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本文利用共振增强的飞秒受激拉曼光谱技术结合瞬态吸收光谱技术研究了光致产酸剂Pyranine发色团分子在水溶液中与醋酸根离子之间的光致激发态质子传递过程.实验中观测到了Pyranine发色团在400—1700 cm–1频率范围内去质子化状态下的激发态拉曼振动光谱.同时在920 cm–1处也观测到了质子化醋酸根离子中激发态碳-碳单键伸缩拉曼振动信号.通过对激发态质子传递中给体和受体的动力学的分析得到了在该条件下的激发态质子传递的速率. 相似文献
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许多和能源、生命相关的过程都强烈依赖于电化学荷电界面的结构和性能.自从表面增强拉曼光谱效应发现后,就很快地被应用于电化学界面的原位研究,即从分子水平上深入表征各种表面(或界面)的结构和过程,如鉴别物种在表面的键合、构型和取向等.最近十年,纳米科技的飞速发展为SERS技术提供了丰富的基底以及检测和表征方法,从而推动了与纳米科学密切相关的电化学SERS领域令人瞩目的发展.本文系统介绍Au和Ag的SERS、过渡金属薄层SERS、纯过渡金属SERS、核壳结构SERS和已经可以应用于单晶表面研究的gap-modeSERS、TERS和SHINERS,其中穿插着介绍电化学SERS的历史发展、现状和存在的问题及其展望,为电化学SERS研究提供较为全面的详细的参考. 相似文献
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原位电化学拉曼光谱是一种重要的光谱电化学技术.基于超微电极的原位电化学拉曼光谱将拉曼光谱反映的结构信息与电极表面的电化学过程从实验上严格对应和关联,为深刻理解电化学反应机理提供依据.本文综述了采用超微电极作为工作电极的原位电化学拉曼光谱的研究方法和应用进展,总结了应用超微电极作为工作电极开展电化学拉曼光谱实验的方法和具有表面增强拉曼活性的超微电极制备方法,展示了如何利用在超微电极表面获得的拉曼光谱与界面电化学过程的严格关联研究单个锌颗粒电化学氧化过程、吡啶分子在Au电极表面的电化学吸附过程,以及如何利用该技术能以高的信噪比和灵敏度同时测量光电流与分子反应这一特性研究对巯基苯胺选择性光氧化反应.采用超微电极作为工作电极的原位电化学拉曼光谱技术极大拓展了拉曼光谱技术的研究范围,有望成为探索(光)电化学反应的有力工具. 相似文献
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对氨基苯硫酚(PATP)是表面增强拉曼光谱(SERS)研究中最重要的探针分子之一. PATP吸附体系具有非常特征且异常强的SERS信号, 但人们对其SERS信号的理解仍存在较大争议. 本文结合文献, 总结了我们为了理解PATP分子异常的SERS光谱所开展的系统的理论和实验工作. 首先介绍PATP的SERS增强机理方面开展的理论工作, 研究表明PATP分子的异常SERS信号不是来自PATP分子本身, 而是来自其表面催化偶联反应产物二巯基偶氮苯(DMAB). 通过实验和DMAB合成两个方面, 验证了DMAB是异常SERS信号的根源. 其次总结了各种实验条件对PATP转化为DMAB的影响, 并从实验和理论两个角度探讨PATP的表面催化偶联反应机理. 最后, 通过对PATP体系的SERS和等离激元增强化学反应的总结, 展望表面等离激元增强化学反应的未来发展方向. 相似文献
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本文利用飞秒受激拉曼光谱结合量子化学计算研究了9-(2,2-二氰乙烯基)久洛啶分子在环己烷、四氢呋喃和二甲基亚砜溶剂中的激发态结构动力学.实验中观测到该分子的氢原子离面振动模式以及双腈基(C≡N)对称/反对称伸缩振动模式,这两种振动模式的发现意味着该分子在光激发后将沿C7=C8双键和C4-C7单键进行扭转,即通过异构化和分子内扭转电荷转移两种无辐射弛豫方式有效地淬灭局域性激发态上的粒子数.在非极性溶剂中,光激发导致局域性激发态的粒子数布居,其中一部分粒子数通过异构化以无辐射形式弛豫回基态;此外,虽然非极性溶剂中没有出现分子内电荷传递中间态,部分局域性激发态粒子数直接通过荧光发射弛豫回到基态,另一部分局域性激发态粒子数则通过分子内扭转电荷转移过程无辐射弛豫回基态.在极性溶剂中,光激发导致局域性激发态粒子数布居,其中一部分粒子数通过异构化无辐射弛豫回基态;另一部分局域性激发态的粒子数通过超快的分子内电荷传递过程弛豫至分子内电荷传递发光态,分子内电荷传递态上的粒子数一部分通过荧光发射弛豫回到基态,另一部分... 相似文献
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