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基于光合作用自由基耦合的释氧机理,提出了S4-S0转化期水结合至放氧复合体Mn4CaO4的三种不同模式.使用密度泛函理论计算了释氧后两种可能的自旋态势能面,结果表明它们在热力学上都是容易发生的,差别很小,能共存于S态循环之间的衔接阶段,并且对实验所测的S1,S2和S3态的底物水交换速率没有差异性.然而,水结合的这三种类型理论上具有不同的底物选择性,对当前和之后的循环中底物的归属产生影响(Ca和Mn4的配体水或周围的结晶水).但是,O2的最终来源分别为S4-S0和S2-S3结合的两个水分子,关键在于它们演变为底物的时机决定于S4-S0的水结合机制.整个S态循环中,锰簇灵活多变的几何结构和Ca,Mn4及其附近的水通道是实现底物水转移和分解释氧的重要因素.  相似文献   
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