献
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负载金属镨的壳聚糖对含氟水的处理 总被引:1,自引:0,他引:1
采用负载镨的壳聚糖作为含氟水的吸附剂,其最佳制备工艺条件为:壳聚糖用量1.0 g·L-1,Pr3 浓度0.1 mol·L-1,反应时间8 h,吸附剂粒径0.1 mm.该吸附剂的最优工作条件为:pH 7.0,温度50 ℃,吸附时间60 min.当吸附剂用量为1.60 g·L-1时,对浓度20 mg·L-1的含氟水去除率达到99.0%.用0.1 mol·L-1的NaOH对吸附饱和后的吸附剂进行解吸处理24 h,可以有效地恢复其吸附性能.吸附剂对F-的吸附过程符合Langmuir吸附等温线方程;对F-的饱和吸附容量为62.1 mg·g-1.吸附动力学符合拟二级速率方程,颗粒内扩散过程和液膜形成的边界层是吸附过程的主要限速步骤. 相似文献
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合成了一种新型四(对磺酸基偶氮苯基-4-氨基磺酰基)铝(Ⅲ)氯酞菁(S-AlPc), 采用元素分析, IR, 1H NMR和ESI-MS对配合物的结构进行了表征. S-AlPc中带负电荷的磺酸基与两亲嵌段共聚物聚乙二醇-聚L-赖氨酸(PEG-b-PLL)带正电荷的PLL嵌段通过静电作用自组装合成负载四(对磺酸基偶氮苯基-4-氨基磺酰基)铝(Ⅲ)氯酞菁聚合物纳米粒子(S-AlPc/PbP), 直径约为10~20 nm. 采用UV-Vis和稳态及瞬态荧光光谱法比较了S-AlPc和S-AlPc/PbP的光物理性质, 并研究了它们对人脐静脉内皮细胞(HUVEC)的摄取量. 与S-AlPc相比, 包裹S-AlPc的聚合物纳米粒子S-AlPc/PbP的HUVEC摄取量有所提高, 且提前1 h达到最大浓度. 采用MTT法评价了S-AlPc和S-AlPc/PbP对HUVEC的光动力活性, S-AlPc/PbP的细胞抑制率大于S-AlPc. 因此, S-AlPc/PbP是一类很有前景的第三代治疗脉络膜新生血管的光敏剂. 相似文献
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报道了一种新型Frétchet树枝配体取代酞菁锌(II)配合物:四-{3,5-二-[3,5-二-(4-羧基苯甲氧基)苯甲氧基]-苯甲氧基}酞菁锌(II)的合成与表征.首先将对氰基苄溴与3,5-二羟基苯甲醇通过Frétchet反应合成3,5-[二-(4-氰基苯甲氧基)]苯甲醇(1),1与四溴化碳和三苯基膦在四氢呋喃中反应合成3,5-二-(4-氰基苯甲氧基)苄溴(2),2与3,5-二羟基苯甲醇反应合成3,5-二-[3,5-二-(4-氰基苯甲氧基)苯甲氧基]苯甲醇(3),接着,3与4-硝基邻苯二甲腈合成"前驱物"四-{3,5-[二-(4-氰基苯甲氧基)]}苯甲氧基邻苯二甲腈(4),然后以1,8-二氮杂双环[5.4.0]十一碳-7-烯(DBU)为催化剂,醋酸锌为模板剂,4通过缩聚反应合成氰基端基的Frétchet树枝配体取代酞菁锌四-{3,5-二-[3,5-二-(4-氰基苯甲氧基)苯甲氧基]-苯甲氧基}锌酞菁配合物5,最后,5的氰基端基在NaOH溶液中水解为相应的以羧基端基Frétchet树枝配体取代酞菁锌:四-{3,5-二-[3,5-二-(4-羧基苯甲氧基)苯甲氧基]-苯甲氧基}酞菁锌(II)(6).采用元素分析,IR,1H NMR,ESI-MS和MALDI-TOF-MS表征所有化合物的结构,通过UV/Vis,稳态和瞬态荧光光谱法研究了5和6的光物理性质.5和6是一类性能较好的树枝状酞菁光敏剂. 相似文献
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负载型Au催化剂中金与载体间存在相互作用,载体性质能够影响Au纳米颗粒分散度及稳定性.本文通过表面溶胶-凝胶(SSG)法制备了TiOx/SiO2复合载体,以期增加氧化物载体表面配位不饱和度从而使其具有较高的金属分散性,并利用低能离子散射(LEIS)谱、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)及N2物理吸附(BET)等手段对载体及催化剂进行表征分析.实验表明TiOx/SiO2复合载体表面TiOx分散性良好,没有形成明显的TiO2晶相,且与SiO2间形成Ti―O―Si键.与Au/TiO2相比, Au/TiOx/SiO2催化剂中Au纳米颗粒的分散性更好,因而CO氧化活性显著提高. TiOx/SiO2复合载体上的TiO2膜是Au的主要表面键合位,导致Au与载体间相互作用增强,从而使得Au纳米颗粒抗烧结能力提高,同时催化剂反应稳定性得到改善. 相似文献