Pu在Gd2Zr2O7基质中的模拟固化: (Gd1-xCex)2Zr2O7+x的热物理性能研究

采用高温固相反应,以NaF作助熔剂,在1000 ℃的温度下合成了锕系元素Pu的模拟固化体(Gd_1-xCe_x)₂Zr₂O_7+x (0 ≤ x ≤ 0.7).研究了模拟固化体的物相、热膨胀系数(TEC)、热导率(TC)随温度及组成的变化规律.粉末X射线衍射(XRD)测试结果表明: Gd₂Zr₂O₇基质本身呈弱有序烧绿石结构,而用Ce⁴⁺取代Gd³⁺的模拟固化体都呈缺陷萤石结构. (Gd_1-xCe_x)₂Zr₂O_7+x的Ce(3d) X射线光电子能谱(XPS)有六个峰,结合能分别位于881.7, 888.1, 897.8, 900.4, 907.1, 916.1 eV处,与CeO2的XPS图谱非常相似,说明Ce为四价.随着温度的升高,所有样品的热膨胀系数总体上呈增大趋势.在室温至750 ℃附近,大部分样品的热导率随温度的升高而降低,之后热导率又呈小幅上升.在相同温度下,固化体(Gd_1-xCe_x)₂Zr₂O_7+x (0 ≤ x ≤ 0.7)的热膨胀系数及热导率随组成变化呈相同趋势:在0 ≤ x ≤ 0.1范围内随x的增大而增大,随后在x = 0.1-0.7时逐渐减小.