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醇类化合物是大宗化学品和精细化工的重要原料,其中含手性基团的醇是医药合成的重要中间体.相较于传统当量化学合成法,以氢气为氢源的手性羧酸多相选择性催化加氢具有原子利用率高、经济环保等优点.此外,调节金属与载体之间的相互作用或引入部分还原的金属氧化物来调变金属的表面电子微环境已经成为改善催化性能的常用方法,但是当可还原性载体、部分还原金属氧化物及金属三者共存时,他们之间的相互作用关系及其对催化性能的影响仍不清楚.本文通过构建Pt-ReOx/TiO2催化剂体系,调变载体二氧化钛(TiO2)表面结构,改变表面Pt和Re物种的电子结构,实现了1R,2R-环己烷二甲酸的水相高效选择加氢制备1R, 2R-环己烷二甲醇(收率为87%,固定床寿命400 h, ee值为100%).利用准原位X射线光电子能谱(XPS)和电子顺磁共振(EPR)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、理论计算等手段详细研究了不同晶型TiO2载体与Pt、ReOx之间的相互作用.XPS结果表明,载体的晶型显著影响Re物种的电子结构,其中金红石型Ti... 相似文献
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开发低成本和高性能的加氢催化剂对于基础研究和工业应用具有重要意义。采用浸渍-热解策略,将Fe3+-植酸的络合物负载到介孔碳(MPC)表面热解处理,实现了一步法合成磷掺杂碳负载金属催化剂,并可通过调节Fe和植酸比例制得一系列具有不同结构的Fe-P/MPC催化剂。结合XPS、XRD、BET、SEM和TEM等表征技术,发现高分散的Fe-P催化剂(0.1Fe-P/MPC)具有最优的硝基苯加氢催化活性(TOF = 334 h-1),相较于单原子Fe1-P-C催化剂,活性提升了约7倍,同时该催化剂也展现出较高的稳定性,循环使用5次活性未见明显下降;而纳米金属磷化物Fe2P(0.5Fe-P/MPC)则几乎没有加氢活性。 相似文献
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