基于碳二亚胺调控的甲酸原位产生一氧化碳策略的炔烃氢羧化反应:二氧化碳的间接利用（英文）

α,β-不饱和羧酸广泛存在于医药与生物活性分子中,丙烯酸作为最简单的α,β-不饱和羧酸,广泛应用于聚合塑料、涂料、橡胶和超强吸水剂的合成,其工业年需求量已超过上百万吨.炔烃的氢羧化反应是生产这类化合物直接有效的方法.然而,这类反应经常使用CO或CO₂作为C1源,因此,反应要在安全条件下进行,有时不可避免地使用当量甚至过量的对空气敏感的金属有机物种或其他还原剂.甲酸作为一种廉价易得且安全的羰基源及氢源,是一种理想的C1资源,因此甲酸参与的化学转化策略将为高附加值精细化学品的合成提供一个有力平台.同时, CO₂的催化氢化反应易于制得甲酸,因此甲酸参与的炔烃氢羧化反应也是一种对二氧化碳的间接性利用方式.另一方面,调控甲酸原位分解产生CO的量及其羰基化产物的选择性仍然具有挑战.过渡金属催化剂往往对CO敏感,因此设计基于甲酸原位释放CO浓度可调控的催化体系对于炔烃的氢羧化反应具有重要意义.碳二亚胺是一类重要的亚胺类化合物,是医学上合成多肽、蛋白质和核苷酸的理想有机脱水试剂.碳二亚胺作为脱水剂仅在少数有机合成中被报道,而揭示碳二亚胺自身结构与其反应活性之...