基于流动池的电化学二氧化碳还原研究进展

采用电化学方法将二氧化碳（CO₂）还原转化为基础化学品或碳基燃料是目前极具前景的碳资源利用新方式. 考虑到该技术未来的发展方向和大规模应用需求,人们亟需开发具有高转化效率和高稳定性的电解设备. 在本文中,作者详细介绍了现阶段发展的两种流动池的结构特点及性能优势,阐述了每种反应体系的内在局限性, 深入分析了整个反应体系所用组件（电解池、气体扩散电极、离子交换膜）对于性能的影响. 最后,针对目前该领域存在的挑战及未来发展趋势进行了总结与展望.     

硼、氮共掺杂多孔碳的制备及其超电容性能

分别以含氮菲咯啉、四硼酸钾和醋酸锌为碳源、活化剂和模板,制备了B、N共掺杂多孔碳(BN-PC),并探究模板质量对BN-PC结构和储电性能的影响。当醋酸锌质量为5g时,所得BN-PC₅中B、N杂原子含量分别为 20.21%、18.29%。电化学测试结果表明,以6 mol·L^-1 KOH为电解液,BN-PC₅电极展现出高的比电容(在0.05 A·g^-1电流密度下为255 F·g^-1)、优异的倍率性能(在20A·g^-1电流密度下为188F·g^-1)和卓越的循环稳定性(在5 A·g^-1的电流密度下循环10 000次比电容保持率为97%)。以3 mol·L^-1 ZnSO₄为电解液,在平均功率密度为56W·kg^-1时,BN-PC₅电容器的能量密度可达27Wh·kg^-1。     

硼、氮共掺杂多孔碳的制备及其超电容性能

分别以含氮菲咯啉、四硼酸钾和醋酸锌为碳源、活化剂和模板,制备了B、N共掺杂多孔碳(BN-PC),并探究模板质量对BN-PC结构和储电性能的影响。当醋酸锌质量为5 g时,所得BN-PC₅中B、N杂原子含量分别为20.21%、18.29%。电化学测试结果表明,以6 mol·L^-1KOH为电解液,BN-PC₅电极展现出高的比电容(在0.05 A·g^-1电流密度下为255 F·g^-1)、优异的倍率性能(在20 A·g^-1电流密度下为188 F·g^-1)和卓越的循环稳定性(在5 A·g^-1的电流密度下循环10 000次比电容保持率为97%)。以3mol·L^-1ZnSO₄为电解液,在平均功率密度为56 W·kg^-1时,BN-PC₅电容器的能量密度可达27 Wh·kg^-1。     

聚乙二醇分子量对其分散多壁碳纳米管能力的影响

本文研究了聚乙二醇(PEG)分子量对其分散多壁碳纳米管(MWNTs)能力的影响。PEG解团聚的能力与分子量的关系不是单调递增的,而是先降低后增加,存在一个最低点,这与其解团聚路线有关。PEG分散的MWNTs对时间和电解质的稳定性都随着分子量的增加而增加,但是对温度的稳定性却随着分子量的增加而减小。     

BiVO_4/SBA-15催化剂的制备及其光催化氧化脱硫性能

采用水热后合成法制备了BiVO_4/SBA-15催化剂,利用XRD、SEM-EDS和N2吸附-脱附等手段对其进行表征分析,并在自制的光催化反应装置中对其静态光催化氧化脱硫性能进行了研究。结果表明,BiVO_4/SBA-15催化剂具有SBA-15分子筛的介孔孔道结构,BiVO_4均匀分布在SBA-15分子筛表面。BiVO_4/SBA-15催化剂具有良好的催化氧化脱硫性能,在BiVO_4负载量为15%、水热合成时间为18 h、530℃下焙烧3 h制备的BiVO_4/SBA-15催化剂,对模拟柴油的脱硫率可达95.6%。     

4′-(2-吡啶基)三联吡啶的镧系(Ⅲ)配合物的晶体结构、荧光性质和磁性

以 4′-(2-吡啶基)-2,2′∶6′,2″-三联吡啶(2-pyterpy)为配体,通过溶剂热法合成了 5 个双核配合物[Ln(2-pyterpy)(NO₃)₂( μ-OCH₃)]₂(Ln-2-pyterpy,Ln=Pr、Sm、Eu、Dy、Er)。单晶X射线衍射分析表明,配合物Pr-2-pyterpy和Sm-2-pyterpy同构,属于单斜晶系,P2₁空间群,a=0.956 43(19) nm,b=1.965 4(4) nm,c=1.193 5(2) nm,β=90.41(3)°。配合物Er-2-pyterpy属于单斜晶系,C2/c空间群,a=2.838 8(6) nm,b=1.204 8(2) nm,c=1.520 6(3) nm,β=121.70(3)°。粉末 X 射线衍射研究表明,配合物 Eu-2-pyterpy 与 Dy-2-pyterpy同构且与文献报道的配合物[Ln(2-pyterpy)(NO₃)₂( μ-OCH₃)]₂(Ln=Tb,Dy)结构相同,属于单斜晶系,P2₁/n空间群。镧系收缩效应在调整该系列配合物结构中起到了重要作用。固态配合物Ln-2-pyterpy(Ln=Pr、Sm、Eu、Dy)均发射Ln(Ⅲ)的特征荧光。在300 K,配合物Ln-2-pyterpy(Ln=Pr、Sm、Eu、Dy)的χ_MT实验值与2个孤立的Ln(Ⅲ)离子的理论值基本一致。根据2 K时χ_MT实验值推断,配合物Sm-2-pyterpy和Eu-2-pyterpy的顺磁离子间分别通过甲氧基桥传递弱的反铁磁和铁磁耦合作用。     

乙二醇中钯催化无配体的室温Suzuki反应

报道了一种在室温下醋酸钯催化乙二醇中无外加配体的Suzuki反应体系.以K3PO4·7H2O为碱,在该体系中可高效进行芳基溴代物和芳基硼酸的Suzuki交叉偶联反应,具有反应条件温和、无需惰性气体保护等特点.在n(ArBr)=0.5mmol,n(ArB(OH)2)=0.75mmol,x(Pd(OAc)2)=0.5mol%,n(K3PO4·7H2O)=1.0mmol,v(乙二醇)=2ml的优化条件下,4-溴苯甲醚和苯硼酸反应20min,分离收率即达95%.     

B/N共掺杂多孔碳片的制备及其储钾性能

以甘氨酸为碳源和氮源、硼酸为模板和硼源,采用一步碳化法制备了二维B/N共掺杂多孔碳片(BNCSs)。通过水洗即可除去硼酸模板,合成方法绿色环保。BNCSs上短的孔道缩短了钾离子的传输距离,丰富的微孔提供了大量的储钾活性位点。此外,BNCSs中较高的B/N掺杂量提升了碳基质的缺陷度,扩大了碳层间距,有利于钾离子的吸附、嵌入和脱嵌。钾离子半电池性能的测试结果表明,BNCS₈₀₀电极展现出高的比容(在0.05 A/g电流密度下为310 m A·h/g)、优异的倍率性能(在2 A/g电流密度下为100 m A·h/g)和良好的循环稳定性(在1 A/g下循环1000次后容量保持率为75.9%)。     

基于高维特征非线性筛选的HLA-A*0201限制性CTL表位预测

高活性细胞毒T细胞(CTL)表位鉴定是设计肿瘤疫苗的关键内容.采用天然氨基酸的531个物理化学性质参数表征HLA-A^*0201限制性表位9肽, 从531×9个初始描述子出发, 经二元矩阵重排过滤器粗筛和多轮末尾淘汰精细筛选, 获得18个物理化学意义明确的保留描述子. 18个保留描述子主要涉及除1位、5位外各位置残基的疏水性和空间结构特征, 3位残基疏水性对活性影响最大, 且2位、4位、9位残基共占10个保留描述子,支持2位和9位残基为锚点、3位为关键位点以及4位残基为标志链的现有认知. 对18个保留描述子以支持向量回归构建定量序效模型,其拟合、留一法交叉验证决定系数R²、Q_cv²分别为0.957、0.708; 独立预测决定系数及均方根误差Q_ext² 、RMSE_ext分别为0.818、0.366, 明显优于文献报道. 通过对全组合虚拟9肽的预测, 得到了多条预测活性高于已知表位肽的9肽, 可供实验验证. 较全面阐明了特定位置残基对多肽亲和性的影响规律, 为高活性多肽疫苗分子设计提供了切实指导.     

4'-(2-吡啶基)三联吡啶的镧系(Ⅲ)配合物的晶体结构、荧光性质和磁性

以 4''-(2-吡啶基)-2,2''∶6'',2″-三联吡啶(2-pyterpy)为配体,通过溶剂热法合成了 5 个双核配合物[Ln(2-pyterpy)(NO₃)₂( μ-OCH₃)]₂(Ln-2-pyterpy,Ln=Pr、Sm、Eu、Dy、Er)。单晶X射线衍射分析表明,配合物Pr-2-pyterpy和Sm-2-pyterpy同构,属于单斜晶系,P2₁空间群,a=0.956 43(19) nm,b=1.965 4(4) nm,c=1.193 5(2) nm,β=90.41(3)°。配合物Er-2-pyterpy属于单斜晶系,C2/c空间群,a=2.838 8(6) nm,b=1.204 8(2) nm,c=1.520 6(3) nm,β=121.70(3)°。粉末 X 射线衍射研究表明,配合物 Eu-2-pyterpy 与 Dy-2-pyterpy同构且与文献报道的配合物[Ln(2-pyterpy)(NO₃)₂( μ-OCH₃)]₂(Ln=Tb,Dy)结构相同,属于单斜晶系,P2₁/n空间群。镧系收缩效应在调整该系列配合物结构中起到了重要作用。固态配合物Ln-2-pyterpy(Ln=Pr、Sm、Eu、Dy)均发射Ln(Ⅲ)的特征荧光。在300 K,配合物Ln-2-pyterpy(Ln=Pr、Sm、Eu、Dy)的χ_MT实验值与2个孤立的Ln(Ⅲ)离子的理论值基本一致。根据2 K时χ_MT实验值推断,配合物Sm-2-pyterpy和Eu-2-pyterpy的顺磁离子间分别通过甲氧基桥传递弱的反铁磁和铁磁耦合作用。