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将超临界法制备的钛副族纳米金属氧化物(TiO2、ZrO2、HfO2)分别与ZSM-5分子筛和石英砂混合得到双功能催化剂(Ti/HZ、Zr/HZ、Hf/HZ)和金属氧化物催化剂(Ti/Si、Zr/Si、Hf/Si)。研究了金属氧化物的晶体结构、表面氧空位和合成气吸附性能对金属氧化物催化剂和双功能催化剂催化CO加氢性能的影响。结果表明,双功能催化剂可以直接催化合成气制芳烃。金属氧化物表面氧空位浓度、氧空位电子性质和金属氧化物的H/C比(CO和H2吸附量之比)共同决定着金属氧化物表面中间体产物的种类。ZrO2表面的碳氢氧(CHxO*)中间体产物有利于Zr/HZ获得芳烃高选择性(71.15%),而TiO2和HfO2中的CH3*则导致Ti/HZ和Hf/HZ的催化产物CH4选择性较高。 相似文献
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使用超临界法制备纳米BiZrO_(x)金属氧化物与ZSM-5分子筛复合得到双功能催化剂用于合成气直接芳构化,研究了Bi/Zr比对BiZrO_(x)金属氧化物、BiZrO_(x)/ZSM-5双功能催化剂催化CO加氢反应性能的影响.结果表明,少量Bi掺杂在ZrO_(2)中显著促进了金属氧化物催化剂对H_(2)的吸附和解离,有利于合成气活化,同时有助于BiZrO_(x)金属氧化物表面获得高浓度和相对缺电子性的氧空位,提高了催化剂催化活性.合成气转化过程中,合成气转化能力与氧空位浓度呈正相关,Bi掺杂提高了CO的转化率和产物中芳烃的选择性. 相似文献
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