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EXAFS研究合成甲醇催化剂Cu/ZnO/MxOy 总被引:1,自引:0,他引:1
有关CO。+H。合成甲醇催化剂的研究已有许多报道[‘-’j,但目前对活性中心及反应机理的认识仍不~致,其中对活性中心的看法归纳起来有3种:(1)Cll为活性中心“‘;(2)Cll”为活性中心[’j;(3)Cll-CtJ”为活性中心[‘1.研究发现,第三组分(如AI刀。)的加入可防止Cu粒子的烧结[’],使Cu产生无序及缺陷结构,有利于CO。的吸附、活化[‘j及起到高分散Cu/Zno的稳定剂的作用[’j.由于三组分催化剂结构的多相性和准非晶态性,通常的XRD方法难以明确了解其结构,而EXAFS方法对研究局部有序结构特别有效.本文以Z… 相似文献
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银表面甲醇氧化反应机理的ab initio计算研究 1: 银表面静态吸附物种的几何构型和吸附性质 总被引:1,自引:1,他引:0
本文用原子簇模型(CM)的从头计算方法, 计算了银表面甲醇氧化反应中的静态吸附物种的优化几何构型及吸附性质。计算表明在清洁银表面甲醇、甲醛只存在物理吸附; 当表面存在吸附氧原子时, 甲醇可在银表面形成两种分子态吸附;甲醛与表面羟基OH(a)或氢原子H(a)共存时在银表面能够形成化学吸附, 且CH2O(a)极易与O(a)反应生成深度氧化中间体η^2-甲二氧基; 中间产物甲氧基在无氧的银表面能够形成稳定吸附, 在富氧银表面极易进一步氧化脱氢生成产物甲醛。通过计算与实验结果的对照, 我们对反应机理作了初步讨论。 相似文献
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Ni-B非晶态合金局域结构和电荷转移性质的理论研究 总被引:3,自引:1,他引:2
根据非晶态合金结构的短程有序、Ni和B间存在较强的化学作用、结构中存在B-B键直接相连的实验事实,选择Ni~mB~2(m=1,2,4)原子簇作为非晶态局域结构的计算模型。考虑原子簇间的相互作用,又对[Ni~4B~2]~n(n=1,2,5,7)簇团进行了系统计算。结果表明在所选Ni-Br的簇模型中,都是B原子提供电荷给Ni原子,这些均与非晶态合金实验结果和一些理论计算结果相符。簇团的计算结果还表明,小原子簇Ni~4B~2内原子间存在较强的化学键作用,而簇间的相互作用相对较弱,很容易造成对称性破缺而导致产生长程无序,因此Ni-B非晶态可以被看成是由大量i上原子簇无序堆砌成的,这一点也同实验事实相吻合。计算结果也表明我们前面工作中所取的和最常见的Ni-B非晶态合金Ni~6~4B~3~6有相似组成的Ni~4B~2原子簇模型能在一定程度上反映Ni-B非晶态合金的局域结构特征。 相似文献
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Co-B非晶态合金中电子转移问题的量子化学研究 总被引:5,自引:0,他引:5
根据Co -B非晶态结构的短程有序、Co和B之间是较强的化学作用以及化学键理论 ,设计了ComB2 (m=1~ 4)原子簇模型 ,用DFT方法对其进行高水平的量子化学计算 ,结果表明 ,模型体系ComB2 (m =1~ 4)中 ,B原子供给Co原子电子 ,这与非晶态合金的实验结果一致 ,同时存在B -B直接相连 ,为了比较 ,也选择了ConB (n =1~ 4)模型 ,计算结果与实验不符 ,说明ComB2 (m =1~ 4)原子簇模型更能反映非晶态的结构特点 . 相似文献
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Ni-B非晶态合金中电子转移问题的DFT研究 总被引:11,自引:0,他引:11
根据Ni-B非晶态结构的短程有序、Ni和B之间是较强的化学作用和结构中存在B-B直接相连的实验事实,选择了Ni~mB~2^(^1^)(m=1-4)原子簇模型,用DFT方法对其进行高水平的量子化学计算,结果表明,模型体系中,B原子供给Ni原子电子,这与非晶态合金的实验结果一致,为了此较,同时选择了NiB^(^2^)(m=1-4)模型,计算结果与实验不符,这说明NiB~2^(^1^)(m=1-4)原子簇模型更能反映非晶态的结构特点。 相似文献
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本文用原子簇模型(CM)的从头计算方法,计算了银表面甲醇氧化反应中的静态吸附物种的优化几何构型及吸附性质.计算表明在清洁银表面甲醇、甲醛只存在物理吸附;当表面存在吸附氧原子时,甲醇可在银表面形成两种分子态吸附;甲醛与表面羟基OH_(a)或氢原子H_(a)共存时在银表面能够形成化学吸附,且CH_2O_(a)极易与O_(a)反应生成深度氧化中间体η~2-甲二氧基;中间产物甲氧基在无氧的银表面能够形成稳定吸附,在富氧银表面极易进一步氧化脱氢生成产物甲醛.通过计算与实验结果的对照,我们对反应机理作了初步讨论. 相似文献
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根据Co-B非晶态结构的短程有序、Co和B之间是较强的化学作用以及化学键理论,设计了ComB2 (m=1~4) 原子簇模型,用DFT方法对其进行高水平的量子化学计算,结果表明,模型体系ComB2 (m=1~4)中, B原子供给Co原子电子,这与非晶态合金的实验结果一致,同时存在B-B直接相连,为了比较,也选择了ConB (n=1~4)模型,计算结果与实验不符,说明ComB2(m=1~4)原子簇模型更能反映非晶态的结构特点. 相似文献