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用溶胶-凝胶法以磷钼酸(MPA)的铜盐溶液水解钛酸四丁酯制备了CuPMo/TiO2催化剂,并用ICP,XRD,TG-DTA,IR,TPD-MS和微反技术研究了催化剂的化学组成、热稳定性、化学吸附性质和催化性能.结果表明:杂多钼酸盐与TiO2表面通过O2-桥发生键联.在623K下,杂多阴离子仍保持其原有的Keggin结构;CO2在Lewis酸位Cu(Ⅱ)和Lewis碱位Cu-O-Mo桥氧的协同作用下形成卧式吸附态Cu(Ⅱ)←O-(CO)←(O--Cu);丙烯以分子吸附态在催化剂上吸附;在空速1500h-1,压力1MPa和温度563K的反应条件下,丙烯的转化率为4.2%,甲基丙烯酸的选择性为96%. 相似文献
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负载型TiO2-聚酰亚胺亲水复合膜的制备与分离性能 总被引:4,自引:1,他引:4
采用溶解-流涎法,湿相转换法和干湿相转换法制轩了负载型TiO2-聚酰亚胺亲水复合膜,采用扫描电镜,红外光谱,压汞和透气性实验等手段对该膜的孔径分布,表面结构及扩散性能进行了表征,并讨论了制备亲水对膜孔结构的影响,实验结果表明,三种膜均具有很好的亲水性能,而干湿相转换膜具有良好的孔径分布和分离性能。 相似文献
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采用表面改性法制备了负载型Ni2(OEt)2/SiO2双核金属乙氧基配合物催化剂,利用示差量热、红外光谱和微反技术对催化剂的表面结构、热稳定性、化学吸附性质和催化活性进行了研究.结果表明,负载型双核金属乙氧基配合物Ni2(OEt)2/SiO2中的Ni2+与载体SiO2表面的O2-以双齿配位形式键合;二氧化碳在催化剂表面存在桥式吸附态和碳酸单乙酯基物种两种吸附态,丙烯则只有一种分子吸附态;在适宜的反应条件下,二氧化碳和丙烯在Ni2(OEt)2/SiO2催化剂上的反应产物主要是甲基丙烯酸.根据实验结果,提出了二氧化碳和丙烯在Ni2(OEt)2/SiO2催化剂表面的反应机理,反应物分子共吸附于催化剂表面同一活性单元上,羧酸根和丙烯解离吸附态的形成是反应顺利进行的关键步骤. 相似文献
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本文综述了利用CO2和环氧乙烷(EO)直接催化合成碳酸乙烯酯(EC)的研究进展,详细讨论了各种催化剂活化EO和CO2,完成环加成反应的催化机理,并展望了该领域的研究前景。 相似文献
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聚酰亚胺/SiO2杂化膜的制备、表征和气体渗透性能 总被引:1,自引:0,他引:1
采用溶胶凝胶法,在以TiO2为过渡层的硅藻土-莫来石陶瓷膜管基底上,制备了组分不同的聚酰亚胺/SiO2杂化膜。聚酰亚胺是利用4,4′-六氟亚异丙基邻苯二甲酸酐、2,4,6-三甲基-1,3-苯二胺和3,5-二氨基苯甲酸在溶液中进行亚胺化完成的。采用FT-IR、TG/DTA、DSC、SEM、BET和气体渗透测定对膜进行了表征和测试。结果表明,聚酰亚胺通过支链上的羧酸基和SiO2相键连织构成了具有规则孔道的空间网状结构,并且随着SiO2含量的增加孔径逐渐减小;杂化膜具有较高的热稳定性和有机无机兼容性;相对于聚酰亚胺膜,杂化膜对H2、CO2和H2O与N2相比较具有较高的分离性,SiO2含量为25(wt)%的杂化膜对H2/N2、CO2/N2和H2O/N2的分离因子分别达到55.9、31.1和42.8。 相似文献
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复合半导体负载金属材料光催化性能研究 总被引:2,自引:0,他引:2
CO2和烃类光催化直接合成烃类氧化物在合成化学、碳资源利用和环境保护等方面均有重大意义。用溶胶-凝胶和浸渍-还原相结合的方法制得M/V2O5-TiO2(M=Pd、Cu、Ni和Ag)光催化剂。利用XRD、TPR、IR、TPD、UV-Vis DRS和光反应器等技术研究了负载金属复合半导体的物相结构、吸附性能、光吸收性能和光催化反应性能。结果表明:金属负载在复合半导体上延迟了TiO2由锐钛矿向金红石相的转化,增强了V与载体TiO2的相互作用,使TiO2光吸收限发生蓝移,对可见光部分的吸收明显增加,拓宽了催化剂的光响应范围;材料吸光性能强弱顺序Pd/V2O5-TiO2 >Cu/V2O5-TiO2 >Ag/V2O5-TiO2>Ni/V2O5-TiO2;材料的吸附性能及反应物的吸附态是反应发生的关键,CO2在Ag/V2O5-TiO2表面无法形成卧式吸附态,没有目的产物甲基丙烯酸(MAA)生成,光量子效率低;光吸收性能较好的Pd/V2O5-TiO2对CO2吸附能力过强,卧式吸附态脱附温度高,光催化效率不高;Cu/V2O5-TiO2对CO2吸附能力适中,CO2与C3H6脱附温度较接近,实现了“光-表面-热”的协同作用,光量子效率最高,达15.1%。 相似文献
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Pd/MoO3-TiO2/SiO2光催化CO2与C2H6合成烃类氧化物的反应性能 总被引:2,自引:0,他引:2
采用化学反应改性和等体积浸渍法制备了负载型Pd/MoO3-TiO2/SiO2催化剂,并用IR,FT-Raman,TPD-MS,UV-Vis DRS和活性评价等方法研究了催化剂的表面结构、光吸收性能、化学吸附性能及光催化CO2与C2H6合成烃类氧化物的反应性能. 结果表明,SiO2负载的MoO3和TiO2之间存在着强相互作用,并能部分形成Mo-O-Ti键联,使得两种氧化物微粒均匀分布于载体表面; 表面MoO3和TiO2的复合作用使TiO2/SiO2的吸光带边红移,扩展了其吸光域,Pd的引入明显提高了固体材料的可见光吸收率; CO2和C2H6能较好地吸附在催化剂表面,在紫外光的激发下,CO2吸附态能解离生成CO,而C2H6单位吸附态能部分转化为C和H同时吸附在两个晶格氧上的双位吸附态; 光促CO2和C2H6反应主要生成丙醛、乙醇和乙醛; 在合适的条件下,烃类氧化物的选择性可超过90%. 相似文献
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CO2和CH3OH直接合成碳酸二甲酯用Cu-Ni/ZrO2-SiO2催化剂 总被引:26,自引:0,他引:26
采用表面反应改性法制备了ZrO2-SiO2(ZrSiO)表面复合物,用等体积浸渍法制备了ZrSiO担载的Cu-Ni双金属催化剂,并用IR,TPD,TPSR和微反技术考察了CO2和CH3OH在催化剂表面上的化学吸附及反应性能.实验结果表明:在Cu-Ni/ZrSiO催化剂上存在着Cu-Ni金属位M,Lewis酸位Zrn+和Lewis碱位Zr-O-三类活性中心;CO2在金属位和Lewis酸位的协同作用下可形成CO2卧式吸附态,此吸附态在142℃左右可解离成M-CO和Zr-O-;CH3OH在Lewis酸位和Lewis碱位的协同作用下可形成解离吸附态Zr-OCH3和Zr-OH;CO2和CH3OH在Cu-Ni/ZrSiO催化剂表面上的主要反应产物为碳酸二甲酯(选择性在85%以上),另有少量的CH2O,CO和H2O. 相似文献