原位同步辐射红外关联谱学技术研究界面电化学反应过程

电化学界面动力学决定了所有电化学反应性质.从原子和分子水平上多维度原位观察电极的表界面电化学反应动态过程对于典型的电化学储能技术(电解槽、燃料电池)中催化剂的结构设计、合成和筛选具有重要意义,但是复杂的电化学界面以及微量、快速的反应中间态信号给界面电化学反应动态过程研究带来了极大的挑战.同步辐射傅里叶变换红外光谱(SR-FTIR)具有独特的分子指纹识别功能,可以用来确定电化学界面的活性物质,结合对纳米材料的局部原子结构高度敏感的同步辐射X射线吸收精细结构(SR-XAFS)光谱可以开展界面电化学反应过程的实时动态研究,有助于指导设计用于高效高能量密度能源系统的先进电催化剂.本文基于近年来本课题组的研究工作,系统地介绍了获得高质量的电化学反应过程中同步辐射红外关联谱学实验结果的策略,及其应用于电催化反应动态过程研究成果,其中主要选用当前热门的金属有机框架(MOF)纳米材料以及金属单原子催化剂(SACs)作为研究对象.最后,对原位同步辐射实验方法发展及其针对电化学反应动态过程的研究进行了展望,旨在通过揭示电化学反应的动态机理来指导和合成高效稳定的催化材料.     

表面活性剂和n型载流子对钴掺杂氧化锌薄膜铁磁性的双重调控

本文提出了一种利用表面活性剂钝化和电子载流子掺杂来调制钴掺杂氧化锌稀磁半导体薄膜固有铁磁性的"双重操纵效应"新方法.第一性原理计算表明,氢表面钝化作为薄膜表面Co-O-Co磁耦合的磁开关,可以控制掺杂钴原子的自旋极化.同时,电子载流子掺杂可以进一步用作类层状铁磁性媒介来调节薄膜内部原子层的铁磁性.该双重操纵效应揭示了n型钴掺杂氧化锌稀磁半导体薄膜的本质铁磁性来源,并且还有可能用作其他n型稀磁半导体氧化物薄膜增强铁磁性的替代策略.