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采用等体积浸渍煅烧法制备钴改性活性焦(Co-AC),并采用BET、XRD等分析手段进行表征。 利用固定床吸附实验台,研究了模拟煤气(N2、H2、CO、H2S)气氛下汞的吸附特性,重点关注H2S对汞吸附的影响。 结果表明,5%负载量的Co-AC在120 ℃和H2S作用下具有优异的脱汞能力,2 h内平均脱汞效率高达97.8%。 此外基于密度泛函理论,首先计算了H2S、HS及S在Co3O4(110)表面的吸附能及键长,通过比较H—S键键长的变化得出H2S会逐步解离成HS与S,然后将优化后的S-Co3O4(110)作为Hg的吸附基底,研究其吸附特性,得出Hg与S反应生成稳定的HgS,吸附能为-3.503 eV,证明了汞的吸附遵循Eley-Rideal机制。 Co-AC吸附剂在高温下脱汞性能受到极大的抑制,因为随吸附温度升高,表面活性硫的减少及硫和汞的反应平衡常数下降显著,导致汞的脱除能力下降。 本文采用了实验加模拟的手段,探明了H2S存在时Hg0在钴基吸附剂表面的反应机理,为协同脱除煤气中的H2S和Hg0提供了理论指导。 相似文献
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催化裂化生物质焦油构成变化 总被引:4,自引:5,他引:4
利用层析法对生物质焦油进行分析,比较了不同来源、不同裂化工况处理后焦油族分构成的差异,并对催化裂化过程机理进行探讨。生物质原料组成的不同导致热解焦油构成的差异,木屑焦油中芳香类和极性物的质量分数高于稻杆和稻壳焦油,热解温度越高产生的焦油芳香性越大。催化裂化后,芳香类族分在焦油中的质量分数增长近1倍,其他族分的质量分数出现不同幅度的下降,裂化温度950℃以上时,芳香类的质量分数已达50%。芳香类的转化速度较小,还存在其他族分向芳香类的转化,引起裂化后焦油芳香化程度增大,且这种趋势随焦油转化程度的增大而更为明显。 相似文献
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CeO_2作为具有强大储氧能力的金属氧化物,在煤气条件下展现出极强的脱汞能力。然而对于不同煤气气分下Hg~0脱除的影响机制尚不明确。本文基于密度泛函理论的第一性原理,从竞争活性位的角度出发探究煤气气氛对Hg在CeO_2(111)面吸附的影响机制。结果表明,H2不会影响Hg在CeO_2(111)面的吸附;CO能够与部分活性S反应生成COS,消耗一部分活性S,抑制Hg在CeO_2(111)面的吸附;H_2O与Hg和H2S竞争吸附Ce Top位并且H_2O解离形成的H会抑制H_2S和HS的解离,减少活性S产生,抑制Hg的吸附。 相似文献
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H2S是煤气中的含硫成分,活性炭能否催化氧化煤气中的H2S形成活性硫,以促进H2S和Hg0的协同脱除是值得研究的。 本文首先通过程序升温脱附和热力学分析了低温情况下H2S对活性炭脱除Hg0的影响。 在较低吸附温度130 ℃下,H2S不仅不能作为硫源,还使活性炭对Hg0的吸附显著减弱,这主要是由于H2S对活性炭表面的吸附氧的消耗以及H2S对含氧官能团的氧的取代反应造成的。 在此基础上,进一步研究了高温下H2S对活性炭的影响,高温也不能使活性炭有效渗入单质硫。 所以无论低温还是高温情况下,利用H2S作为硫源使Hg0以HgS的形式脱除并不是活性炭脱汞的可行手段。 本文揭示了较宽的温度范围内H2S对单纯的活性炭脱除Hg0的影响机理,能为用于煤气脱汞的活性炭的设计以及作为负载时机理研究提供支持作用。 相似文献
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基于密度泛函理论对Hg在纯CeO_2表面的吸附机理进行了理论计算,采用p(3×3)的二维超晶胞模型计算了CeO_23个不同表面上不同位点对汞的吸附能,计算结果表明,Hg在纯CeO_2表面吸附能力较弱,为物理吸附,Hg原子与CeO_2未形成有效化学键。为了进一步研究Hg在CeO_2表面的吸附机理,计算了Hg在Pd掺杂的CeO_2(Pd-CeO_2)表面的吸附机理,结果表明,Hg在Pd-CeO_2表面吸附能较强,为化学吸附,Hg原子与Pd-CeO_2之间形成有效的化学键,说明Pd的掺杂有利于提高CeO_2对汞的吸附能力。为了量化纯CeO_2和Pd-CeO_2的汞脱除效率,对Hg在纯CeO_2和Pd-CeO_2表面的脱除进行了实验研究。实验结果表明,纯CeO_2对汞的脱除效率较低,贵金属Pd的掺杂能够有效提高CeO_2的汞脱除效率,与理论计算的结果相符。 相似文献
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NO对燃煤烟气中汞形态分布影响的实验研究 总被引:8,自引:0,他引:8
在小型实验台上研究了NO对汞形态的影响。结果表明:在不含HC1气体的模拟烟气中,加入NO后转化率明显增加;较高浓度的NO会引起汞转化率下降但仍高于无NO的体系;随反应温度的升高汞的转化率逐渐降低;SO2的存在引起汞转化率升高。在含HC1的模拟烟气中,随反应温度的升高汞的转化率升高;SO2的存在引起汞转化率下降;NO的存在会提高汞的转化率。在一般烟气体系中, HC1可以促进汞的氧化;较高的O2浓度也可以促进汞的氧化。 相似文献
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碱金属及相关无机元素在生物质热解中的转化析出 总被引:19,自引:0,他引:19
生物质热化学转化利用中遇到的颗粒聚团、受热面沉积等问题与生物质中的碱金属物质密切相关。本文首先对各种碱金属及相关无机元素在生物质中的存在形式和在热解中可能的行为进行了简要介绍 ,然后着重对稻杆热解中钾元素的析出过程进行了研究。通过计算得到了钾元素随热解过程析出的定量描述 ,计算出的半焦含钾量与试验实测值符合较好 ,说明采用的碱金属析出模型大体上反映了热解中相关元素转化、反应的主要过程。本文工作对于进一步研究碱金属及相关物质在燃烧、气化过程中的行为、探寻适合的解决途径有非常积极的意义。 相似文献
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采用等体积浸渍法制备了Mn改性活性焦吸附剂(Mn-AC),研究了模拟合成气(0.04%H2S、20%CO、30%H2、N2为平衡气体)下Mn-AC对单质汞的吸附特性,并利用BET、XPS、XRD等手段对吸附剂进行表征,分析了还原性气体对吸附剂脱汞性能的影响。结果表明,在模拟合成气气氛下,Mn-AC具有优异的汞脱除能力,200℃下2 h内平均汞脱除率达到84.3%。合成气中,H2S提供了具有脱汞能力的活性硫吸附位(Sad),显著地提高了Mn-AC的高温脱汞能力;H2消耗了吸附剂表面的活性氧,不利于活性硫的生成,CO消耗了生成的活性硫吸附位,两者对汞脱除均有抑制作用。高温下由于活性硫和汞的反应减弱,同时H2的抑制作用加强,吸附剂对单质汞的脱除能力下降。 相似文献
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钙基类吸附剂脱除烟气中气态汞的试验研究 总被引:7,自引:4,他引:7
用恒温水浴中汞渗透管的汞蒸气发生装置和其他烟气主要气体成分模拟烟气条件,在小型固定床试验台上开展钙基类物质作为吸附剂脱除单质汞的试验研究。结果表明,无SO2时,两种钙基吸附剂以及飞灰和熟石灰混合物对单质汞的吸附效率不高;当SO2存在时,对单质汞的脱除效率可增加15%~20%,30min时吸附量可增加50%以上,且吸附在较高温度下更有利。其原因在于SO2同钙基吸附剂之间的化学反应,在钙基物质表面产生了活性区域,有利于提高对Hg0的捕捉效率,化学吸附起到了促进吸附的作用。 相似文献