基质Lewis酸性调控及其催化轻烃裂化反应性能（英文）

催化剂分子筛和基质的合理匹配是提高石脑油催化裂化制低碳烯烃产量的最有效路径之一,但是基质表面Lewis酸性对裂化反应的影响尚未明确。本研究通过硼和锌改性γ-Al₂O₃和锡改性KIT-6介孔氧化硅材料调变表面的Lewis酸,研究基质及其与ZSM-5分子筛配合使用时催化正庚烷和1-己烯裂化制低碳烯烃的性能。采用XRD、TEM、N₂物理吸附-脱附以及NH₃-TPD等方法探讨了改性γ-Al₂O₃和KIT-6的结构性质和表面酸性质。结果表明,B可以降低γ-Al₂O₃的表面Lewis酸性(酸量和酸强度),而Zn可以增强其表面酸性;此外,Sn可以提高有序介孔KIT-6表面Lewis酸性。催化裂化反应结果表明,当基质单独使用时,随基质表面Lewis酸性增强,轻烃反应活化能降低且转化率升高;当基质与ZSM-5配合使用时,基质在上分子筛在下的双床层排布方式对应的转化率最高,且随基质Lewis酸性增强,轻烃转化率升高,但Lewis酸性...     

低硅铝比ZSM-5分子筛的合成及其正庚烷裂化反应性能

以氨水为矿化剂,通过添加NH₄⁺离子水热合成了具有较低骨架硅铝比的ZSM-5分子筛。通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、固体核磁共振(MAS-NMR)等表征手段,研究了硅源、铝源、矿化剂、阳离子等对ZSM-5分子筛的结晶度、形貌尺寸和骨架硅铝比等的影响,研究了ZSM-5分子筛的骨架硅铝比对正庚烷催化裂化反应的影响。研究表明,投料硅铝比越低,铝原子越难进入到分子筛骨架中;当氨水为矿化剂、正硅酸四乙酯为硅源时可以合成骨架硅铝比较低的氢型ZSM-5分子筛,添加NH₄⁺离子可以增强骨架铝的嵌入,进一步降低分子筛的骨架硅铝比(24.2)。正庚烷裂化反应结果表明,降低分子筛的骨架硅铝比可以提高正庚烷裂化反应的活性,但会降低低碳烯烃的选择性。