CO2参与电化学构筑C—N键制备重要化学品

CO₂是主要的温室气体, 同时也是重要的C1资源. 通过构筑C—N键制备重要化学品在化工、 生物合成及医药等领域应用广泛. 近年来, 随着碳中和与绿色化学理念的不断深化, 电化学构筑C—N键的策略也因其环保、 低碳、 简单及绿色等优势而受到关注. 同时, 由于化石燃料不断消耗带来的资源与环境问题, 重要化学品及燃料的绿色合成也成为科技发展战略中的重中之重. 本文归纳了CO₂参与构建C—N键制备重要化学品方面的研究进展; 从催化体系构建、 反应过程和机理的角度对电化学合成尿素、 酰胺和胺进行了综述; 最后针对目前研究中面临的挑战, 对这一领域的未来发展进行了展望.     

单原子催化剂在电催化还原CO2领域的应用

温和条件下以CO₂为原料制备高附加值化学品, 是CO₂资源化利用的重要方法, 在众多CO₂转化方法中, 电催化CO₂还原(e-CO₂RR)具有绿色、 清洁及条件可控等优势, 可以促进碳中和, 实现可持续发展. 然而, 由于其缓慢的动力学和较低催化剂活性, CO₂电催化还原仍然存在低选择性, 低电流密度的问题. 单原子催化剂具有最大的原子利用率和明确定义的催化活性位点, 同时因其良好的配位结构和独特的电子结构极大地促进了CO₂电催化还原的动力学过程, 是CO₂电还原领域极具发展潜力的催化材料. 本文讨论了过渡金属和主族金属基单原子催化剂用于电催化CO₂还原的研究进展, 系统总结了杂原子配位, 双/单原子位点, 金属-载体相互作用, 空间限域和分子桥联等策略调控单原子的微环境进而优化催化的性能, 揭示了单原子催化剂在 e-CO₂RR领域内的突出优势和广阔的应用前景. 最后, 分析了单原子催化剂在CO₂电催化转化过程中面临的挑战, 并对其未来进行了展望.     

泡沫铜负载硫化亚铜电极高效电催化还原二氧化碳制备甲酸

电催化还原二氧化碳制备甲酸是备受关注的热点问题。而电极材料是决定还原效率的重要因素。本文通过电沉积方法在泡沫铜上直接制备纳米结构硫化亚铜薄膜,并采用扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)对其结构性能进行了系统研究。以硫化亚铜作为阴极电催化材料、0.5 mol·L^-1 1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐的乙腈溶液为电解液,在该体系中可高效催化转化二氧化碳为甲酸。结果表明,这一电解体系可有效实现电化学反应,甲酸的法拉第效率(FE_HCOOH)可以达到85%,同时甲酸还原电流密度可达到5.3 mA·cm^-2。