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1.
研究了Ni助剂对于调变Co/AC催化剂表面富碳缺氢化学环境的作用,考察了Ni掺杂对CO加氢反应性能的影响。采用物理吸附、程序升温还原、化学吸附、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、X-射线衍射(XRD)和X-射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行了表征。结果表明Co/AC催化剂中掺杂Ni助剂后,随着Ni助剂质量分数由0%增加至3%,C6+高碳醇在醇类产物的分布由31.3%提高至51.7%。Ni掺杂为促进高碳醇的醇分布提供了新思路。 相似文献
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La2O3助剂对Co/AC催化剂上费-托合成反应性能的影响 总被引:5,自引:0,他引:5
通过改变稀土助剂La2O3的负载量,考察了La2O3助剂对活性炭负载Co基催化剂(Co/AC)上费-托合成性能的影响,并通过XRD, SEM, TPR和CO-TPD对催化剂进行了表征. 结果表明, La2O3的加入可提高催化剂的活性,降低产物中甲烷的选择性. 对于15%Co/AC催化剂,加入少量的La2O3(w(La)=0.7%~1.7%)可使CO转化率从27%升高到56%, 甲烷选择性从16.5%下降到7.8%,C5+选择性从55.4%升高到74.7%; 但加入过多的La2O3(w(La)=8.1%~12.4%)时,甲烷选择性反而升高. XRD和SEM结果表明, La2O3的加入提高了催化剂中Co的分散度. TPR和CO-TPD结果表明, La2O3与Co之间存在着相互作用,并使催化剂的还原度下降,尤其是La2O3负载量高的催化剂还原度下降更加明显,导致Co/AC催化剂上CO的高温吸附量的增加. 相似文献
3.
改善Rh基催化剂上CO加氢生成C2含氧化物性能的本质及途径 总被引:1,自引:0,他引:1
从CO加氢反应的热力学出发,分析了C2含氧化合物生成反应的途径和机理,阐述了改善Rh基催化剂上生成C2含氧化合物性能的本质以及实现的途径. 结果显示,相对于CO加氢生成烃类的反应,乙醇、乙醛和乙酸等C2含氧化合物的生成在热力学上是极为不利的; 最重要、最有效的提高C2含氧化合物生成活性的手段是开发具有高选择性的催化剂. 通过对浸渍方法和还原条件的选择,适当地抑制了Rh-Mn-Li-Fe/SiO2催化剂加氢活性,最终改善了催化剂的加氢性能,使得甲烷选择性降至6.3%, 而生成C2含氧化合物的选择性达到91.6%, 且保持有较高的时空收率. 相似文献
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考察了几种硅胶负载贵金属催化剂和HRhCO(TPP)3催化剂的1-己烯氢甲酰化反应,对Rh/SiO2、 HRhCO(TPPTS)3/SiO2 和TPPTS-Rh/SiO2上的1-己烯氢甲酰化结果进行了比较.结果表明, TPPTS-Rh/SiO2催化剂的醛的选择性和醛的正异比n/b接近HRhCO(TPPTS)3/SiO2 的相应的催化性能,而远高于Rh/SiO2的相应的催化性能, 7.0 MPa高压下TPPTS-Rh/SiO2催化剂的活性大幅度增加,达到0.0692 S-1.实验排除了其他可能,认为是含有孤对电子的TPPTS 和Rh/SiO2中高度分散的Rh粒子产生了化学键的作用,形成了具有匀相性能的支撑水膜多相催化剂: TPPTS-Rh/SiO2. 相似文献
5.
CO加氢Rh-Mn-Li/SiO2催化剂配比的优化及其CO脱附行为 总被引:1,自引:0,他引:1
通过优化Rh-Mn-Li/SiO2催化剂配比,大大地提高了其催化CO加氢合成C2含氧化合物的性能,并利用吸附CO的程序升温脱附(CO-TPD)和程序升温表面反应(TPSR)等方法考察了助剂Mn和Li对Rh基催化剂表面CO脱附行为的影响.结果表明,在543~573K内,Rh担载量为1.5%时催化剂的Rh效率(ERh)最高.少量Mn的添加显著地提高了Rh基催化剂的ERh,C2含氧化合物的时空收率(STYC2-oxy)和选择性(SC2-oxy).并且随着Mn含量增加,ERh和STYC2-oxy在Mn=0.53%时最高,但SC2-oxy一直缓慢增加.而随着Li含量增加,SC2-oxy显著增加,但是ERh和STYC2-oxy明显下降.CO-TPD和TPSR结果表明,助剂Mn和/或Li的添加改变了催化剂表面解离CO活性中心的数量及其解离CO的能力,从而影响催化剂的活性.另一方面,Mn和Li的添加提高了催化剂表面弱吸附CO的相对数量,从而使SC2-oxy提高. 相似文献
6.
活性炭负载钴基催化剂上合成气制混合醇 总被引:2,自引:0,他引:2
在两种分别来自椰壳炭和杏核炭的活性炭AC1和AC2上,采用真空浸渍法制备了Co基催化剂15%Co/AC1和15Co%/AC2,并考察了其在CO氢化反应中的催化性能.结果表明,AC1和AC2的孔结构基本相同,但表面含氧官能团的数量和种类不同.含氧官能团影响了催化剂Co物种的形态,从而使催化剂在反应中表现出不同的性能.助剂K和zr的添加改变了15%Co/AC1催化剂的活性和选择性.在3.0 Mpa,495 K,H2/CO(体积比)=2和GHSV=500 h-1反应条件下,15%Co/AC1和15%Co/AC2上C1~C18醇的选择性分别为20.6%和9.6%.在其它条件不变,GHSV=1500 h.反应条件下,15%Co-0.01%K-2%Zr/AC1催化剂上CO转化率和醇选择性分别为28.0%和34.3%,液相产物中醇占60.9%,其中C6~C18高碳醇占液相产物的20.6%. 相似文献
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铁助剂对Rh-Mn-Li/SiO2催化剂表面上的CO脱附和CO加氢行为的影响 总被引:3,自引:0,他引:3
采用一氧化碳程序升温脱附(CO-TPD)和吸附的一氧化碳加氢程序升温表面反应(TPSR)考察了Fe助剂对Rh基催化剂上CO的脱附行为及吸附CO的加氢行为的影响.CO-TPD实验表明,在Rh/SiO2催化剂上CO有三个脱附峰.在Rh-Mn-Li/SiO2中加入0.05%Fe后,高温脱附CO比Rh/SiO2催化剂上相应的CO量大.增加Fe的负载量,CO的脱附量减少.TPSR实验中,CO加氢反应的主要产物是甲烷.不同组分的催化剂上甲烷的生成温度有如下顺序:Rh/SiO2(482K)<Rh-Mn-Li/SiO2(489K)<Rh-Fe/SiO2(494K)<Rh-Mn-Li-Fe/SiO2(501K).甲烷峰的产生伴随着CO(s)高温脱附峰的消失,说明甲烷是由强吸附的CO加氢生成的. 相似文献
8.
用红外光谱法考察了Rh-Mn-Li-Ti/SiO2催化剂在CO加氢反应过程中表面吸附物种随压力、温度和H2/CO比的改变而变化的规律. 结果表明,高压有利于提高催化剂表面吸附的CO浓度和活性,高温有利于CO解离; 而高温、高压条件不但促进了CO吸附,而且提高并平衡了CO的解离和插入之间的相对活性,促进了C2含氧化合物的生成. H2/CO比的增大有利于CO在催化剂表面的吸附,从而促进了CO插入,尤其是CO的解离和加氢活性,但是过高的H2/CO比将导致过高的CO解离和加氢活性,引起CO插入活性的削弱而最终导致C2含氧化合物生成活性的下降. 同时,考察了助剂(Mn, Li和Ti)对Rh基催化剂表面吸附物种的影响. 结果表明,助剂的加入可提高C2含氧化合物的生成活性. 相似文献
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新型复合负载金属-支撑水相催化剂 总被引:1,自引:0,他引:1
朱何俊 丁云杰 严丽 熊建民 李学民 张连忠 林培滋 黄世煜 林励吾 ZHU Hejun DING Yunjie YAN Li XIONG Jianmin Li Xuemin ZHANG Lianzhong LIN Peizi Huang Shiyu LIN Liwu 《催化学报》2003,24(2):81-82
复合催化剂SAP/Rh-SiO2中匀相组分和多相组分具有协同作用。本文主要考察V助剂对Rh-V/SiO2多相催化剂和SAP/Rh-V-SiO2复合催化剂1-己烯氢甲酰化性能的影响。实验结果表明:加入助剂V之后,Rh-V/SiO2催化剂的活性(147.2h-1)比Rh/SiO2催化剂的活性(20.8h-1)有很大提高,而复合SAP/Rh-V-SiO2催化剂的活性(594h-1)比SAP/Rh-SiO2催化剂的活性(370.5h-1)提高很多。V有很强的储氢作用,在Rh-V/SiO2催化剂上更容易发生氢溢流,因此该类复合催化剂的作用机理可能是多相催化剂上产生的H和CO溢流等活性物种溢流至烯烃配位的匀相催化剂活性上发生反应,从而促进复合催化剂活性的提高。 相似文献