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CO2的有效利用有助于解决环境和生态问题.碳酸酐酶(CA)等酶分子可精准活化CO2分子以降低反应能垒,为CO2的高效和高选择性转化提供了一种有前景的途径.然而,酶离开生物体后易失活,且难以重复利用.目前,包埋型固定化酶是常用且有效的提高酶稳定性与回用率的方法之一,但载体的存在会造成反应物CO2内扩散阻力增加,降低反应活性.此外,CO2酶促转化是一个气-液-固三相反应过程,反应体系中CO2的外扩散性能也需要加强.金属有机骨架(MOFs),特别是咪唑酯骨架(ZIFs),常被用作酶固定化的载体.ZIFs的拓扑结构可被设计成不同形貌,进而通过ZIFs的结构工程来加强分子向其中的内扩散.Pickering乳液是指以固体颗粒代替常规表面活性剂而稳定的乳液.当固体颗粒具有催化活性时,催化剂颗粒会扩大液-液-固或气-液-固三相接触面积,从而有效协调反应物在不同相中的扩散时间.如果酶被用作这些颗粒的活性中心,所制备的Pickering乳液也可能具备类似的特性,可加强底物分子向酶的外扩散.本文选择两种具有不同结构的ZIFs(ZIF-L和ZIF-8),原位包埋CA后形成CA@ZIFs颗粒以稳定Pickeirng乳液.ZIF-L和CA@ZIF-L颗粒显示出独特的二维层状堆叠结构.ZIF-8和CA@ZIF-8颗粒呈棱角清晰的十二面体结构.与CA@ZIF-8颗粒相比,CA@ZIF-L颗粒显示出更大的孔径和更宽的孔径分布,这有助于CO2从CA@ZIF-L颗粒表面扩散至酶活性中心.利用酶活测试来研究内扩散是否通过结构工程得到了加强,发现CA@ZIF-L颗粒的活性比CA@ZIF-8颗粒高22.3%,推测这是由于CA@ZIF-L颗粒特殊的十字花状结构会缩短CO2从颗粒表面扩散至酶活性中心的距离.同时,十字花状结构可暴露更多的酶活性位点(CA@ZIF-L颗粒的暴露面积是CA@ZIF-8颗粒的~8倍),从而提升了反应物浓度并显示出更高的催化活性.本文还设计了吸附实验来进一步验证上述假设,发现BSA@ZIF-L颗粒对香豆素的吸附率远高于BSA@ZIF-8颗粒,说明与ZIF-8相比,酶包埋于ZIF-L具有更强的捕获小分子的能力,表明CO2分子向CA@ZIF-L的扩散速度更快,即CA@ZIF-L的十字花状结构可强化系统的内扩散过程.进一步比较了PIBS和游离多酶体系的催化活性,将CO2通入每个系统,在反应前20 min,PIBS的pH值下降速度比游离体系快得多,说明PIBS通过在气相和液相间构建更大的界面,缩短了CO2向CA的扩散距离,从而提高了催化效率,促进了CO2转化.上述假设也通过扩散动力学的计算得到了验证.为进一步研究PIBS的CO2矿化能力,本文开展了CaCO3矿化反应,发现PIBS的CaCO3产量远高于游离多酶体系,表明构建的PIBS在强化内外扩散方面具有显著优势.最后,评估了PIBS在工业应用中的性能,由CA@ZIF-L和CA@ZIF-8颗粒构建的PIBS显示出较好的可回收性,在第8个循环后,PIBS仍可保持8.9 mg/5 min的CaCO3产量.综上,PIBS可为CO2的酶促转化和框架提供一个新方法和新平台. 相似文献
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农业收割期间排放的颗粒物是农忙期影响大气气溶胶组成的主要来源,因此明确农业收割期间排放的大气颗粒物排放特征具有重要意义。本实验立足河南省新乡市集约化农田实验基地,开展冬小麦区农业收割期间的大气颗粒物及其组分排放特征实验。结果表明收割期间的PMcoarse比其它时期高8.20%,农业站点收割时期的PMcoarse比其它时期高了72.22%,明确了其颗粒物污染特征为仅PM10升高,而非PM10和PM2.5同时升高,同时PM10的升高非PM2.5升高引起的;含量最高的前5种元素是Al、Ca、Fe、K、Mg;收割期间,Fe的特征比值最高为0.79;Ca2+和K+离子百分含量在PMcoarse中占比最高;特征值为0.81和0.78。综合水溶性离子和元素结果,Ca2+、K+、Fe浓度协同变化可作为小麦收割过程颗粒物对大气污染影响的指纹识别,以区别于其他污染类型;便于大气污染防治行政主管部门有针对性的查污、防污、治污,提高人民群众生活环境的空气质量。 相似文献
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非线性单模光纤中源啁啾孤子相互作用 总被引:8,自引:0,他引:8
本文采用分步傅氏变换法对非线性单模光纤中源啁啾孤子相互作用进行了详细的数值研究.所得结果揭示了先源啁啾对孤子相互作用影响的本质,为设计光源啁啾情况下的孤子传转系统提供了依据. 相似文献
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透射光栅广泛应用于软X射线能谱测量.为了获得用于惯性约束聚变研究的透射光栅的各级衍射效率及其他参数,在北京同步辐射源上200—1600 eV能量范围内对其进行了标定,获得了透射光栅衍射效率的实验结果.扩展了透射光栅衍射效率的计算方法,提出了7边准梯形截面衍射效率计算模型.分析拟合了实验数据,理论结果与实验结果很好符合.得到了7边准梯形的透射光栅栅线截面结构.
关键词:
透射光栅
衍射效率
实验标定
光栅模型 相似文献
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