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以常压有机溶剂置换(A)和溶剂置换-表面改性(B)方式制备的两种SiO2气凝胶(SiO2-A(或B)型气凝胶,记为SiO2-A(or B)G)为载体, 采用常规浸渍法和聚乙烯吡咯烷酮(PVP)添加浸渍法合成不同SiO2气凝胶负载的Ni/SiO2催化剂, 并考察其催化的甲烷部分氧化(POM)制合成气的反应性能. 结果表明, 各催化剂的初始反应性能相近, 但Ni/SiO2-BG的POM稳定性明显较Ni/SiO2-AG的差, 而PVP添加制备的催化剂稳定性则获明显改善, Ni/SiO2-AG-PVP、Ni/SiO2-BG-PVP上POM稳定性相近. 结合X射线衍射(XRD)、程序升温还原反应(H2-TPR)、高分辨透射电镜(TEM)和Brunauer-Emmett-Teller (BET)等表征结果的分析发现: (1) SiO2-AG表面上存在一定量的羟基, 可促进亲水性金属物种与其的相互作用, 而SiO2-BG表面上基本为有机基团, 与亲水性金属物种几乎无作用; (2) PVP的存在可使金属物种进入亲/疏水载体孔道深处, 抑制焙烧中载体骨架的收缩和金属颗粒的生长, 进而促进金属-载体的相互作用. 这二者均能有效地提高催化剂的POM反应稳定性. 相似文献
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