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The 13C NMR spectra of a number of iridium complexes and of their adducts with H2, HX, and Cl2 (X = Cl, Br, I) are used to estimate the redox character of these additions. Rather than having the oxidative character expected, H2 addition seems to be reductive. HX and Cl2 additions are oxidative. Some of these complexes appear to have Lewis acid, rather than the expected Lewis base character. 相似文献
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J.William Suggs S.D. Cox Robert H. Crabtree Jennifer M. Quirk 《Tetrahedron letters》1981,22(4):303-306
The title complex readily hydrogenates a number of hindered steroidal olefin groups from the α face, without reducing ketone carbonyl groups, carbon—halogen bonds or cyclopropane rings. 相似文献
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Appelhans LN Zuccaccia D Kovacevic A Chianese AR Miecznikowski JR Macchioni A Clot E Eisenstein O Crabtree RH 《Journal of the American Chemical Society》2005,127(46):16299-16311
Changing the counteranion along the series Br, BF4, PF6, SbF6 in their ion-paired 2-pyridylmethyl imidazolium salts causes the kinetic reaction products with IrH5(PPh3)2 to switch from chelating N-heterocyclic carbenes (NHCs) having normal C2 (N path) to abnormal C5 binding (AN path). Computational work (DFT) suggests that the AN path involves C-H oxidative addition to Ir(III) to give Ir(V) with little anion dependence. The N path, in contrast, goes by heterolytic C-H activation with proton transfer to the adjacent hydride. The proton that is transferred is accompanied by the counteranion in an anion-coupled proton transfer, leading to an anion dependence of the N path, and therefore of the N/AN selectivity. The N path goes via Ir(III), not Ir(V), because the normal NHC is a much less strong donor ligand than the abnormal NHC. PGSE NMR experiments support the formation of ion-pair in both the reactants and the products. 19F,1H-HOESY NMR experiments indicate an ion-pair structure for the products that is consistent with the computational prediction (ONIOM(B3PW91/UFF)). 相似文献
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