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采用紧束缚近似计算方法,研究了金属有机骨架(MOF-5)和不同官能团(―NO2,―NH2,―CH3,―OZn)修饰后的MOF-5不同吸附位点的CO2等温室气体和部分工业废气吸附性能以及对不同气体的选择性吸附能力.结果表明,对于未修饰的MOF-5,位点I和II是主要的吸附位点,最大吸附能可达-0.25eV.官能团修饰提高了MOF-5对CO2的吸附能力,其与官能团活性和局部位型密切相关.其中―NO2修饰使各位点的CO2吸附能力都有一定提高.同时,―NO2修饰后MOF-5对空气环境(O2,N2,H2O,CO2),工业废气环境(CO2,CO,NO,NO2,SO2,SO3)中不同气体有明显的选择性吸附能力. 相似文献
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以高含氮量的2-氨基咪唑为氮源,三氯化铁为铁源,高比表面积的KJ600碳黑为载体,通过水热法制得氨基咪唑聚合物前驱体,再经二次高温热处理,制得石墨烯/碳黑复合材料. 透射电镜表征显示该材料为石墨烯纳米片与碳黑颗粒的复合结构. BET表征表明这是一种多孔结构,具有很高的比表面积(882 m2•g-1),这有利于暴露更多活性位点,并促进传质. XRD证实催化剂中存在石墨烯,且石墨烯结构是在第一次热处理过程中形成的. 电化学测试表明,该催化剂在酸性和碱性介质中都具有很高的氧还原电催化活性和低H2O2产率,并且在碱性介质中对甲醇小分子的抗毒化性能明显优于商业Pt/C催化剂,展示出在实际燃料电池系统中的应用潜力. 相似文献
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The Myrzakulov-I equation is a 2+1-dimensional generalization of the Heisenberg ferromagnetic equation and has a non-isospectral Lax pair. The Darboux transformation with non-constant spectral parameter is constructed and an extra constraint on the spectral parameter for the existence of the Darboux transformation is derived. Explicit expressions of the solutions of the Myrzakulov-I equation are presented. 相似文献
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为了解决在联合变换相关器上无法识别复杂背景下畸变目标(目标的平面内旋转或尺寸改变)的问题,对其应用最大平均相关高度滤波算法进行畸变目标识别.首先在频域内优化最大平均相关高度滤波器的三个性能控制参量|然后将优化好的最大平均相关高度频域滤波器映射到物空间,得到最大平均相关高度参考模板.作为实例,本文对复杂背景下的军舰和汽车目标进行了光学识别实验,结果表明,当滤波器的控制参量为γ=1,α=0,β=0.1时,得到的MACH参考模板最为清晰,目标产生的相关峰最为尖锐明亮.通过这种方法,在联合变换相关器上能够得到的比例畸变容差为28%,旋转畸变容差为20°,对于超出上述畸变容差范围的目标,相关峰强度逐步减弱,但部分仍然可以识别.改进后的MACH滤波器在畸变目标的探测领域具有很强的优势和良好的应用前景. 相似文献
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以四氯化钛为前驱体,采用水热法合成二氧化钛纳米棒(TiO2,白色),在纯H2气氛,将其550 oC热处理2 h,即得有氧缺陷和Ti3+填隙原子的二氧化钛纳米棒(H-TiO2,灰黑色). 将Pt纳米粒子(~ 1.9 nm)负载于此两种二氧化钛纳米棒上,制得Pt/TiO2和Pt/H-TiO2催化剂. XRD和XPS测试表明,氢处理TiO2晶型没有变化,仍属金红石型,但增加了Ti-OH表面物种. 电化学测试表明,H-TiO2载体能够增强氧在Pt表面的吸脱附能力,从而提高其甲醇电催化氧化活性,Pt/H-TiO2电极甲醇氧化峰电流密度为Pt/TiO2电极的1.6倍、Pt/C电极的2.1倍. 相似文献
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燃料电池是一种可将化学能通过电催化反应直接转化成电能的装置,具有能量密度高和清洁无污染等优点.燃料电池阴极氧还原反应(ORR)的动力学较迟缓,是电池能量效率损失的主要原因.目前ORR催化活性最高的是铂基催化剂,但由于贵金属铂价格昂贵,储量稀少,且对燃料小分子渗透的抗性较差,严重制约了燃料电池的大规模应用.因此,高性能、低成本的非贵金属催化剂成为燃料电池领域的研究热点.本文选用含氮量高达45%的三聚氰胺-甲醛树脂为碳源和氮源,Fe(SCN)3为铁源和硫源,以CaCl2为模板,在高温和铁的催化作用下将树脂碳化,经酸洗和二次热处理工艺,制备出铁、氮、硫共掺杂的多孔碳(FeNS-PC).干燥后的CaCl2颗粒可防止树脂在高温下交联形成块状碳颗粒,同时起到造孔模板的作用.CaCl2颗粒在温和条件下即可除去,无需强腐蚀性条件,因此不会对催化活性中心造成破坏.在Fe/N/C催化剂中掺杂S可进一步提高催化活性,不添加碳载体可避免低活性的碳载体降低质量活性,多孔结构可促进传质,充分利用活性位点.我们优化了热处理温度,并对催化剂的结构、组分及催化性能等进行了表征分析.结果表明,热处理温度为900℃时,可将树脂完全转化成多孔碳,并获得较高的杂原子掺杂量,可达到最优活性.CaCl2为模板剂可避免使用强腐蚀性试剂去除模板,有利于保留活性位,并得到多孔结构.FeNS-PC-900的比表面积可达775 m2/g.得益于原位掺杂的合成工艺,各掺杂元素在多孔碳表面均匀分布.在酸性介质中,FeNS-PC-900的半波电位可达到0.811V,仅比商业Pt/C催化剂低78 mV;在0.8V电位下的质量活性为10.2 A/g,表现出优异的催化活性.经过10000圈加速衰减测试后,其半波电位仅下降了20 mV,在0.75V电位下持续放电10000s后,其ORR电流仍保持初始电流的84.4%,具有比Pt/C更加优异的稳定性.以FeNS-PC-900为阴极催化剂的质子交换膜燃料电池的最大功率密度可达到0.49 W/cm2,并在0.6V电压下持续放电10h后,其电流仍可保持初始电流的65%,表现出良好的应用潜力.FeNS-PC-900具有高掺杂含量、高比表面积和多孔结构,并且杂原子在催化剂表面均匀分散,在半电池和燃料电池测试中都表现出优异的催化活性和稳定性,表明其是一种非常有潜力应用于燃料电池的非贵金属氧还原催化剂. 相似文献
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研制高活性的Fe/N/C氧还原催化剂对于降低燃料电池成本、实现商业化应用有重要意义. 为了实现Fe/N/C催化剂的理性设计,需要深入研究其活性位结构. 本文我们发展一种研究活性位结构的新策略,即以预先合成好的聚间苯二胺基Fe/N/C催化剂(PmPDA-FeNx/C)为起始物,对其在1000~1500 oC高温下再次进行热处理并使其失活,通过关联催化剂热处理前后的结构变化与氧还原催化性能来揭示活性位结构. 实验结果表明,随着热处理温度升高,活性中心结构被破坏,铁原子析出团聚并形成纳米颗粒,氮元素挥发损失,导致催化剂失活. XPS分析显示,低结合能含氮物种的含量与催化剂的ORR活性呈良好的正相关性,表明活性中心很可能是由吡啶N和Fe-N物种构成的. 相似文献