Ti掺杂对Li-Mg-N-H材料储氢性能影响的第一性原理研究

采用基于密度泛函理论的第一性原理赝势平面波方法,研究了Ti掺杂对Li₂MgN₂H₂材料储氢性能的影响及作用机理,计算给出了杂质替换能、生成焓、能带结构、态密度、差分电荷密度及布居等。研究表明,Ti掺杂Li₂MgN₂H₂体系时,其倾向于替换其中的Mg原子,且当替换8c位置的Mg时,杂质替换能最低,晶体结构最为稳定。生成焓计算结果表明,Ti掺杂能够有效降低Li₂MgN₂H₂的结构稳定性,有利于其吸氢反应的进行。进一步结合电子结构分析发现,Ti掺杂使得Li₂MgN₂H₂材料的晶胞体积增大,能隙降低,同时Ti与N原子之间较强的相互作用使得Li—N和N—H键的成键峰峰值降低,键强减弱,这些因素均有利于Li₂MgN₂H₂材料吸氢动力学性能的提高。