基于机器学习和第一性原理计算构建双电子转移通道加速CO2光还原(英文)

光催化还原CO₂技术可以将CO₂转化为高附加值化学品,在解决日益严重的环境污染和能源危机方面具有巨大潜力.然而,CO₂分子较高的C=O键键能(750 kJ mol^-1)为其活化和还原带来了挑战.因此,构建具有新型电子转移路径的光催化剂具有重要意义.与传统的单电子传输通道相比,层状材料的多电子传输通道在改善载流子传输能力方面具有明显的优势.然而,设计具有合适参数的多电子通道光催化剂模型仍是重要挑战.本文首先采用理论计算预测了具有双电子转移通道、参数匹配的三元异质结BiOBr-Bi-g-C₃N₄;然后,通过机器学习探讨了各种实验参数对双电子传输通道的光催化活性影响的线性规律,优化了实验参数,制备了光催化活性较高的BiOBr-Bi-g-C₃N₄催化剂;最后,结合第一性原理计算和实验表征结果揭示了其光催化机理.理论计算结果表明,BiOBr-Bi-g-C₃N₄异质结具有最佳的吉布...