还原氧化石墨烯/介孔TiO2复合材料的合成及其光解水制氢性能

采用溶胶凝胶法,以钛酸四异丙酯(TTIP)为钛源,十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂合成了介孔二氧化钛样品mTiO_2,考察了合成温度、水量、模板剂用量和焙烧温度对其在紫外光条件下光催化产氢活性的影响。结果显示,在350℃下焙烧后,样品由无定形结构转变为锐钛矿相;随着焙烧温度的提高,锐钛矿相结构产物的结晶度提高,当焙烧温度超过550℃后,样品大部分转变为金红石相。以合成温度为30℃,模板剂用量(nCTAB/nTiO_2)为0.2,水量(nH2O/nTiO_2)为100,焙烧温度为450℃条件下合成的m-TiO_2样品为催化剂,当催化剂用量为0.4 g·L-1,体系中甲醇浓度高于20%(V/V)时,其紫外光条件下的光催化产氢活性达170 mmol·g-1·h-1。采用水热法将氧化石墨烯(GO)与m-TiO_2复合制备了一系列还原氧化石墨烯/介孔TiO_2复合材料(rGO/m-TiO_2),其晶相结构为锐钛矿相。当r GO复合量(wGO/wTiO_2)为0.01时,样品在紫外光下的产氢活性为241 mmol·g-1·h-1,能量转化效率达7.4%,较未复合样品提高了42.3%;在可见光条件下,其产氢活性达9 mmol·g-1·h-1。     

萃取法脱除介孔磷酸镍模板剂的研究

采用溶胶-凝胶法, 以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂合成了介孔磷酸镍NiPO-1和NiPO-2, 并采用溶剂萃取法进行了模板剂的脱除. 采用XRD, IR, CHN元素分析以及N₂吸附等手段研究了不同萃取剂体系、温度、萃取剂浓度及萃取次数对介孔磷酸镍(NiPOs)骨架结构和模板剂脱除率的影响. 结果表明: 在0.1 mol/L CH₃COONa/EtOH为萃取剂, 78 ℃下交换4次, 每次1 h 条件下, NiPO-1和NiPO-2中模板剂的去除率均超过97%. 萃取后介孔材料保持了较好的完整性和有序度. 萃取后样品的衍射峰强度增大, 主衍射峰d₁₀₀值亦增大主要是由于萃取过程中, 在较高的温度下NiPOs的纳米管簇结构在萃取剂中有溶胀作用|氮气吸附表明萃取后NiPO-1和NiPO-2的比表面可分别达309.5 m²•g^－1和263.9 m²•g^－1.     

片状纳米CuO用于苯乙烯氧化反应的研究

苯甲醛又称安息香醛,是医药、染料、香料工业的一种重要的中间体,主要用于制造品绿、月桂醛、月桂酸等;也有时用作有机溶剂,测定臭氧及位于羰基旁边的亚甲基及检定酚和生物碱的试剂.传统的工业生产方法是以石油化工中的甲苯为原料,经氯化生成二氯化苄,再经酸性或碱性水解、真空     

SAPO—34分子筛晶化机理的研究

采用ＸＲＤ，ＳＥＭ，ＩＲ和ＣＰ／ＭＡＳ及ＭＡＳ ＮＭＲ等手段，对快速水热合成ＳＡＰＯ－３４分子筛的全过程进行了监测，研究了由原始凝胶到ＳＡＰＯ－３４结晶体过程中固相物质的组成结构随晶化时间的变化规律。结果表明，ＳＡＰＯ－３４晶核的形成过程既是一个硅氧，磷氧和铝氧四面体由无序排列的胶团到有序排列的晶格骨架的重排过程，同时又是羟基缔合脱水环化的过程。     

SAPO-34分子筛晶化过程中硅进入骨架的方式和机理

采用 Ｘ Ｒ Ｄ, Ｓ Ｅ Ｍ, Ｉ Ｒ 和 Ｎ Ｍ Ｒ 等手段考察了 Ｓ Ａ Ｐ Ｏ３４ 分子 筛的晶化过 程,深入研 究了晶化过程中硅进入 Ｓ Ａ Ｐ Ｏ３４ 晶格 骨架的方式和机理． 结果表明 ,在 Ｓ Ａ Ｐ Ｏ３４ 分子筛的整个晶化过程中没有 Ａｌ Ｐ Ｏ３４ 分 子筛晶相生成． 在 初始 凝 胶的 制备 过 程中, 模板 剂 的添 加和 混 合凝 胶的 老 化处 理对 Ｓ Ａ Ｐ Ｏ３４ 晶化过程的进行起着关键性的作用． 晶化前 期（ ＜ ２５ ｈ） , 硅原子直接参与晶核的形成和晶粒的长大过程,形成 Ｓｉ（４ Ａｌ） 结构,此阶段基本上 可以排除硅取代磷机理的作用; 晶化后期（ ＞ ２５ ｈ） ,少量硅以取代方式进入分子 筛骨架形成 Ｓｉ（ ｎ Ａｌ）（ ｎ ＝ ０ ～４） 多种硅结构     

介孔高硅Y沸石的合成及催化裂化性能（英文）

Y型沸石拥有三维十二元环孔道(孔径0.74 nm)以及超笼结构(直径1.12 nm),在石油冶炼、石油加工、精细化学品合成以及新兴生物油的炼制方面具有重要应用.研究表明,随着Y沸石骨架硅铝比(SiO₂/Al₂O₃,简称SAR)提高,酸中心强度增加,酸密度降低,有助于抑制裂化反应中积碳导致催化剂的失活,并提高催化剂活性;另外,随着沸石骨架硅铝比提高,Y沸石对应热/水热稳定性相应增加,有利于保持催化剂长周期使用性能.Y沸石的大孔结构使其在工业应用中有着显著的优势,然而对于大分子反应物,反应物与沸石内部活性位点的接触以及相应的产物扩散仍限制了其催化性能.介孔沸石同时具有微孔和介孔两类孔道结构,可以克服微孔沸石有限孔径尺寸带来的传质限制,进一步提高反应性能.现在工业上应用的高硅Y沸石均是通过酸脱铝,水蒸汽辅助脱铝等后处理方法获得.虽然后处理过程可以提高沸石骨架硅铝比,并引入适量的介孔结构,改善其在催化裂化反应中的传质性能,但后处理过程工序复杂,耗时耗能,而且会形成脱铝梯度,不利于其催化应用.相对而言,直接合成介孔高硅Y沸石是最理...     

SAPO-34分子筛晶化机理的研究

采用ＸＲＤ，ＳＥＭ，ＩＲ和ＣＰ／ＭＡＳ及ＭＡＳＮＭＲ等手段，对快速水热合成ＳＡＰＯ３４分子筛的全过程进行了监测，研究了由原始凝胶到ＳＡＰＯ３４结晶体过程中固相物质的组成结构随晶化时间的变化规律．结果表明，ＳＡＰＯ３４晶核的形成过程既是一个硅氧、磷氧和铝氧四面体由无序排列的胶团到有序排列的晶格骨架的重排过程，同时又是羟基缔合脱水环化的过程．晶化分为晶化前期和晶化后期两个阶段．晶化前期，硅原子直接参与晶核的形成和晶粒的长大过程，生成Ｓｉ（４Ａｌ）结构；晶化后期，少量硅以同时取代一对磷铝原子的方式进入分子筛骨架形成Ｓｉ（３Ａｌ），Ｓｉ（２Ａｌ），Ｓｉ（１Ａｌ），Ｓｉ（０Ａｌ）等多种硅结构．但在整个晶化过程中Ｓｉ（４Ａｌ）结构的生成并不排除硅单独取代磷机理的共同作用．